作者: Raymond George Klaus Hassmann【摘要】燃料电池具有非同寻常的性能： 电效率可达60％以上，而且可以在带着部分负荷运行的情况下进行维修，除了有低比率碳氧化物排放外几乎没有任何有害的排放物。文章介绍按温度划分的4种主要燃料电池(PEMFC、PAFC、MCFC和SOFC)的性能，重点介绍高温固体氧化物燃料电池(SOFC)的应用及其发展前景。 With demonstration projects fuel cells are Well uder way toward penetrating the power market,covering a wide range of application．This paper introduces the main four types of fuel cells which are PEMFC,PAFC，MCFC and SOFC．Then it puts the emphasis on SOFC and its application market． 燃料电池是通过由电解液分隔开的2个电极中间的燃料(如天然气、甲醇或纯净氢气)的化学反应直接产生出电能。与汽轮发电机生产的电能相比，燃料电池具有非同寻常的特性：它的电效率可达60％以上，可以在带部分负荷运行的情况下进行维修，而且除了排放低比率碳氧化物外，几乎没有任何其他的有害排放物。1 燃料电池的分类 目前研制的燃料电池技术在运行温度上有不同的类型，从比室温略高直到高达1000℃的范围。大多数工业集团公司的注意力集中在以下4种主要类型上：(1)运行温度在60-80℃之间的聚合物电解液隔膜型燃料电池(PEMFC)；(2)运行温度在160-220℃之间的磷酸类燃料电池(PAFC)；(3)运行温度在620-660℃之间的熔融碳酸盐类燃料电池(MCFC)；(4)运行温度在880-1000℃之间的固体氧化物燃料电池(SOFC)。 可以将这些类型的燃料电池划分为低温型(100℃及以下)、中温型(约200℃左右)及高温型(600-l000℃)燃料电池。 表1简要地列出了各种类型燃料电池的性能。中温型和高温型燃料电池适于用在静止式装置上，而低温型燃料电池对于静止装置和移动式装置都适用。 实用装置的功率容量差别也很大，可以给笔记本电脑及移动电话供电(数以W计)，也可以给居民住宅(数kW)或是分散的电热设备和动力设备(数百KW到数MW)供电。 最适于用来驱动汽车的是低温型燃料电池。 根据使用期限成本进行的经济性比较结果表明，就发电成本而言，SOFC型燃料电池要PEM型低30％。这个结果是根据SOFC型燃料电池的电效率比PEM型的高，这2种燃料电池最终都可以达到l000美元／KW的投资成本这一假设条件而推导出来的。 2 高温燃科电池 高温型燃料电池具有许多适于在静止式装置上使用的特性。但是在高温型燃料电池产生出电能之前需要较长的加热过程，因而这种技术不能应用于要求在短时间内频繁起动的各种实用装置。此外，高温型燃料电池还具有以下特点： (1)不需要使用贵金属来催化电化学反应。一般情况下使用陶瓷材料。 (2)对CO完全没有限制。CO参加到电化学反应过程并像H2一样被氧化。 (3)对燃料表现出高度灵活性。可以给这类燃料电池发电设备供应天然气，天然气在设备内部被转换成H2和CO。这意味着无需任何外部燃料，从而大大简化了发电设备的平衡问题。 (4)高温可以将燃气轮机连接到该系统上，在这种情况下，燃料电池发电设备是在300kPa压力下运行，并在不考虑燃气轮机输出的情况下将燃料电池的功率密度提高约20％，因此使总的电效率提高10％，可成倍地降低使用期限成本。 (5)较高的运行温度也为排热提供了更多的灵活性。在电效率达60％或更高水平的联合循环系统中可限制废热排放，而在单循环下则会排放出更多的热量。 MCFC和SOFC是这类高温型燃料电池的2种技术。它们使用的材料不同。MCFC是在一只陶瓷容器中放入液态的金属碳酸盐作为电解液，如果没有采取防止电极老化的措施，燃料电他的使用寿命会受到影响。 在MCFC中电化学反应是由CO3离子引发的。MCFC采用的是颊型电池，和SOFC型的管形设计方案相比，这种颊型电他的功率密度要稍微高一些。这在成本上要比SOFC型装置优越。但在另一方面，由于SOFC所用的陶瓷材料非常稳定，可以用在950-1000℃范围内，所以SOFC装置在抗老化性能上更具优越性。到目前为止，所有的长期电池试验和正在运行的试验性机组都表明SOFC型装置的使用寿命可以达到70 000-80 000h，是MCFC型的2倍。 MCFC和SOFC 2种技术在进行100-250kW功率范围的单循环现场试验中，成本都有大幅度的下降。目前在MCFC开发上占有主导地位的是美国的Fuel Cell Energy公司及其在德国的授权单位MTU，日本的Ishikawajima-Harima重工(IHI)和三菱公司等。