感觉不太可能一般作为双氧水催化剂的除了过氧化氢酶之外就是一些金属氧化物，没有听说红磷也可以作为催化剂。不过到底是否可以还得实验验证
你好：（一）生活中的化学化学与人们生活息息相关，从日常生活中可以积累很多的化学知识。这样，就可以加深对所学知识的理解，从而提高对化学的学习兴趣。食盐味咸，常用来调味，或腌制鱼肉、蛋和蔬菜等，是一种用量最多、最广的调味品，素称“百味之王”。人们每天都要吃一定量的盐(一般成年人每天吃6g到15g食盐就足够了)，其原因一是增加口味，二则是人体机能的需要。Na+主要存在于细胞外液，是维持细胞外液渗透压和容量的重要成分。动物血液中盐浓度是恒定的，盐分的过多流失或补充不够就会增大兴奋性，于是发生无力和颤抖，最后导致动物后腿麻痹，直至死亡。美国科学家泰勒亲身体会了吃无盐食物的过程，起初是出汗增加，食欲消失，5天后感到十分疲惫，到第8～9天则感到肌肉疼痛和僵硬，继而发生失眠和肌肉抽搐，后因情况更为严重而被迫终止实验。当然，摄取过多的食盐，就会把水分从细胞中吸收回体液中，使机体因缺水而发烧。把空气中的氮气转化为可被植物吸收的氮的化合物的过程，称为氮的固定。自然界中氮的固定通常有两种：一种是闪电时空气中的氮气和氧气化合物生一氧化氮，一氧化氮进一步与氧气化合生成二氧化氮，二氧化氮被水吸收变成硝酸在下雨时降落到地面。另一种固氮的方式是利用植物的根瘤菌，根瘤菌是一种细菌，能使豆科植物的根部形成根瘤，在自然条件下，它能把空气中的氮气转化为含氮的化合物，供植物利用。“种豆子不上肥，连种几年地更肥”就是讲的这个道理。松花皮蛋是我国人民的传统食品。由于它风味独特、口感极好、保质期长，很受人们喜爱。同学们知道吗？其实，将鲜蛋加工成松花皮蛋的过程是一种比较复杂的化学过程。灰料中的强碱(氢氧化钠、氢氧化钾)从蛋壳外渗透到蛋黄和蛋清中，与其中的蛋白质作用，致使蛋白质分解、凝固并放出少量的硫化氢气体。同时，渗入的碱进一步与蛋白质分解出的氨基酸发生中和反应，生成的盐的晶体以漂亮的外形凝结在蛋清中，像一朵一朵的“松花”。而硫化氢气体则与蛋黄和蛋清中的矿物质作用生成各种硫化物，于是蛋黄、蛋清的颜色发生变化，蛋黄呈墨绿色，蛋清呈特殊的茶绿色。食盐可使皮蛋收缩离壳，增加口感和防腐等。加入的铅丹可催熟皮蛋，促使皮蛋收缩离壳。而茶叶中的单宁和芳香油，可使蛋白质凝固着色和增加皮蛋的风味。附：生活中的化学知识要点一、关于物质燃烧1.点燃两支高度不同的蜡烛，用一个烧杯罩住，高的蜡烛先熄灭，原因是生成的二氧化碳气体温度较高，上升，然后由上至下充满整个瓶内，因此当室内发生火灾时应用湿毛巾堵住口鼻弯腰逃离火灾区，在森林火灾逃生的办法是：用湿毛巾堵往口鼻逆风而逃2.为了保证安全问题，在庆典活动中可以用氦气充灌气球，不能用氢气。3.煤气中毒是由一氧化碳引起的，防止煤气中毒的有效方法是注意通风，为防止煤气泄漏，我们常在煤气中加入具有特殊气味的硫醇（C2H5SH）以便于知道煤气发生泄漏，发现有煤气泄漏时要及时打开门窗，关闭煤气阀门，（不能开灯，打电话，用电风扇等因这些行为会产生火花从而发生煤气爆炸），发现有人煤气中毒后要注意把病人移到通风处，进行人工呼吸，必要时送医院救治。4.蜡烛一吹即灭是因为冷空气使蜡烛温度下降至其着火点以下，用扇扇炉火越来越旺是因为提供了足够的氧气，增加的煤与氧气接触的面积。5.西气东输的气体是天然气，主要成分是甲烷，煤矿“瓦斯”爆炸的主要气体也是甲烷，其原因是矿井中通风不良，使甲烷与空气混合而达到爆炸极限经点燃发生爆炸，所以为防止煤矿爆炸要常常保持通风，严禁烟火。6.灯泡内往往会有少量的红磷，主要是脱去灯内的氧气7.发生火灾时要用湿毛巾堵往口鼻是为了防止吸入有毒气体。如遇到毒气（含氯气、盐酸，硫化氢、氨气）泄漏时，我们也要用湿毛巾堵往口鼻，然后逃往地势较高的地方。二、关于食品1.把新鲜鸡蛋放在石灰水中可以保鲜，是因为鸡蛋呼出的二氧化碳与石灰水反应生成了碳酸钙堵往了鸡蛋表面的微孔，防止氧化而变质。2.为了防止食品受潮和变质或变形，常在食品袋内充的气体的二氧化碳或氮气；或在袋内放干燥剂：生石灰、氯化钙主要是吸水，铁主在是吸收氧气和水；或采取真空包装。3.鱼鳔内的气体主要有二氧化碳和氧气4.做镘头时加些纯碱主要为了中和面粉发酵时产生的酸，生成的二氧化碳能使面包疏松多孔。5.蔬菜中残留的农药可以用碱性物质泡，可降低农药的药性6.皮蛋的涩味可以加点食醋去除7.冰箱的异味可用活性炭除去，利用了活性炭的吸附性。8.铝壶上的水垢（主要成分是碳酸钙和氢氧化镁），可用盐酸或食醋除去三、环境问题1.酸雨是由于氮的氧化物和硫的氧化物（如SO2、NO2）的大量排放引起，酸雨的危害有：腐蚀建筑物，影响作物生长，污染河流，影响人体健康，造成土地酸化。减少酸雨的措施：开成新能源，少用煤作燃料，煤进行脱硫技术。2.汽车尾气中含有CO，NO，SO2等，治理的方法是：改变发动机结构，使燃料充分燃烧；在排气管上装上一个催化转化装置，使CO、NO转化为无毒的N2和二氧化碳。控制城市汽车尾气对空气污染的方法有：（1）开发新能源，（2）使用电动车3.防止水污染的方法：（1）加强对水质的监测（2）工业三废要经过处理后排放（3） 合理使用农药和化肥（4）禁止使用含磷洗衣粉（5）加强水土保护，植树造林节约用水的方法：水的二次利用（洗米水去浇花），随手关水龙头，低灌技术，工业水的二次利用。4.温室效应由于煤、石油燃料的使用，空气中的二氧化碳含量不断增加。不利影响是：全球气候变热，土地沙漠化，两极冰川熔化；可采取的措施是：植树造林，禁止乱砍滥伐；减少化石燃料的燃烧，更多地利用太阳能，风能，地能，核能，水能等（我们可以节约用纸，节约能源，多栽树，随手关灯）（二）怎样学好化学中学的化学很基础，物质之间的反应要弄清楚，初中涉及的化学方程式不多，但都很重要，要牢记。还有就是多做练习，要想学好理科方面的课程不练习是很难的，熟话不是说熟能生巧嘛，做得多了，感觉就出来了。其实自信还是很重要的，要相信别人能做好的事情自己也可以的!一 明确学习化学的目的目标是行动的动力，有了明确的学习目的，你才有可能排除一切困难勇往直前，最终达到即定的学习目标。因此，要学习好化学这门课程，首要任务就是要明确我们为什么要学习化学这一门课程。化学是一门自然科学，是中学阶段的一门必修课，它编入了一些化学基本概念、基础理论、元素化合物知识、化学反应的基本类型、无机物的分类及相互间的关系等知识；它充满了唯物辩证法原理和内容，它介绍了许多科学家的优秀品质和他们对事业实事求是的科学态度、严谨的学风。