而Siemens Westinghouse在SOFC开发上处于领先水平。3 中温型燃料电池 目前磷酸类燃料电池(PAFC)是具有最先进技术的燃料电池。80年代，IFC(国际燃料电池公司)决定对其前期商业化生产线进行投资，制造和销售200kW的PAFC装置，并将其投入市场。东芝公司在80年代末就已经努力使PAFC技术进入商用市场。从此，PAFC技术就一直在静止燃料电池的市场中占据着显赫的位置。迄今为止，全球已经安装了150多套PAFC燃料电池装置。 研究表明，这种燃料电池未能实现市场商业化的原因大致有以下几方面： (1)电效率最高为40％，超过维修期限后会降到35％甚至更低水平。通常情况下设备的使用期限不超过20 000运行h。 (2)有些试验性的设备(如东芝公司管理的1套11MW设备未能达到顶期的性能水平。 (3)美国和日本政府大幅度削缩用于PAFC技术研究和开发的投资。 (4)从迄今积累的经验及在改善设计参数和降低产品成本方面的潜力来看，让PAFC技术成功地跻身于当今的市场中的可能性是极低的。4 SOFC在配电市场方面的潜力 Siemens Westinghouse公司根据对市场的分析，决定采取必要的措施加快SOFC技术进入市场的步伐。预计在2003-2004年提供第l批产品，进入商业性生产前的试验阶段，装置容量从目前的2MW扩大到15MW。 北美和欧洲被认为是SOFC燃料电池技术最有希望的市场。Hagler Bailly公司和西门子公司对功率范围为250 kW-l MW的市场进行了调查，结果表明到2005年SOFC燃料电池的市场容量为每年10000MW。北美和欧洲几乎各占50％。考虑到北美洲用户的结构和他们的需求，在北美洲各类小型发电机组的总容量在2010年可能达到每年约1000MW，其中600MW可能是燃料电池发电装置。在各种类型的燃料电池中，SOFC的市场份额约占40％，到2010年在北美洲SOFC的全年销售额将达到亿美元。 在竞争日益激烈的配电市场中的另一个获胜者是微型燃气轮机，主要是作为备用电源或辅助电源。由于SOFC和微型燃气轮机的特性适于不同的应用场所，SOFC效率高但投资成本也高，而微型燃气轮机成本低但效率也低，因而这2种技术不会产生市场上竞争。而往复式发动机会逐渐失去其在市场中的份额。 欧洲电网要比北美洲电网强大得多，欧洲电网强化了集中的大型发电厂的作用。因此在北美洲经常出现的分散式电热设备和动力装置的供电质量和供电可靠性问题在欧洲是不突出的。但另一方面，在欧洲对能量储存更为敏感。 此外，一些国家政府将颁布新的规程和法律及新的能源价格，预计欧洲各国之间市场份额会有重大差异。在有些情况下这个过程会给SOFC用于配电装置起到一定的促进作用。此外，欧洲的自由化近程落后于北美洲。因此，市场预测结果会有很大程度的不确定性。5 SOFC技术应用的扩展 使用天然气作为燃料的SOFC是车载式装置，其扩展应用可有以下几种形式：(1)家庭应用：新一代燃料电池将是扁平管型的，其功率密度是目前所用圆柱型燃料电池技术的2倍，因而将制造出5kW的燃料电池装置。这种设计方案是可行的，在配电市场中可以替代圆柱型燃料电池。(2)l0MW以上的系统装置：很显然，只要SOFC技术占有了功率范围在250-10MW的市场，那么下一步最必然的是要争取占有l0MW以上更大规模发电设备的市场。通过把更多SOFC链接起来便能实现这个目标，也满足了高效率低成本的要求。20MW级规模燃料电池的电效率已经接近甚至超过70％。(3)用液态燃料运行：使用天然气作为燃料将SOFC的应用局限在靠近天然气供气网的区域内，从而使这项新技术的应用受到限制。因此存在着让SOFC使用液态燃料的迫切要求。因此，应与大型石油公司合作进行该课题的研究开发，选择一种适宜的液体燃料并设计出最适于使用这种新燃料的SOFC发电装置，以便为边远的用户服务。 (4)C02的分离：Shell公司和 Siemens Westinghouse公司正在共同研制一种能将CO2从完全反应后的燃料中分离的SOFC设飞方案。例如，当把其装在用于回收油的平台上时，可以把CO2用泵压到地下储层中，这不但可省去CO2的排放税，还可提高原油的产出量。 (5)综合性应用：CO2分离装置可能是点火的火花装置，它使得SOFC在一种封闭且可再生的能量循环中成为关键性部件。经过-段时间，SOFC能产生出热量和电力，例如用于大型暖房的设施中，SOFC装置产生的C02可用来加快植物的生长。而任何一种农作物收获后的剩余有机物都可以转化为气体供给SOFC作燃料。