学习化学，了解化学变化的原理，可以明白生活和生产中的一些现象，并且控制化学变化，使其向有利于人类的方向发展；学习化学，既可以提炼出自然界原来存在的物质，还可以制作出自然界原来并不存在的物质，丰富和优化我们的生产和生活；学习化学，可以帮助人们研制新的材料、研究新的能源、研究生命现象、合理利用资源、防止污染和保护环境、促进农业增产、促进人体健康，等等；学习化学，也可以帮助人们学习和进一步研究物理学、生物学、地学等自然科学。因此，通过初中化学课的学习，初三学生不仅能学到初中阶段的系统的化学基础知识，受到辩证唯物主义思想、中外化学家的爱国主义思想、行为和对科学的不断进取不断探索、不断创新的科学态度及严谨学风的教育，而且还能提高自己的观察能力、思维能力、实验能力和自学能力，为今后学习高中化学及其他科学技术打下良好的基础。二 抓好学习的三个环节化学是初三年级后增设的一门课程，在内容上独立，不受其他学科的影响。对每一个刚刚升入初三的学生来讲，是没有什么差异的，只要能抓好预习、听讲和复习这三个学习的环节，一定能取得优异的学科成绩的。1．课前预习课前预习的好处很多：（1）它能强化听课的针对性，有利于发现问题，抓住重点和难点，提高听课效率；（2）它可以提高记听课笔记的水平，知道该记什么，不该记什么，哪些详记，哪些略记；（3）它可以节省课后复习和做作业的时间。通过预习时的独立思考和听课时留下的深刻印象，从而缩短课后复习和做作业的时间；（4）它可以培养自学能力。预习的过程就是自觉或独立思考的过程，长期坚持下去，一定会使自学能力得到提高。预习的方法是：（1）通读课文。通过阅读课文，了解新课的基本内容与重点，要把自己看不懂的问题记下来或用铅笔在书上作一些记号，用以提醒自己上课时要集中精力和注意力，有意识、有目的地听老师讲自己不懂的问题，详细对比跟自己的想法有什么不同，这样就能取得良好的学习效果；（2）扫清障碍。在读课文后了解了主要内容的基础上，联系已学过的与之有关的基础知识，如果有遗忘的就要及时复习加以弥补，这样才能使新旧知识衔接，以旧带新，温故知新；（3）确定重点、难点和疑点。在通读课文和扫清有关障碍后，在对新知识有所了解的基础上，思考课文后的习题，试着解答，在此过程中找出新课的重点、难点和疑点。如果有潜力，还可以做点预习笔记。2．课堂听讲听课是学习过程的核心环节，是学会和掌握知识的主要途径。课堂上能不能掌握好所学的知识，是决定学习效果的关键。功在课堂，利在课后，如果在课堂上能基本掌握所学的基础知识和技能，课后复习和做作业都不会发生困难；如果上课时不注意听讲，当堂没听懂，在课堂上几分钟就能解决的问题，课后可能要花费几倍的时间才能补上。所以，学生在课堂上集中精力听好每一堂课，是学习好功课的关键。听课时，一定要聚精会神，集中注意力，不但要认真听老师的讲解，还要特别注意老师讲过的思路和反复强调的重点及难点。边听课、边记笔记，遇到没有听明白或没记下来的地方要作些记号，课后及时请教老师或问同学。同时，听课时还要注意听同学对老师提问的回答以及老师对同学回答的评价：哪点答对了，还有哪些不全面、不准确和指出错误的地方，这样也能使自己加深对知识的理解，使自己能判断是非。课堂教学是教与学的双向活动，学生是主体，教师起主导作用，学生要积极、主动地参与课堂教学，听课时，一定要排除一切干扰和杂念，眼睛要盯住老师，要跟着老师的讲述和所做的演示实验，进行积极地思考，仔细地观察，踊跃发言，及时记忆，抓紧课堂上老师所给的时间认真做好课堂练习，努力把所学内容当堂消化，当堂记住。在认真听讲的同时还要认真记好笔记。要学好化学，记笔记也是重要的一环。记笔记除了能集中自己的注意力，提高听课的效率外，对课后复习也有很大的帮助。所以，要学会记笔记，养成记笔记的好习惯。因此，在认真听讲的同时，还应该记好笔记。讲新课时做补充笔记，老师讲的内容是根据学生的实际将课本内容重新组织，突出重点加以讲解，记笔记是边看书，边听讲，边在书本上划记号，标出老师所讲的重点，并把老师边讲边在黑板上写的提纲和重点内容抄下来，还要把关键性的、规律性的、实质性的内容和对自己有启发的地方扼要地记录，把老师讲的但书上没有的例题记下来，课后再复习思考。现行的人教教材，在每页的旁边都留有空白，这就是为学生在学习时做笔记而设计的。同学们可以根据要记录的内容，将笔记写在课文相应内容的旁边，这样在今后的复习中，有利于联系知识，增强理解和记忆。3．课后及时复习复习能加深理解，复习能巩固知识。一堂课的内容，十多分钟就可以复习完，有时也可以像过“电影”一样地过一遍。复习要及时，不能拖。复习中不懂的问题要及时请教老师，这样，在学习上就不会留存障碍，不留疑点，为以后顺利学习打好基础。复习时，要重视教科书，也要读听课笔记，要反复读，边读边回忆老师的讲解，边理解书上的内容。三、认真观察和动手实验化学是一门以实验为基础的自然学科，教科书中安排有演示实验、学生实验和学生选做实验，还安排了家庭小实验。通过这些演示和学生实验，学会观察老师演示实验的操作、现象，独立地做好学生实验，上好实验课，是学好化学的基础。首先，在课堂上要认真观察老师所做的每一个演示实验的操作和实验现象。化学实验是很生动、很直观的，实验中千变万化的现象最能激发学生的兴趣，但学生若只图看热闹，光看现象，不动脑子思考，看完了不知道是怎么回事，无助于学习的提高，所以，观察要有明确的目的。观察实验前，要明确观察的内容是什么？范围是什么？解决什么问题？这就叫做明确观察的目的，目的明确了才能抓住观察的重点进行观察。观察时还要仔细、全面。例如，氢气还原氧化铜的演示实验，实验目的是验证氧化还原反应，氧化铜被氢气还原成铜。观察时先看清反应物是无色的氢气和黑色的氧化铜粉末，反应的条件是加热，生成物是水和亮红色的铜。其次，要上好学生实验课，课前必须进行预习，明确实验目的、实验原理和操作步骤。进行实验时，自己要亲自动手，不做旁观者，认真做好实验内容里所安排的每一个实验，在实验过程中要集中注意力，严格按实验要求操作，对基本操作要反复进行练习，对实验过程中出现的各种现象，要耐心细致地观察，认真思考，准确如实地记录。四、扩大知识面1．读化学课外读物学好化学，要重视阅读课外读物，例如《中学化学教学参考》、《中学生数理化》、《课堂内外》等杂志和科普读物，它们的内容紧扣化学教学大纲和教材，其针对性和适用性很强，配合教学进度，指导解析疑难，注意智力开发，重视能力培养；它们的题材广泛新颖，内容丰富多彩，文章短小精悍，通俗易懂，形式生动活泼，图文并茂。它能帮助学生开阔视野，扩大知识面，激发学习兴趣，掌握学习方法，透彻理解教材，灵活运用知识，培养探索精神，它们是学生的好朋友。2．参加化学课外活动利用课余时间，积极报名参加课外化学兴趣小组活动，做一些有趣的化学实验，看化学教学和科学普及的电影片、录像片，参观工厂，参加化学晚会的筹备、演出，收集整理化学谜语，出化学墙报等等，这些活动都会使学生感到化学知识是那样的丰富多彩，使学生对化学的学习产生浓厚的兴趣和渴求，促使学生努力学好化学。五、利用网络资源现在随着计算机的普及，许多学校和学生家庭都配备了计算机，而网上有许多关于化学学习方面的知识，同学们可以利用网络资源，搜索更多的学习资料。同时现在在网络上有好多网站都有在线学习的课程，这些由具有专业知识和教学经验的一线教师制作的课程，配有多媒体教学课件，学生通过浏览这些课程，对学习中的重点和难点问题就可以迎刃而解。总之，学无定法，每个人可以根据自己的实际情况，制订适合自己的学习方法。
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首先，化学反应的机理是强酸HI使羟基质子化，则负离子碘离子容易攻击C核，发生双分子亲核取代反应从而生成碘代物。下一步要完成脱卤的过程愚以为HI继续与碘代物反应即可，这时HI酸在脱卤过程中被氧化为I，而I又与加入的红磷反应生成PI3再与水反应生成HI和H3PO3，HI再去还原脱卤，之后又被氧化为I，生成物I再与红磷反应，如此则生成物I不断转化为反应物HI，从而使反应很容易向右进行。但有一点不明白的是既然红磷做催化剂那么它在反应前和反应后应该不变，但红磷不断与I作用生成HI和H3PO3，这个H3PO3在反应最后又怎么变回红磷的呢？不知道楼主和各位同仁有没有注意到这个问题。
钽酸盐ATaO3(A =Li,K) ,A2SrTa2O7 · nH2O (A = H, K, Rb) 等虽然化学成分不同，但是它们的晶体结构类似，共同点是都具八面体TaO6。Kato H等对钽酸盐系列的LiTaO3 、NaTaO3、KTaO3的光催化活性进行了研究，发现无负载的LiTaO3、NaTaO3在紫外光的照射下均取得了较好的光催化效果，而负载NiO的NaTaO3，在紫外光的照射下，其分解水的活性显著提高，量子效率达到了28%，然而当LiTaO3和KTaO3负载NiO后，其光催化活性反而降低了，其原因可从钽酸盐的导带位置得到解释，NaTaO3的导带位置比NiO的导带高，因此，在NaTaO3的导带产生的光生电子很容转移到NiO的导带上，从而增强了电子和空穴的分离，提高了光催化活性。KTaO3的导带位置比NiO的导带位置低，不能产生这种效果；而LiTaO3在负载NiO以后，Li+掺杂到NiO当中，造成NiO催化剂的失活，使LiTaO3的光催化活性降低了。Kudo A发现碱金属、碱土金属钽酸盐作为一种在紫外光线下分解水的催化材料，在没有负载物的条件下表现出很高的活性，在该类催化剂中掺杂La后，NiO / NaTaO3表现出最高的活性。Ikeda S等用水热法合成了Ca2Ta2O7、Na2Ta2O6、K2Ta2O6，将负载NiO的Ca2Ta2O7和纯Ca2Ta2O7分别放在 mmol dm3的NaOH溶液中，通过紫外光的照射，发现到反应结束时，NiO/Ca2Ta2O7比纯Ca2Ta2O7节省了6小时，反应前后分别用XRD进行分析，表明Ca2Ta2O7没有发生晶型结构变化。将NiO/Na2Ta2O6、 NiO/ K2Ta2O6 、NiO/ Ca2Ta2O7三者进行对比实验，发现NiO/ Na2Ta2O6 和NiO/K2Ta2O6比NiO/ Ca2Ta2O7的催化能力强，这可能是由于Ca2Ta2O7的能隙比Na2Ta2O6、K2Ta2O6的窄，也可能是由于Ca2Ta2O7的晶体化程度没有Na2Ta2O6、K2Ta2O6高。Yoshioka K等研究了SrTa2O6、Sr4Ta2O9、Sr5Ta4O15 、Sr2Ta2O7 对水的催化活性，发现它们的催化活性依次为Sr2Ta2O7 > Sr5Ta4O15 > SrTa2O6 > Sr4Ta2O9，这主要是由于它们的晶型结构的不同。 ZnSeS类化合物能够形成固溶体，且能隙较窄，许云波等采用化学共沉淀法制备了掺杂Cu、In的ZnSeS光催化剂，研究发现:在ZnSeS中掺杂Cu、In的摩尔分数为2%时其光吸收性能最好，最大吸收边红移至700nm；紫外光照射下该催化剂光分解水产氢的量子效率达到；催化剂具有良好的热稳定性和光学稳定性，反应100h其产氢性能没有衰减。具有立方晶型的Znln2S4，其带宽为，具有可见光响应特征，且稳定性良，可用作光催化材料。Lei Z..等通过水热合成法制备了高比表面积的立方尖晶石结构的Znln2S4，负载2%Pt后在 Na2SO3溶液中的产氢率最大可达213µmol/h。Kudo A.等研究发现AgInZn7S9在无Pt助催化剂的情况下，可受可见光激发从含有SO32-或S2-的水溶液中制氢;负载Pt后催化活性更佳，最大产氢率可达970µmol/h。杨运嘉制备了 和，其中在可见光照射下，自K2SO3和Na2S水溶液中释放出H2，在N2流下、于770K热处理也可自K2SO3和Na2S水溶液中释放出H2。文丽荣等制备C60水溶液后，将其与混合，并采用气相色谱法跟踪反应，发现氢气释放量是未加C60时的4倍多。由于C60为强电负性物质，与混合后，可作为电子的浅势捕获阱，有效地抑制了电子和空穴的复合，从而促进了反应的发生。
可以利用光进行能量的转换，进行动力的研究。太阳光光催化水解制氢是解决能源和环境问题的一重要途径。有效地实现可见光催化水解制氢技术的关键在于光催化材料的选择和光催化体系的选择。本文介绍了光催化制氢原理，以及光催化剂在改性研究、光催化剂催化体系的研究进展和研究方向。光催化产氢实验每次同一个样品做的总产氢量以及K值都不一样，光源是LED灯光源。
论文答辩一般会问什么问题如下：
1、自己为什么选择这个课题?
2、全文的基本框架、基本结构是如何安排的?
3、研究这个课题的意义和目的是什么?
4、全文的各部分之间逻辑关系如何?
5、论文虽未论及，但与其较密切相关的问题还有哪些?
6、在研究本课题的过程中，发现了哪些不同见解? 对这些不同的意见，自己是怎样逐步认识的? 又是如何处理的?
7、还有哪些问题自己还没有搞清楚，在论文中论述得不够透彻?
8、写作论文时立论的主要依据是什么?