化学电池化学电池将化学能直接转变为电能的装置。主要部分是电解质溶液、浸在溶液中的正、负电极和连接电极的导线。依据能否充 电复原，分为原电池和蓄电池两种 化学电池的种类 化学电池按工作性质可分为：一次电池（原电池）；二次电池（可充电电池）;铅酸蓄电池。其中：一次电池可分为：糊式锌锰电池、纸板锌锰电池、碱性锌锰电池、扣式锌银电池、扣式锂锰电池、扣式锌锰电池、锌空气电池、一次锂锰电池等。二次电池可分为：镉镍电池、氢镍电池、锂离子电池、二次碱性锌锰电池等。铅酸蓄电池可分为：开口式铅酸蓄电池、全密闭铅酸蓄电池。 1.锌锰电池 锌二氧化锰电池（简称锌锰电池） 又称勒兰社（Leclanche）电池，是法国科学家勒兰社（Leclanche，1839-1882）于1868年发明的由锌（Zn）作负极，二氧化锰（MnO2）为正极，电解质溶液采用中性氯化铵（NH4Cl）、氧化锌（ZnCl2）的水溶液，面淀粉或浆层纸作隔离层制成的电池称锌锰电池，由于其电解质溶液通常制成凝胶状或被吸附在其它载体上而呈现不流动状态，故又称锌锰干电池。按使用隔离层区分为糊式和板式电池两种，板式又按电解质液不同分铵型和锌型电池纸板电池两种。 干电池用锌制筒形外壳作负极，位于中央的顶盖上有铜帽的石墨棒作正极，在石墨棒的周围由内向外依次是A：二氧化锰粉末（黑色）------用于吸收在正极上生成的氢气（以防止产生极化现象）；B：用饱和了氯化铵和氯化锌的淀粉糊作为电解质溶液。 电极反应式为：负极（锌筒）：Zn +– 2e === Zn(NH3)2Cl2↙+2H+ 正极（石墨）：2NH4+ === 2NH3 ↑+ H2↑ H2O + 2MnO2 + 2e === 2MnOOH+ 2OH- 总反应：Zn + 2NH4Cl + 2MnO2 === Zn(NH3)2Cl2↙+2MnOOH 干电池的电压大约为，不能充电再生。 2.碱性锌锰电池 20世纪中期在锌锰电池基础上发展起来的，是锌锰电池的改进型。电池使用氢氧化钾（KOH）或氢氧化钠（NaOH）的水溶液做电解质液，采用了与锌锰电池相反的负极结构，负极在内为膏状胶体，用铜钉做集流体，正极在外，活性物质和导电材料压成环状与电池外壳连接，正、负极用专用隔膜隔开制成的电池。 3.铅酸蓄电池 1859年法国普兰特（Plante）发现，由正极板、负极板、电解液、隔板、容器（电池槽）等5个基本部分组成。用二氧化铅作正极活性物质，铅作负极活性物质，硫酸作电解液，微孔橡胶、烧结式聚氯乙烯、玻璃纤维、聚丙烯等作隔板制成的电池。 铅蓄电池可放电也可以充电，一般用硬橡胶或透明塑料制成长方形外壳（防止酸液的泄漏）；设有多层电极板，其中正极板上有一层棕褐色的二氧化铅，负极是海绵状的金属铅，正负电极之间用微孔橡胶或微孔塑料板隔开（以防止电极之间发生短路）；两极均浸入到硫酸溶液中。放电时为原电池，其电极反应为: 负极：Pb + SO42－－ 2e === PbSO4 正极：PbO2 + 4H+ + SO42－ + 2e === PbSO4 + 2H2O 总反应式为：Pb + PbO2 + 2H2SO4 ====== 2PbSO4 + 2H2O 当放电进行时，硫酸溶液的的浓度将不断降低，当溶液的密度降到 时应停止使用进行充电，充电时为电解池，其电极反应如下： 阳极：PbSO4 + 2H2O－ 2e === PbO2 + 4H+ + SO42－ 阴极：PbSO4 + 2e === Pb + SO42－ 总反应式为：2PbSO4 + 2H2O ====== Pb + PbO2 + 2H2SO4 当溶液的密度升到时，应停止充电。 上述过程的总反应式为： 放电 Pb + PbO2 + 2H2SO4 ====== 2PbSO4 + 2H2O 充电 4.锌银电池 一般用不锈钢制成小圆盒形，圆盒由正极壳和负极壳组成，形似纽扣（俗称纽扣电池）。盒内正极壳一端填充由氧化银和石墨组成的正极活性材料，负极盖一端填充锌汞合金组成的负极活性材料，电解质溶液为KOH浓溶液。电极反应式如下： 负极：Zn + 2OH－ －2e=== ZnO + H2O 正极：Ag2O + H2O + 2e === 2Ag + 2OH－ 电池的总反应式为：Ag2O + Zn ====== 2Ag + ZnO 电池的电压一般为，使用寿命较长。 5.镉镍电池和氢镍以及金属氢化物镍电池 二者均采用氧化镍或氢氧化镍作正极，以氢氧化钾或氢氧化钠的水溶液作电解质溶液，金属镉或金属氢化物作负极。金属氢化物电池为20世纪80年代末，利用吸氢合金和释放氢反应的电化学可逆性发明制成，是小型二次电池主导产品。 6.锂电池 锂电池是一类以金属锂或含锂物质作为负极材料的化学电源的总称通称锂电池，分为一次锂电池和二次锂电池。 7.锂离子电池 指能使锂离子嵌入和脱嵌的碳材料代替纯锂作负极，锂的化合物作正极，混合电解液作电解质液制成的电池。锂离子电池是1990年有日本索尼公司研制出并首先实现产品化。国内外已商品化的锂离子电池正极是LiCoO2，负极是层状石墨，电池的电化学表达式为（—） C6▏1mol/L LiPF6-EC+DEC▏LiCoO2(+) 8.氢氧燃料电池 这是一种高效、低污染的新型电池，主要用于航天领域。其电极材料一般为活化电极，具有很强的催化活性，如铂电极、活性碳电极等。电解质溶液一般为40%的KOH溶液。电极反应式如下： 负极：2H2 + 4OH－ －4e=== 4H2O 正极：O2 + 2H2O + 4e=== 4OH－ 总反应式：2H2 + O2 === 2H2O 9.熔融盐燃料电池 这是一种具有极高发电效率的大功率化学电池，在加拿大等少数发达国家己接近民用工业化水平。按其所用燃料或熔融盐的不同，有多个不同的品种，如天然气、CO、---熔融碳酸盐型、熔融磷酸盐型等等，一般要在一定的高温下（确保盐处于熔化状态）才能工作。 下面以CO---Li2CO3 + Na2CO3---空气与CO2型电池为例加以说明： 负极反应式：2CO + 2CO32－－4e === 4CO2 正极反应式：O2 + 2CO2 + 4e=== 2CO32－ 总反应式为：2CO + O2 === 2CO2 该电池的工作温度一般为6500C 10.海水电池 1991年，我国科学家首创以铝---空气---海水为材料组成的新型电池，用作航海标志灯。该电池以取之不尽的海水为电解质，靠空气中的氧气使铝不断氧化而产生电流。其电极反应式如下： 负极：4Al – 12e === 4Al3+ 正极：3O2 + 6H2O + 12e === 12OH－ 总反应式为：4Al + 3O2 + 6H2O === 4Al(OH)3 这种电池的能量比普通干电池高20---50倍！ 新型化学电池 （1碱性氢氧燃料电池 这种电池用30%-50%KOH为电解液，在100°C以下工作。燃料是氢气，氧化剂是氧气。其电池图示为 （―）C|H2|KOH|O2|C(+) 电池反应为 负极 2H2 + 4OH―4e=4H2O 正极 O2 + 2H2O + 4e=4OH 总反应 2H2 + O2=2H2O 碱性氢氧燃料电池早已于本世纪60年代就应用于美国载人宇宙飞船上，也曾用于叉车、牵引车等，但其作为民用产品的前景还评价不一。否定者认为电池所用的电解质KOH很容易与来自燃料气或空气中的CO2反应，生成导电性能较差的碳酸盐。另外，虽然燃料电池所需的贵金属催化剂载量较低，但实际寿命有限。肯定者则认为该燃料电池的材料较便宜，若使用天然气作燃料时，它比唯一已经商业化的磷酸型燃料电池的成本还要低。 （2） 磷酸型燃料电池 它采用磷酸为电解质，利用廉价的炭材料为骨架。它除以氢气为燃料外，现在还有可能直接利用甲醇、天然气、城市煤气等低廉燃料，与碱性氢氧燃料电池相比，最大的优点是它不需要CO2处理设备。磷酸型燃料电池已成为发展最快的，也是目前最成熟的燃料电池，它代表了燃料电池的主要发展方向。目前世界上最大容量的燃料电池发电厂是东京电能公司经营的11MW美日合作磷酸型燃料电池发电厂，该发电厂自1991年建成以来运行良好。近年来投入运行的100多个燃料电池发电系统中，90%是磷酸型的。市场上供应的磷酸型发电系统类型主要有日本富士电机公司的50KW或100KW和美国国际燃料电池公司提供的200KW。 富士电机已提供了70多座电站，现场寿命超过10万小时。 磷酸型燃料电池目前有待解决的问题是：如何防止催化剂结块而导致表面积收缩和催化剂活性的降低，以及如何进一步降低设备费用。 化学电源的重大意义： 化学能转换为电能的原理的发现和各式各样电池装置的发明，是贮能和供能技术的巨大进步，是化学对人类的一项重大贡献，极大地推进了现代化的进程，改变了人们的生活方式，提高了人们的生活质量。
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【摘要】固体氧化物燃料电池是一种可以直接将燃料的化学能转化为电能的电化学装置，固体氧化物电解池是固体氧化物燃料电池的逆过程，能够高温电解水/二氧化碳制氢气/一氧化碳。可逆电池将二者的功能合二为一。本论文主要进行了可逆电池的氧电极的复合改性研究。采用LSM（()δ），LSCF（δ）和SSC（δ））氧电极材料。采用丝网印刷工艺制备的LSM和LSCF氧电极材料用于高温电解池和可逆电池，长期运行后，LSM与电解质YSZ（氧化钇稳定的氧化锆）发生剥离，YSZ与GDC（δ）阻挡层剥离，导致电池性能衰减。浸渍工艺制备纳米LSM-YSZ，LSCF-YSZ和SSC-YSZ氧电极用于可逆电池，提高了氧电极的性能和催化活性。可逆循环测试或长期稳定性测试后，纳米离子发生团聚导致电池性能衰减。对SSC氧电极的研究发现氧电极SSC与YSZ分层，以及长期电解后氢电极Ni的团聚也是导致电池性能衰减的主要原因之一。最后，将纳米LSCF-YSZ氧电极用于H2O/CO2共电解，研究了共电解的影响因素和反应过程。综上，通过本论文研究为开发高活性和高稳定的氧电极材料奠定了基础。【作者】范慧；【导师】韩敏芳；PrabhakarSingh；【作者基本信息】中国矿业大学（北京），应用化学，2014，博士【关键词】固体氧化物燃料电池；电解池；氧电极；稳定性；【参考文献】[1]刘嘉.一个小型搜索引擎的设计与实现[J].河南科技学院学报(自然科学版),2014,06:46-50.[2]石华.