毕业论文答辩的要点:
1、克服紧张、不安、焦躁的情绪，自信自己一定可以顺利通过答辩。
2、注意自身修养，有礼有节。无论是听答辩教师提出问题，还是回答问题都要做到礼貌应对。
3、听明白题意，抓住问题的主旨，弄清答辩教师出题的目的和意图，充分理解问题的根本所在，再作答，以免出现答非所问的现象4、答辩时语速要快慢适中，不能过快或过慢。过快会让答辩小组成员难以听清楚，过慢会让答辩教师感觉答辩人对这个问题不熟悉。
5、若对某一个问题确实没有搞清楚，要谦虚向教师请教。尽量争取教师的提示，巧妙应对。用积极的态度面对遇到的困难，努力思考做答，不应自暴自弃。
6、不论是自述，还是回答问题，都要注意掌握分寸。强调重点，略述枝节，研究深入的地方多进，研究不够深入的地方最好避开不讲或少讲。
7、对没有把握的观点和看法，不要在答辩中提及。
8、通常提问会依据先浅后深、先易后难的顺序。
肯定的啦。。
如何对论文进行答辩如下：
1、对自己所写论文要十分熟悉。
2、针对答辩提出问题的方向，在答辩前做些准备。
论文答辩的流程如下：
1、在毕业论文答辩时，答辩老师首先要求你简要叙述你的毕业论文的内容。叙述中要表述清楚你写这篇论文的构思(提纲)，论点、论据，论述方式(方法)。一般约5分钟左右。答辩老师通过你的叙述，了解你对所写论文的思考过程，考察你的分析和综合归纳能力。
2、第二步，进行现场答辩。答辩老师向你提出2-3个问题后，做即兴答辩。其中一个问题一般针对你的论文中涉及的基本概念、基本原理提出问题，考察学生对引用的基本概念基本原理的理解是否准确。
第二个问题，一般针对你的论文中所涉及的某一方面的论点，要求结合工作实际或专业实务进行讲(论)述。考察你学习的专业基础知识对你实务(实际)工作的联系及帮助，即理论联系实际的能力。
毕业论文答辩的目的，就是检查毕业生是否是认真独立完成的毕业论文，考察毕业生综合分析能力，理论联系实际能力，专业方面的潜在能力。答辩老师结合毕业生现场答辩情况评定答辩成绩。重点在是提前做好准备。
只要你充分准备，一定会顺利通过的！！！
纳米光催化技术在大气污染治理中的应用论文
在学习和工作中，大家都跟论文打过交道吧，论文是学术界进行成果交流的工具。如何写一篇有思想、有文采的论文呢？下面是我整理的纳米光催化技术在大气污染治理中的应用论文，欢迎大家分享。
摘要： 现如今，环境污染问题已成为全球性的问题，加大环境保护力度，促进环境与经济的协调发展是世界经济发展的主要手段。大气污染作为环境污染中的一种，加大大气污染的治理力度，缓解温室效应给社会发展带来的难题，有利于实现和谐社会的建设。基于此，文章主要对纳米光催化技术进行了分析，并对其在大气污染治理中的应用进行了研究，以供相关人士参考。
关键词： 纳米光催化技术；大气污染；治理应用
纳米光催化技术在大气污染中的应用，可以提高大气污染的治理水平。由于纳米光催化技术的光敏效果较好，容易达到其反应条件，效率高，对环境及人体具有无害的特点，所以，纳米光催化技术已成为当前社会最先进的空气净化技术。对纳米光催化技术进行分析与研究，充分了解其在大气污染治理中的应用，有利于解决我国严重的.雾霾问题，优化人们的生活环境，促进经济的快速发展。
一、纳米光催化技术理论
太阳能作为“取之不尽，用之不竭”的清洁能源之一，在能源短缺和环境污染日趋严重的今天，其有效利用显得尤为重要。而光催化污染物降解技术既能充分利用太阳能，又能解决大气污染物的处理难题。纳米光催化技术作为一种新型的大气污染物治理方法，在大气污染控制方面具有巨大的应用潜力。与传统的物理吸附法（活性炭）相比，利用纳米光催化技术净化空气具有以下优势：催化降解反应可以在常温常压下进行；操作简便；在太阳光的激发下，能有效去除大气中的污染物如NOx和VOCs，不会造成二次污染。
光催化技术理论主要基于“Fu-jishima-Honda”效应，20世纪70年代后期，Frank和Bard关于水中氰化物在TiO2表面的光分解研究及Carey等关于多氯联苯在TiO2紫外光下的降解研究，极大推动了光催化技术在环境污染治理方面的研究。半导体材料的催化氧化机理如下：当能量大于禁带宽度的光照射半导体催化剂时，价带（va-lenceband，VB）上的电子被激发，跃过禁带进入导带（conductionband，CB），而在价带上产生与电子（）对应的空穴（），即产生自由电子-空穴对，活泼的电子、空穴在电场作用下可以分别从半导体的导带、价带迁移至半导体/吸附物界面，而且跃过界面，使被吸附物还原和氧化；同时也存在着电子、空穴的复合。价带空穴（）将吸附的H2O氧化为羟基自由基（），导带电子（）将空气中的O2还原为超氧自由基（）。这两个自由基（），是降解污染物的关键活性基团。其反应原理如下：
二、纳米光催化技术的实际应用
纳米光催化技术在大气污染治理中的应用比较广泛，TiO2作为应用效果较好的光催化剂，具有较好的抗酸碱性、耐光腐蚀性，其化学性质稳定性较好，来源丰富，能源较大，具有产生的光生电子和空穴的电势电位较高等优势。但是，在实际的纳米光催化技术应用过程中，容易受到催化剂、有机物浓度的影响。因此，在大气污染治理过程中，相关人员应重视这些因素对光催化技术的影响。
（一）催化剂对纳米光催化技术的影响。纳米光催化技术的原理，是利用催化剂净化大气的。在反应过程中，催化剂的表面积、粒径等等，都会影响纳米光催化反应。如：当催化剂的粒径不断缩小时，溶液中的单位质量粒子就会增多，虽然光的吸附效率有所增加，但是，光吸收不易饱和；当催化剂系统的表面积增加时，就意味着催化剂参加反应的面积增大，有利于催化反应的进行，反之，则不利于催化反应的进行。另外，催化剂的表面羟基及混晶效应，也是影响纳米光催化反应的另一因素。
（二）光源与光强对大气污染的影响。纳米光催化技术常用的光源有黑光灯、高低压汞灯、紫外灯、杀菌灯等，波长在200-400nm的范围内。一般情况下，在纳米光催化反应过程中，其光的强度越强，催化反应速度就会逐渐趋于常数，但是，光量子效率则会随着光强度的变化而变化。此外，PH值不同，外加助催化剂及无机盐等等，在一定程度上也会影响纳米光催化技术的反应。
三、纳米光催化大气污染控制技术与其他技术的联用
（一）室内污染控制与通风技术。目前常用室内环境净化与通风技术有主动式和被动式2种。前者是将室内环境净化装置与机械通风系统有机结合起来成为一个整体，而后者采用空气净化过滤器结合自然通风系统。这两种技术均涉及高效通风技术，前者主要针对外源性污染，可采用高效低阻过滤的方式；而后者主要针对内源式污染，比较有效的方式为各种室内净化技术。目前主要通风方式包括混合通风、置换通风和个性化送风。混合通风和置换通风均以营造室内可感风环境为目的，若将空调设定温度调高必然会引起室内人员热舒适性的降低；个性化送风由于其实际使用中制约较多，在实际工程中较少。
（二）过滤技术。过滤技术主要包括纳米纤维过滤技术、光催化纤维过滤技术、膜过滤技术。纳米纤维过滤技术具有一定梯度结构的复合过滤材料可大大提高过滤性能，已用于室内空气净化、水体有机物净化等领域，有望实现大规模工程化应用；纳米光催化技术是一种新型的处理大气污染物的方法，在大气污染控制方面具有巨大的应用潜力。
四、结语
在大气污染治理过程中，单独利用纳米光催化技术的效果并不是特别明显，因此，在治理大气污染过程中，相关人员应将纳米光催化技术与其他先进的大气净化技术进行有效结合，提高大气污染治理效果，保证人们生活健康。
参考文献：
[1]曹军骥，黄宇.纳米光催化技术在大气污染治理中的应用[J].科技导报，2016，17：64-71.
[2]王韶昱.光催化技术在室内空气净化器中的应用研究[D].浙江大学，2013.
光催化降解苯胺废水的研究目的和意义主要有以下几个方面：1. 减少环境污染：苯胺是一种有毒有害的有机物质，如果未经处理直接排放到自然环境中，不仅会对人体健康造成影响，还会导致水体、土壤等环境受到污染。光催化降解苯胺废水可以有效地去除废水中的苯胺，从而减少环境污染。2. 资源利用：在苯胺生产和加工过程中，有大量含苯胺的废水产生。通过光催化降解苯胺废水，可以将其转化为二氧化碳、水和无害物质，同时也有可能获取其中的有用物质，实现资源的再利用。3. 满足环保法规：随着环保意识的增强和环保法规的日益完善，越来越多的企业已经认识到了环境保护的重要性，并开始积极探索新的环保技术和方法。采用光催化降解苯胺废水的技术，有助于企业满足相关的环保法规要求，提升企业的公信力和竞争力。需要注意的是，光催化降解苯胺废水技术仍处于研究和探索阶段，实际应用存在一些限制和难点。因此，在开发和推广这种技术时需要结合实际情况进行评估和优化，确保技术的可行性和有效性。
环境污染治理、能源利用。1、环境污染治理。苯酚是一种常见的有机污染物，具有毒性和致癌性，会对人类健康和环境造成严重影响。利用光降解技术降解苯酚，可以有效治理土壤和水体中的苯酚污染，减少环境污染。研究苯酚的光降解有环境污染治理意义。2、能源利用。研究苯酚的光降解，苯酚可以通过光催化降解产生氢气等可再生能源，具有潜在的能源利用价值。
环境工程专业的文章，开始我也没办法苦恼啊，还是学长介绍的莫‘文网，没几天就过关了天然气长输管道工程生态环境影响评价及脆弱生态环境保护河道整治工程陆生生态环境影响评价研究环境工程项目的技术经济分析水利工程环境影响评价法制研究基于挣值法的环境工程项目审计程序工程建设的环境影响识别与景观格局影响评价大连围填海工程对周边海洋环境影响研究滨州港3万吨级散杂货码头工程对周围海洋环境影响的预测组织环境对工程项目成本管理影响研究线型工程的景观环境影响评价研究海洋石油开发工程环境影响后评价研究桥梁工程生命周期环境影响成本分析方法生活垃圾处理工程环境影响研究我国防治海岸工程污染海洋环境法律制度研究天津站后广场交通枢纽工程环境影响分析新江水利工程水环境规划设计与评价研究建筑工程中环境管理的法律制度研究工程建设项目的环境管理与控制研究水利工程对生态环境影响后评价研究论环境法制对西部工程建设的规制广东省水利工程水环境效益量化模型及应用研究国防系统工程环境支撑能力评价指标体系研究水电工程陆生生态环境影响评价与生态管理研究公路建设项目工程环境监理及其决策支持系统研究对三峡工程的环境伦理研究与批判汉川市城区污水处理工程环境影响与研究XX油田井下作业工程公司配液站改扩建项目环境影响后评价海洋工程污染海洋环境防治法律制度及其研究水坝工程环境影响后评价与环境资源价值损失核算
纳米光催化技术在大气污染治理中的应用论文
在学习和工作中，大家都跟论文打过交道吧，论文是学术界进行成果交流的工具。如何写一篇有思想、有文采的论文呢？下面是我整理的纳米光催化技术在大气污染治理中的应用论文，欢迎大家分享。
摘要： 现如今，环境污染问题已成为全球性的问题，加大环境保护力度，促进环境与经济的协调发展是世界经济发展的主要手段。大气污染作为环境污染中的一种，加大大气污染的治理力度，缓解温室效应给社会发展带来的难题，有利于实现和谐社会的建设。基于此，文章主要对纳米光催化技术进行了分析，并对其在大气污染治理中的应用进行了研究，以供相关人士参考。
关键词： 纳米光催化技术；大气污染；治理应用
纳米光催化技术在大气污染中的应用，可以提高大气污染的治理水平。由于纳米光催化技术的光敏效果较好，容易达到其反应条件，效率高，对环境及人体具有无害的特点，所以，纳米光催化技术已成为当前社会最先进的空气净化技术。对纳米光催化技术进行分析与研究，充分了解其在大气污染治理中的应用，有利于解决我国严重的.雾霾问题，优化人们的生活环境，促进经济的快速发展。
一、纳米光催化技术理论
太阳能作为“取之不尽，用之不竭”的清洁能源之一，在能源短缺和环境污染日趋严重的今天，其有效利用显得尤为重要。而光催化污染物降解技术既能充分利用太阳能，又能解决大气污染物的处理难题。纳米光催化技术作为一种新型的大气污染物治理方法，在大气污染控制方面具有巨大的应用潜力。与传统的物理吸附法（活性炭）相比，利用纳米光催化技术净化空气具有以下优势：催化降解反应可以在常温常压下进行；操作简便；在太阳光的激发下，能有效去除大气中的污染物如NOx和VOCs，不会造成二次污染。
光催化技术理论主要基于“Fu-jishima-Honda”效应，20世纪70年代后期，Frank和Bard关于水中氰化物在TiO2表面的光分解研究及Carey等关于多氯联苯在TiO2紫外光下的降解研究，极大推动了光催化技术在环境污染治理方面的研究。半导体材料的催化氧化机理如下：当能量大于禁带宽度的光照射半导体催化剂时，价带（va-lenceband，VB）上的电子被激发，跃过禁带进入导带（conductionband，CB），而在价带上产生与电子（）对应的空穴（），即产生自由电子-空穴对，活泼的电子、空穴在电场作用下可以分别从半导体的导带、价带迁移至半导体/吸附物界面，而且跃过界面，使被吸附物还原和氧化；同时也存在着电子、空穴的复合。价带空穴（）将吸附的H2O氧化为羟基自由基（），导带电子（）将空气中的O2还原为超氧自由基（）。这两个自由基（），是降解污染物的关键活性基团。其反应原理如下：
二、纳米光催化技术的实际应用
纳米光催化技术在大气污染治理中的应用比较广泛，TiO2作为应用效果较好的光催化剂，具有较好的抗酸碱性、耐光腐蚀性，其化学性质稳定性较好，来源丰富，能源较大，具有产生的光生电子和空穴的电势电位较高等优势。但是，在实际的纳米光催化技术应用过程中，容易受到催化剂、有机物浓度的影响。因此，在大气污染治理过程中，相关人员应重视这些因素对光催化技术的影响。
（一）催化剂对纳米光催化技术的影响。纳米光催化技术的原理，是利用催化剂净化大气的。在反应过程中，催化剂的表面积、粒径等等，都会影响纳米光催化反应。如：当催化剂的粒径不断缩小时，溶液中的单位质量粒子就会增多，虽然光的吸附效率有所增加，但是，光吸收不易饱和；当催化剂系统的表面积增加时，就意味着催化剂参加反应的面积增大，有利于催化反应的进行，反之，则不利于催化反应的进行。另外，催化剂的表面羟基及混晶效应，也是影响纳米光催化反应的另一因素。
（二）光源与光强对大气污染的影响。纳米光催化技术常用的光源有黑光灯、高低压汞灯、紫外灯、杀菌灯等，波长在200-400nm的范围内。一般情况下，在纳米光催化反应过程中，其光的强度越强，催化反应速度就会逐渐趋于常数，但是，光量子效率则会随着光强度的变化而变化。此外，PH值不同，外加助催化剂及无机盐等等，在一定程度上也会影响纳米光催化技术的反应。
三、纳米光催化大气污染控制技术与其他技术的联用
（一）室内污染控制与通风技术。目前常用室内环境净化与通风技术有主动式和被动式2种。前者是将室内环境净化装置与机械通风系统有机结合起来成为一个整体，而后者采用空气净化过滤器结合自然通风系统。这两种技术均涉及高效通风技术，前者主要针对外源性污染，可采用高效低阻过滤的方式；而后者主要针对内源式污染，比较有效的方式为各种室内净化技术。目前主要通风方式包括混合通风、置换通风和个性化送风。混合通风和置换通风均以营造室内可感风环境为目的，若将空调设定温度调高必然会引起室内人员热舒适性的降低；个性化送风由于其实际使用中制约较多，在实际工程中较少。
（二）过滤技术。过滤技术主要包括纳米纤维过滤技术、光催化纤维过滤技术、膜过滤技术。纳米纤维过滤技术具有一定梯度结构的复合过滤材料可大大提高过滤性能，已用于室内空气净化、水体有机物净化等领域，有望实现大规模工程化应用；纳米光催化技术是一种新型的处理大气污染物的方法，在大气污染控制方面具有巨大的应用潜力。
四、结语
在大气污染治理过程中，单独利用纳米光催化技术的效果并不是特别明显，因此，在治理大气污染过程中，相关人员应将纳米光催化技术与其他先进的大气净化技术进行有效结合，提高大气污染治理效果，保证人们生活健康。
参考文献：
[1]曹军骥，黄宇.纳米光催化技术在大气污染治理中的应用[J].科技导报，2016，17：64-71.