制造业股权结构与企业非效率投资的关系研究[D].天津财经大学,会计学,2012,硕士.[3]朱贝贝.基于遗传算法的网格任务调度研究[D].山东大学,计算机软件与理论,2012,硕士.[4]万宇.2000—2013年我国部分高校硕博学位论文中残疾人体育研究述评[J].体育学刊,2014,04:66-70.[5]陈宁静.ACh诱导的脐带血管收缩效应及其机制研究[D].苏州大学,胚胎生理与围产基础医学,2014,硕士.[6]布伦.复方鳖甲软肝方对自发性高血压大鼠左室重构影响的实验研究[D].第四军医大学,内科学,2004,硕士.[7]封磊.20世纪三四十年代边政研究的学术转型[D].兰州大学,中国近现代史,2013,硕士.[8]贺浩.虚拟财产的刑法保护[D].山东大学,法律（专业学位）,2013,硕士.[9]万德贵.分立半导体元器件焊点缺陷的研究[D].电子科技大学,集成电路工程（专业学位）,2012,硕士.[10]高雷.预售商品房按揭法律问题研究[D].郑州大学,法律,2013,硕士.[11]侯志军,耿加加,窦亚飞,朱誉雅.中美高校年度报告比较分析及启示[J].现代教育管理,2014,05:119-124.[12]方贻洲.论当代中国威权政治的基础[D].山东大学,政治学理论,2013,硕士.[13]邵永星.基于热释电红外传感器的停车场智能灯控系统设计[D].河北科技大学,计算机应用技术,2013,硕士.[14]于世华.常微分方程法在结构影响线求解中的应用[D].吉林大学,桥梁与隧道工程,2014,硕士.[15]张文芳.医药流通企业信息系统的分析与设计[D].山东大学,软件工程（专业学位）,2012,硕士.[16]杜国勇.移动Ad Hoc网络分簇算法的研究[D].安徽大学,计算机应用技术,2013,硕士.[17]白光,李文兴.铁路对少数民族地区经济的带动作用——以广西、青藏等铁路为例[J].广西民族研究,2014,01:139-145.[18]苏锦松.USP22和SIRT1蛋白在肾透明细胞癌中的表达及其作用[D].复旦大学,外科学,2013,博士.[19]唐爱莲.On Strategies of Raising Vocabulary Teaching Efficiency[D].安徽大学,英语语言文学,2003,硕士.[20]余雷.脉冲电磁场治疗骨质疏松的初步研究[D].第四军医大学,生物医学工程,2004,硕士.[21]李惠.老年糖尿病患者感染危险因素分析[D].吉林大学,护理学,2013,硕士.[22]黄大伟.电磁搅拌作用下轴承钢凝固组织形态演变的研究[D].东北大学,钢铁冶金,2011,硕士.[23]刘江波.企业新员工职业生涯规划研究[D].山东财经大学,企业管理,2012,硕士.[24]杨璐晟.国有企业核心竞争力培育策略研究[D].吉林大学,企业管理,2004,硕士.[25]单艺,马微,刘晓玲,王象欣,夏行昊,于力涛,魏雪冬,姜毓君.婴幼儿配方乳粉中微量碘测定方法的比较[J].食品工业科技.[26]温广辉.短时接触亲社会电子游戏对小学儿童亲社会行为的影响[D].浙江理工大学,应用心理学,2014,硕士.[27]华天海.基于DEA的水泥企业技术创新能力评价研究[D].安徽工程大学,管理科学与工程,2012,硕士.[28]王莉.论城市夜景照明的景观特性[D].南京艺术学院,2004,硕士.[29]伊朝接.基于新兴信息技术的智慧施工进度管理研究[D].哈尔滨工业大学,管理科学与工程,2014,硕士.[30]刘畅.新事业单位财务规则下医院财务审计研究[D].河北大学,会计学,2014,硕士.[31]赵金才.坐标测量系统零件信息提取与位姿自动识别的研究[D].天津大学,2005.[32]李晓辉.TiO_2/WO_3/石墨烯复合光催化剂的结构和性能研究[D].青岛科技大学,2014.[33]强彩虹.适应滨海新区发展的高职院校专业建设[D].天津大学,工业工程,2013,硕士.[34]曾伟川.β-氨基酸酯的合成研究[D].华侨大学,生物学,2013,硕士.[35]马广栓.当年养成商品草鱼新技术[J].农村.农业.农民.2003(04)[36]李超玲.筒形件强力旋压过程的有限元数值模拟[D].西北工业大学,材料加工工程,2004,硕士.[37]邓松波.基于机器视觉的飞机蒙皮孔几何参数检测技术研究[D].哈尔滨工业大学,机械电子工程,2013,硕士.[38]郑开辉.含微电网的配电网自适应保护研究[D].北京交通大学,2012.[39]翟旭升,王海涛,谢寿生,苗卓广,吴勇.基于自适应遗传算法的多项式模型结构与参数的一体化辨识[J].控制与决策,2011,05:761-767.[40]李辉,彭海琳,刘忠范.拓扑绝缘体二维纳米结构与器件[J].物理化学学报,2012,10:2423-2435.[41]刘炳义.论中油集团技术创新战略[D].西南石油学院,2002.[42]韩京清.一类不确定对象的扩张状态观测器[J].