[2]王韶昱.光催化技术在室内空气净化器中的应用研究[D].浙江大学，2013.
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第一作者：钮峰
通讯作者：涂文广教授，周勇教授，邹志刚教授
通讯单位：香港中文大学（深圳）理工学院
论文DOI：
全文速览
通过醇和胺的C-N偶联是工业中合成不同有机胺的重要反应路径，而这一过程往往需要在高温高压等较苛刻的条件下进行。因此，本工作中，我们设计了一种基于CdS-Pd单原子体系催化剂用于实现高效可光催化苯甲醇和苯胺的C-N偶联反应获得二级胺。通过实验研究发现，Pd与CdS表面的悬挂S原子原位配位形成单一Pd-Sx物种。该催化剂的可见光催化C-N偶联的二级胺产率接近100%，同时释放出可观的绿色能源氢气（ mmol gcat-1h-1）。机理研究与分析表明，苯甲醇上脱去的H+较容易吸附到长寿命的•Pd-Sx中间态物种而形成H-Pd-Sx中间体。最后，吸附的H又容易脱附，加成到苄烯苯胺的N上，实现氢转移，完成亚胺的加氢过程，得到最后所需要的二级胺产物苄基苯胺。整个过程中，H的吸脱附可以循环进行，因此Pd-Sx配位物种可以作为有效的氢转移的桥梁实现加氢过程。此外，该光催化剂体系具有较好的底物适应性和循环能力。这一工作将为温和条件下实现高效C-N偶联反应提供一种新的思路。
背景介绍
随着工业的发展与进步，有机胺广泛应用于农业、医药、家居、军工等领域，其合成在工业生产中有着越来越明显的重要性。基于“借氢机制（氢转移）”，通过胺与醇的C-N偶联被认为是一种较为绿色的合成有机胺的理想路径。这一过程主要包含醇的脱氢、亚胺的生成以及亚胺的加氢这三个主要步骤。其中醇的脱氢是整个反应的决速步骤。然而，基于这一机制，在热催化合成有机胺的过程中存在一些缺点：（1）醇的脱氢决速步骤需要较苛刻的条件（高温高压）；（2）易发生过度偶联，使得产物分布广，不利于分离；（3）反应中使用的催化剂多为高负载量的负载型贵金属催化剂（如Ru/Al2O3、Pd/Al2O3、Rh/Al2O3等），成本较高。因此，开发出高效低成本的催化剂具有一定的挑战性。近年来，利用光氧化还原技术实现常温常压条件下有机胺的合成引起了广泛的关注。研究者们通常采用一些贵金属有机配合物分子进行均相催化反应，但反应后催化剂难以进行分离，在实际工业生产中难以大规模应用。而采用传统的半导体光催化剂进行多相催化反应，则可以有效解决这一难题。然而仅仅依靠半导体本身的催化能力，很难达到较高的催化活性，实际应用过程中往往需要通过负载一些助催化剂或表面修饰来提高催化性能。近些年，单原子催化被认为是较有前景的领域。单原子催化剂由于其独特的电子结构和较高的原子利用效率而表现出优异的催化活性，被广泛应用于光催化水分解制氢、二氧化碳还原、固氮和有机物降解等领域。因此，我们课题组设计开发了一种单原子光催化剂CdS-Pd，该催化剂可以有效地用于可光催化苯甲醇和苯胺的C-N偶联反应，获得具有工业应用价值的二级胺。同时反应过程中释放出清洁能源氢气。这一工作将为温和条件下实现C-N偶联反应提供一种新的途径。
本文亮点
1. 本工作通过Pd原子与CdS表面的悬挂S原子原位配位制备了一种CdS-Pd的单原子光催化剂，该催化剂可以实现高效可光催化苯甲醇和苯胺的C-N偶联反应获得近100%产率的二级胺N-苄基苯胺以及较高的产氢活性。
2. 实验和理论计算结果证实了，相比于Pd纳米颗粒助催化剂负载的CdS，单一Pd-Sx物种能够有效捕获光生电子，使其具有较长的寿命，而且氢在Pd-Sx物种上的吸脱附能力较强，从而可以作为有效的氢转移载体实现亚胺的加氢，得到目标产物二级胺。
3. 此外，在优化的反应条件下，该催化剂具有较好的稳定性，以及对不同醇类和取代胺的C-N偶联反应具有良好的底物适应性。
图文解析
本工作中，首先我们采用水热法制备了六方晶系结构，颗粒尺寸约为50 nm的纳米球形CdS，其带宽约为（ 图1 a ）。随后，在可见光催化C-N偶联反应过程中加入PdCl2溶液原位合成单原子催化剂CdS-Pd SAs。作为对比，我们采用浸渍法制备了Pd纳米颗粒负载的CdS催化剂CdS-Pd NPs。从图1b的XPS图谱可以看出，光催化反应后的CdS中事实上存在Pd元素。结合能 eV和342 eV分别对应Pd 3d5/2和Pd 3d3/2，表明Pd以2+价态形式存在，而非单质态。因此，我们可以初步推测反应后，Pd与CdS进行了一定的配位。
图1 CdS和CdS-Pd SAs单原子催化剂的结构表征
为了进一步确定反应后Pd的状态以及与CdS的配位环境，我们对样品分别进行了X射线精细结构谱（XAFS）和球差电镜的表征。从图3d可以明显看出反应后的CdS表面上的Pd物种既不是二价态也不是单质态，而是以一定配位的形式存在。通过对样品CdS-Pd SAs中Pd的K-edge EXAFS图谱进行拟合，可以得出Pd-S的配位数约为3（ 表1 ）。通过进一步的HAADF-STEM和 EDS mapping图可以清晰地看到Pd以单原子形式均匀地分散在CdS上（ 图1 e-j ）。因此，综合上述表征方法，我们可以初步证实在光催化反应过程中，PdCl2以Pd-S配位键的形式将Pd原子锚定在了CdS载体上，为光催化反应过程提供一定的反应活性中心。
表1 样品CdS-PdSAs中Pd的EXAFS拟合数据
CN , coordination number; R , bonding distance; σ 2, Debye-Waller factor; Δ E0 , inner potential shift.