控制与决策,1995,01:85-88.[43]张亚中,赵裕辉,鲁新便,刘哲生,叶建伟,宋伯虎.频谱分解技术在塔里木盆地北部TH地区碳酸盐岩缝洞型储层预测中的应用[J].石油地球物理勘探,2006,S1:16-20+24+142-143.[44]田永良.大型工程机械销售活动项目化管理应用研究[D].山东大学,项目管理（专业学位）,2012,硕士.[45]张继允.文艺复兴时期尼德兰绘画风格对我的工笔画创作的影响[D].首都师范大学,美术学,2013,硕士.[46]缪纲.面向视频后处理芯片的FPGA原型流程的研究和实现[D].浙江大学,通讯与信息系统,2004,硕士.[47]邵吉光,冯国臣,付盛.极值与切线的运动学原理[J].高等数学研究,2014,03:4-7.[48]黄捍东,赵迪,任敦占,王玉梅.基于贝叶斯理论的薄层反演方法[J].石油地球物理勘探,2011,06:919-924+1012+832-833.[49]高天珍.小学高年级语文阅读分层教学实验研究[D].华中师范大学,教育管理,2014,硕士.[50]张筱玮.论国际信用评级机构的治理及问责机制[D].安徽大学,国际法学,2013,硕士.
作者: Raymond George Klaus Hassmann【摘要】燃料电池具有非同寻常的性能： 电效率可达60％以上，而且可以在带着部分负荷运行的情况下进行维修，除了有低比率碳氧化物排放外几乎没有任何有害的排放物。文章介绍按温度划分的4种主要燃料电池(PEMFC、PAFC、MCFC和SOFC)的性能，重点介绍高温固体氧化物燃料电池(SOFC)的应用及其发展前景。 With demonstration projects fuel cells are Well uder way toward penetrating the power market,covering a wide range of application．This paper introduces the main four types of fuel cells which are PEMFC,PAFC，MCFC and SOFC．Then it puts the emphasis on SOFC and its application market． 燃料电池是通过由电解液分隔开的2个电极中间的燃料(如天然气、甲醇或纯净氢气)的化学反应直接产生出电能。与汽轮发电机生产的电能相比，燃料电池具有非同寻常的特性：它的电效率可达60％以上，可以在带部分负荷运行的情况下进行维修，而且除了排放低比率碳氧化物外，几乎没有任何其他的有害排放物。1 燃料电池的分类 目前研制的燃料电池技术在运行温度上有不同的类型，从比室温略高直到高达1000℃的范围。大多数工业集团公司的注意力集中在以下4种主要类型上：(1)运行温度在60-80℃之间的聚合物电解液隔膜型燃料电池(PEMFC)；(2)运行温度在160-220℃之间的磷酸类燃料电池(PAFC)；(3)运行温度在620-660℃之间的熔融碳酸盐类燃料电池(MCFC)；(4)运行温度在880-1000℃之间的固体氧化物燃料电池(SOFC)。 可以将这些类型的燃料电池划分为低温型(100℃及以下)、中温型(约200℃左右)及高温型(600-l000℃)燃料电池。 表1简要地列出了各种类型燃料电池的性能。中温型和高温型燃料电池适于用在静止式装置上，而低温型燃料电池对于静止装置和移动式装置都适用。 实用装置的功率容量差别也很大，可以给笔记本电脑及移动电话供电(数以W计)，也可以给居民住宅(数kW)或是分散的电热设备和动力设备(数百KW到数MW)供电。 最适于用来驱动汽车的是低温型燃料电池。 根据使用期限成本进行的经济性比较结果表明，就发电成本而言，SOFC型燃料电池要PEM型低30％。这个结果是根据SOFC型燃料电池的电效率比PEM型的高，这2种燃料电池最终都可以达到l000美元／KW的投资成本这一假设条件而推导出来的。 2 高温燃科电池 高温型燃料电池具有许多适于在静止式装置上使用的特性。但是在高温型燃料电池产生出电能之前需要较长的加热过程，因而这种技术不能应用于要求在短时间内频繁起动的各种实用装置。此外，高温型燃料电池还具有以下特点： (1)不需要使用贵金属来催化电化学反应。一般情况下使用陶瓷材料。 (2)对CO完全没有限制。CO参加到电化学反应过程并像H2一样被氧化。 (3)对燃料表现出高度灵活性。可以给这类燃料电池发电设备供应天然气，天然气在设备内部被转换成H2和CO。这意味着无需任何外部燃料，从而大大简化了发电设备的平衡问题。 (4)高温可以将燃气轮机连接到该系统上，在这种情况下，燃料电池发电设备是在300kPa压力下运行，并在不考虑燃气轮机输出的情况下将燃料电池的功率密度提高约20％，因此使总的电效率提高10％，可成倍地降低使用期限成本。 (5)较高的运行温度也为排热提供了更多的灵活性。