为了进一步研究CdS表面的S对催化反应的影响，我们首先对CdS进行了不同程度的表面修饰（400 oC高温煅烧：CdS-400；双氧水表面腐蚀：CdS-H2O2）。从图2 a可以看出，采用不同的手段修饰后，CdS的结构并未发生明显变化，仍然是结晶度较好的六方晶系结构。CdS、CdS-400和CdS-H2O2的能带分别为、和 eV，即能带结构也未发生明显变化（ 图2 b ）。从图2 c和d可以明显看出， CdS通过表面修饰之后，Cd 3d和S 2p均向高结合能偏移，而且偏移程度随着修饰强度增强而增大。这主要是由于CdS修饰后产生了一定的S空位，使得表面部分Cd暴露，从而改变了Cd和S的周边电子云密度分布。
图2 修饰前后的CdS结构表征
在常温常压氮气气氛下，我们采用苯甲醇和苯胺的C-N偶联作为模型反应对所制备的催化剂进行可见光催化活性评价（ 图3 ）。首先我们确定了暗反应、无光催化剂以及只有PdCl2的情况下该模型反应没有任何催化活性。在添加PdCl2的条件下，我们对不同的半导体光催化剂进行了活性筛选，发现只有CdS能有效地进行光催化C-N偶联生成二级胺（N-苄基苯胺），产率高达 mmolgcat-1h-1。而其他半导体催化剂在反应过程中只能催化生成亚胺（N-苄烯苯胺），且普遍产率较低（< mmolgcat-1h-1）。
图3 可见光催化C-N偶联反应的催化剂活性筛选
基于CdS对该反应的催化特异性，我们测试了其苯胺的转化率及产物的选择性随时间的变化曲线。从图4b可以看出，随着反应的进行，苯胺的转化率不断提高，当反应达到16 h后，底物苯胺几乎完全转化。随着反应的进行，亚胺（N-苄烯苯胺）的选择性不断降低，而二级胺（N-苄基苯胺）的选择性不断提高，表明反应过程中逐步完成了亚胺的加氢过程。
为了进行对比，我们采用浸渍法提前将Pd纳米颗粒沉积到CdS表面上并进行光催化活性评价。从图4c我们发现，沉积Pd纳米颗粒的CdS催化活性是单一CdS活性的4倍。这主要是由于Pd纳米颗粒作为助催化剂可以有效地提高光生载流子的分离效率。而当我们将Pd以PdCl2的形式加入到反应体系中时，催化活性是单一CdS活性的约倍。而且产物中出现了二级胺（N-苄基苯胺）。也就是说反应体系中原位加入PdCl2能够促使该反应完成加氢过程，有效实现氢转移。因此，我们可以初步推断，光催化反应过程中Pd和CdS表面悬挂的S作用产生的Pd-S物种对实现C-N偶联起到至关重要的作用。此外，在反应过程中我们可以检测到氢气的生成。从图4d可以看出，单一的CdS在反应过程中几乎不产生氢气。而CdS-Pd SAs产氢速率达到 mmolgcat-1h-1，是CdS-Pd NPs的约倍，CdS的近10倍。这一结果也与苯胺转化率的差异相吻合。
为了验证CdS表面的S与Pd作用形成了Pd-S物种，从而提高了C-N偶联反应性能，我们对CdS进行了不同程度的表面修饰。从图4e可以明显看出，随着表面修饰的增强，反应的活性逐渐下降，而且产物苄基苯胺的选择性也随之下降。这也就意味着，当我们遮盖或者去除部分S位点，反应底物在催化剂表面的吸附性能下降，从而导致反应活性降低。另一方面，由于S空位的增多，使得Pd原子很难与S进行配位产生Pd-S物种，从而无法完成C-N偶联反应过程中的氢转移，也就不能得到饱和的目标产物二级胺N-苄基苯胺。
图4 可见光催化活性评价
为了研究在光催化反应过程中不同自由基的作用，我们进行了捕获实验。从图5a可以看出，当体系中加入叔丁醇和苯醌来分别捕获•OH和•O2-，反应的活性基本没有发生变化，说明体系中的这两种自由基对反应基本没有贡献。而当体系中加入草酸铵捕获光生空穴后，产率降为原来的1/3，加入过硫酸钾捕获光生电子后，产率降为0。这一结果表明，光生电子和空穴在光催化C-N偶联反应中有着重要作用。
接着，我们采用超快光谱（TAS）来揭示光照下不同催化剂的载流子衰减动力学。图5b为不同催化剂的瞬态吸收图谱以及拟合曲线。采用双指数模型拟合可获得两个弛豫时间τ1和τ2。Τ1代表导带电子到过渡态的捕获时间，τ2代表电子与过渡态或者价带空穴复合的时间。通过对比，CdS-Pd Sas的弛豫时间明显要长，也就是说，在反应过程中CdS表面单原子态的Pd配位物种Pd-Sx可以作为电子陷阱来捕获光生电子，提高载流子的分离效率，从而加速光催化C-N偶联。另外，从CdS导带转移到过渡态Pd-Sx中间体的弛豫时间更长，更利于氢原子的吸附。
为了研究不同催化剂对于H的吸附以及转移能力，我们做了一个N-苄烯苯胺加氢的模型反应。从图5c可以明显看出，对于单原子态的CdS-Pd SAs催化剂，N-苄烯苯胺较容易实现光催化加氢到苄基苯胺产物，而单质态的Pd（CdS-Pd NPs）催化剂无法实现加氢过程。这也证明了单原子态的CdS-Pd SAs可以很好地吸附H并完成氢转移，从而实现加氢过程得到二级胺N-苄基苯胺。
基于以上的机理表征分析，我们可以给出一个可能的反应机理和路径（ 图5d ）。光催化反应前，当体系中同时加入CdS催化剂和PdCl2时，PdCl2很快吸附到CdS表面上与表面悬挂的S原子形成Pd-Sx的配位物种。当CdS被光激发后，表面的Pd-Sx配位物种可以有效捕获光生电子，形成•Pd-Sx中间态物种，同时光生空穴能够脱去苯甲醇上的质子，将其氧化成苯甲醛。然后生成的苯甲醛与苯胺进行亲核加成反应，产生醇胺中间体。由于醇胺非常不稳定，很快脱水生成亚胺。苯甲醇上脱去的H+较容易吸附到长寿命的•Pd-Sx中间态物种形成H-Pd-Sx。最后，吸附的H又容易脱附，加成到N-苄烯苯胺的N上，实现氢转移，完成亚胺的加氢过程，得到最后的目标产物N-苄基苯胺。整个过程中，H的吸脱附可以循环进行，因此Pd-Sx物种可以作为有效的氢转移的桥梁实现加氢过程。此外，过多的吸附H可以从H-Pd-Sx上脱附产生H2。
图5 反应机理表征及推测
我们通过DFT模拟计算进一步验证了为什么单原子态的CdS催化剂CdS-Pd SAs可以很好地实现光催化C-N偶联生成N-苄基苯胺（ 图6 ）。结合EXAFS拟合结果，我们以Pd-S三配位的形式作为计算模型来研究H吸附和反应过程。对于催化剂CdS-Pd NPs来说，在位点1和2的H吸附能分别为 eV和，而催化剂CdS-Pd SAs的H吸附能为 eV。通过过渡态能量搜索，可以得出，Pd纳米颗粒负载的CdS-Pd NPs的加氢能垒为 eV，而对于单原子态的CdS-Pd SAs来说，由于形成的Pd-Sx配位物种能够有效地吸附和脱附H，因此脱附的H直接加成到亚胺的不饱和C上，完成加氢过程。
图6 DFT模拟计算
总结与展望