在电效率达60％或更高水平的联合循环系统中可限制废热排放，而在单循环下则会排放出更多的热量。 MCFC和SOFC是这类高温型燃料电池的2种技术。它们使用的材料不同。MCFC是在一只陶瓷容器中放入液态的金属碳酸盐作为电解液，如果没有采取防止电极老化的措施，燃料电他的使用寿命会受到影响。 在MCFC中电化学反应是由CO3离子引发的。MCFC采用的是颊型电池，和SOFC型的管形设计方案相比，这种颊型电他的功率密度要稍微高一些。这在成本上要比SOFC型装置优越。但在另一方面，由于SOFC所用的陶瓷材料非常稳定，可以用在950-1000℃范围内，所以SOFC装置在抗老化性能上更具优越性。到目前为止，所有的长期电池试验和正在运行的试验性机组都表明SOFC型装置的使用寿命可以达到70 000-80 000h，是MCFC型的2倍。 MCFC和SOFC 2种技术在进行100-250kW功率范围的单循环现场试验中，成本都有大幅度的下降。目前在MCFC开发上占有主导地位的是美国的Fuel Cell Energy公司及其在德国的授权单位MTU，日本的Ishikawajima-Harima重工(IHI)和三菱公司等。而Siemens Westinghouse在SOFC开发上处于领先水平。3 中温型燃料电池 目前磷酸类燃料电池(PAFC)是具有最先进技术的燃料电池。80年代，IFC(国际燃料电池公司)决定对其前期商业化生产线进行投资，制造和销售200kW的PAFC装置，并将其投入市场。东芝公司在80年代末就已经努力使PAFC技术进入商用市场。从此，PAFC技术就一直在静止燃料电池的市场中占据着显赫的位置。迄今为止，全球已经安装了150多套PAFC燃料电池装置。 研究表明，这种燃料电池未能实现市场商业化的原因大致有以下几方面： (1)电效率最高为40％，超过维修期限后会降到35％甚至更低水平。通常情况下设备的使用期限不超过20 000运行h。 (2)有些试验性的设备(如东芝公司管理的1套11MW设备未能达到顶期的性能水平。 (3)美国和日本政府大幅度削缩用于PAFC技术研究和开发的投资。 (4)从迄今积累的经验及在改善设计参数和降低产品成本方面的潜力来看，让PAFC技术成功地跻身于当今的市场中的可能性是极低的。4 SOFC在配电市场方面的潜力 Siemens Westinghouse公司根据对市场的分析，决定采取必要的措施加快SOFC技术进入市场的步伐。预计在2003-2004年提供第l批产品，进入商业性生产前的试验阶段，装置容量从目前的2MW扩大到15MW。 北美和欧洲被认为是SOFC燃料电池技术最有希望的市场。Hagler Bailly公司和西门子公司对功率范围为250 kW-l MW的市场进行了调查，结果表明到2005年SOFC燃料电池的市场容量为每年10000MW。北美和欧洲几乎各占50％。考虑到北美洲用户的结构和他们的需求，在北美洲各类小型发电机组的总容量在2010年可能达到每年约1000MW，其中600MW可能是燃料电池发电装置。在各种类型的燃料电池中，SOFC的市场份额约占40％，到2010年在北美洲SOFC的全年销售额将达到亿美元。 在竞争日益激烈的配电市场中的另一个获胜者是微型燃气轮机，主要是作为备用电源或辅助电源。由于SOFC和微型燃气轮机的特性适于不同的应用场所，SOFC效率高但投资成本也高，而微型燃气轮机成本低但效率也低，因而这2种技术不会产生市场上竞争。而往复式发动机会逐渐失去其在市场中的份额。 欧洲电网要比北美洲电网强大得多，欧洲电网强化了集中的大型发电厂的作用。因此在北美洲经常出现的分散式电热设备和动力装置的供电质量和供电可靠性问题在欧洲是不突出的。但另一方面，在欧洲对能量储存更为敏感。 此外，一些国家政府将颁布新的规程和法律及新的能源价格，预计欧洲各国之间市场份额会有重大差异。在有些情况下这个过程会给SOFC用于配电装置起到一定的促进作用。此外，欧洲的自由化近程落后于北美洲。因此，市场预测结果会有很大程度的不确定性。5 SOFC技术应用的扩展 使用天然气作为燃料的SOFC是车载式装置，其扩展应用可有以下几种形式：(1)家庭应用：新一代燃料电池将是扁平管型的，其功率密度是目前所用圆柱型燃料电池技术的2倍，因而将制造出5kW的燃料电池装置。这种设计方案是可行的，在配电市场中可以替代圆柱型燃料电池。(2)l0MW以上的系统装置：很显然，只要SOFC技术占有了功率范围在250-10MW的市场，那么下一步最必然的是要争取占有l0MW以上更大规模发电设备的市场。通过把更多SOFC链接起来便能实现这个目标，也满足了高效率低成本的要求。20MW级规模燃料电池的电效率已经接近甚至超过70％。(3)用液态燃料运行：使用天然气作为燃料将SOFC的应用局限在靠近天然气供气网的区域内，从而使这项新技术的应用受到限制。因此存在着让SOFC使用液态燃料的迫切要求。