总的来说，我们设计开发了一种CdS-Pd单原子光催化剂，该催化剂可以有效地用于可光催化苯甲醇和苯胺的C-N偶联反应，获得具有工业应用价值的二级胺。同时反应过程中释放出清洁能源氢气。结合实验以及模拟计算，我们推测Pd在光催化反应过程中与CdS表面的S原位配位形成Pd-Sx中间物种，而这一中间体可以提高载流子分离效率以及有效地进行H的吸脱附，构成Pd-Sx •Pd-Sx H-Pd-Sx Pd-Sx的循环过程，实现氢转移，完成亚胺的加氢过程，得到目标产物N-苄基苯胺。整个过程中，Pd-Sx中间体可以作为有效氢转移的桥梁实现加氢过程。此外，该催化剂体系具有较好循环能力和底物适应性。这一工作将为温和条件下实现C-N偶联反应提供一种新的思路。
作者介绍
钮峰 ，博士毕业于法国里尔大学（法国国家科学研究中心）（导师Andrei Khodakov教授和Vitaly Ordomsky研究员）。2020年8月加入香港中文大学（深圳）邹志刚院士团队从事博士后研究。以第一作者在ACS Catalysis，Green Chemistry，Solar Energy Materials & Solar Cells等期刊上发表SCI论文12篇。目前主要研究方向为多相热催化、光催化能源转化。
涂文广 ，2015年获南京大学物理学院博士学位。2015至2020年在新加坡南洋理工大学从事研究博士后研究工作。2020年6月起任职于香港中文大学（深圳）理工学院。主要从事于低维光电材料表界面结构的精准设计与构建，实现太阳能驱动下的小分子转换，取得了一系列重要成果，迄今为止已在Nature Communications, Advanced Material, Advanced functional Material, ACS Catalysis, ACS Energy Letters等期刊上发表论文70余篇, SCI被引超过8000次，H指数为44。
周勇 ，香港中文大学（深圳）兼职教授。2009 年9月被南京大学物理学院按海外人才引进回国工作，加入南京大学环境材料与再生能源研究中心，聘为教授。主要从事：1、人工光合成二氧化碳转化为可再生碳氢燃料；2、光电材料的设计和构建；3、高效、低成本钙钛矿太阳能电池产业化应用研究。近五年来，以第一作者或通讯作者在 国际重要期刊上发表论文超过 60 篇，其中包括 J. Am. Chem. Soc. (1 篇)、Adv. Mater. (2 篇)、Adv. Funct. Mater. (1 篇)和 Nano Lett. (1 篇)，受邀以第一作者或通讯作者撰写 2 篇综述论文。近五年论文他引超过 1600 次，5 篇论文入选 Web of Science 统计的“过去十年高被引论文”, H 指数 46。光催化还原 CO2 研究成果作为主要研究内容，荣获 2014 年国家自然科学二等奖(排名第四)。主编三本英文专著（Springer 等出版社出版）。多次受邀在国内外相关学术会议上做邀请报告或主持会议。担任 Current Nanoscience 中国地区编辑和 Mater. Res. Bull.编委。主持承担国家基金委、 科技 部 973 项目等项目。入选教育部新世纪人才（2010 年）、江苏省首届杰出青年基金(2012年)。
邹志刚 ，2003年凭为教育部“长江学者奖励计划”特聘教授，国家重点基础研究发展计划“973”项目首席科学家，教育部创新团队带头人，2015 年当选中国科学院院士，2018 年当选发展中国家科学院院士。主要从事新型可再生能源与环境材料方面的研究，邹院士在光催化领域做出了卓越的贡献，被媒体称为“光催化领域的前行者”。邹志刚院士已在 Nature等国际一流期刊上发表论文 602 多篇，H指数 74，连续 5年入选爱思唯尔材料科学高被引学者，是材料领域有国际影响力的学术带头人。申请中国发明专利 200 多项，其中 83 项已获授权；承担两届国家重大基础研究计划 973 项目、国家自然科学基金中日合作项目、 科技 部国际合作重大项目等多项科研项目；获国家自然科学二等奖 1 项、江苏省科学技术一等奖 2 项，作为第一完成人获第 46 届日内瓦国际发明展金奖及阿卜杜拉国王大学特别奖各 1项。
近年来，光催化-臭氧联用技术在有机废水治理方面显示了广阔的应用前景，已成为高级氧化技术方向的研究热点。本文研究了光催化-臭氧联用技术降解有机物的特性。实验结果表明，光催化-臭氧联用技术对有机物的降解效率大大高于单一光催化和单一臭氧的降解效率，具有一定的协同效应；其产生协同效应的本质原因可能是臭氧捕获了光催化过程中产生的光致电子生成了更多的·OH自由基；有机物种类对光催化-臭氧联用技术的协同效应有一定影响，与臭氧反应速率较低的有机物协同效应较显著；有机物浓度也影响协同效应，随有机物浓度的增大，协同效应增强；同时臭氧流量对协同效应也有一定影响，臭氧流量增大，协同效应减弱。还通过实验对光催化臭氧降解有机物的作用机理进行了验证。本文还研究了光催化-臭氧联用技术对环境中典型有机污染物的降解行为，主要考察的有机物包括芳香化合物、染料、染料中间体、羧酸类化合物、醇类化合物及胺类化合物。①芳香化合物的降解 通过对苯胺降解的研究表明，pH值对光催化-臭氧联用技术降解苯胺的影响不大；无论苯胺初始浓度高低，该技术都能使苯胺废水完全降解；随通入系统中臭氧流量的增加，光催化-臭氧联用技术对苯胺的降解效果增加，降解时间缩短，但臭氧流量增大到一定程度降解效率变化已不明显。对硝基苯的降解得出与苯胺相似的结论，同时还通过GC-MS技术检测到了硝基苯降解过程中的主要中间产物，包括邻、间、对硝基苯酚、间或对二硝基苯和偶氮苯等。还研究了芳香化合物结构对光催化-臭氧联用技术降解性能的影响，结果表明，取代基性质和取代基位置对降解活性都有一定影响。②染料及染料中间体的降解 采用光催化-臭氧联用技术对中低浓度溴氨酸废水和染料中间体H酸废水进行预处理，结果表明，溴氨酸废水经过短时间催化降解，脱色率能达到70％以上，COD也能得到一定的去除，同时废水的BOD5／COD值能从％～％上升至％～％，可生化性得到大幅度提高，为后续生物处理创造了有利条件。H酸废水经4h氧化COD值能从920mg／L下降到230mg／L，BOD5／COD值从原水上升到，可生化性也得到明显改善。17种水溶性染料溶液的脱色实验表明，光催化-臭氧联用技术对染料有较强的脱色能力，而且脱色效率与染料结构之间有较密切的关系，染料共扼链长短、电子云密度、偶氮双键中的氮原子是否与邻近基团形成氢键以及取代基的电负性大小等对脱色效果都有影响。