因此，应与大型石油公司合作进行该课题的研究开发，选择一种适宜的液体燃料并设计出最适于使用这种新燃料的SOFC发电装置，以便为边远的用户服务。 (4)C02的分离：Shell公司和 Siemens Westinghouse公司正在共同研制一种能将CO2从完全反应后的燃料中分离的SOFC设飞方案。例如，当把其装在用于回收油的平台上时，可以把CO2用泵压到地下储层中，这不但可省去CO2的排放税，还可提高原油的产出量。 (5)综合性应用：CO2分离装置可能是点火的火花装置，它使得SOFC在一种封闭且可再生的能量循环中成为关键性部件。经过-段时间，SOFC能产生出热量和电力，例如用于大型暖房的设施中，SOFC装置产生的C02可用来加快植物的生长。而任何一种农作物收获后的剩余有机物都可以转化为气体供给SOFC作燃料。
依据电解质的不同，燃料电池(Fuel Cell, FC)分为碱性燃料电池（AFC）、磷酸型燃料电池（PAFC）、熔融碳酸盐燃料电池（MCFC）、固体氧化物燃料电池（SOFC）及质子交换膜燃料电池（PEMFC）等。燃料电池不受卡诺循环限制，能量转换效率高，洁净无污染、噪声低，可制成模块式结构、功率密度比一般储能型电池高，既适合集中供电，也适合分散供电。也可以按照工作温度的不同，把碱性燃料电池（AFC，工作温度为100℃以内）、质子交换膜燃料电池（PEMFC，也称为固体高分子燃料电池，工作温度为100℃以内）和磷酸型燃料电池（PAFC，工作温度为200℃左右）称为低温燃料电池；把熔融碳酸盐燃料电池（MCFC，工作温度为650℃左右）和固体氧化物燃料电池（SOFC，工作温度为800-1000℃）称为高温燃料电池。另一种分类是按其开发早晚顺序进行的，把PAFC称为第一代燃料电池，MCFC称为第二代燃料电池，SOFC和PEMFC等称为第三代燃料电池。燃料电池是一种电化学装置，其电池单体是由正负两个电极(负极即输入燃料的电极，阳极；正极即输入氧化剂的电极，阴极)以及电解质组成。不同的是一般电池的活性物质贮存在电池内部，因此，限制了电池容量。而燃料电池的正、负极本身不包含活性物质，只是个催化转换元件。因此燃料电池是名符其实的把化学能转化为电能的能量转换设备。电池工作时，燃料和氧化剂由外部供给，进行反应。燃料电池本体通常由形成离子导电体的电解质板和其两侧配置的燃料极（阳极）和空气极（阴极）、及两侧气体流路构成，气体流路的作用是使燃料气体和空气（氧化剂气体）能在流路中通过。原则上只要反应物不断输入，反应产物不断排除，燃料电池就能连续地发电。另外，只有燃料电池本体还不能工作，必须有一套相应的辅助系统，包括反应剂供给系统、排热系统、排水系统、电性能控制系统及安全装置等。如果设此答案为最佳，留一个QQ或邮箱，可以把一些更详细的参考文献电子版传给你。[1]衣宝廉.燃料电池——原理•技术•应用.北京:化学工业出版社,2003.[2]James Larminie, Andrew Dicks. Fuel Cell Systems Explained(Second Edition). Chichester: John Wiley & Sons Ltd,2003.(文献[2]的中文译本是：詹姆斯•拉米尼,安德鲁•迪克斯 著;朱红 译.燃料电池系统——原理•设计•应用.北京:科学出版社,2006.)[3]毛宗强.燃料电池.北京:化学工业出版社,2005.
1、铅酸蓄电池(电动车专用) 不管电量消耗多少，及时充电是上策。2、深放、深充：使用7个月后来一次完全放电 铅酸电池如果长期处于不完全放电状态，则每6个月应当给它一次完全放电的机会，以保持电池极板物质的活性。深放：可在星期五晚上11点12点把电动车前大灯打开放电（直放到前大灯不亮了才行），不用当心睡到早上8点去看看放完没，放完了就查上充电器深充12-16个小时。直放到完全放电可以长距离运行知道控制欠压保护、自动截止时为止。3、冬夏季适当减少运行里程 冬夏季节电池若超出使用温度范围，电池充放电能力受限，容量降低。4、停车期间 不要在温度过低环境下长时间存放或烈日下暴晒。5、补充电池的水份 现在厂家将密封免维护铅酸电池转变为密封可维护，延长铅酸电池寿命和恢复创造了条件，用户可以在‘三包“期以后到售后可到当地经销商那维护下电池，能延长电池寿命30%（没条件也可自己补充蒸流水）。（一）对电池不利的因素对电池不利的因素很多，主要发生在充电阶段、80%的电池原本还不刻坏、主要就是用车上带的普通充电器就因充上电到笫二天要不骑时才拿掉充电器。（1）、“二超“放电阶段主要是放电电流超值，即长期超过电流放电；放电的第二个过是过放电，即超过电池允许的放电量，叫做“二超”，对电池寿命非常有害。“两过”、“两欠”充电阶段则有“两过”、“两欠”。（1）“两过”： 第一过充电（充满绿灯后还在充着电）；第二过电池长时间存放不用，又不定期补充充电。（2）“两欠”：一欠是铅酸电池欠充，电池经常充不满，极板硫化后得不到及时还原，是铅酸电池极其忌讳的；另一欠是电池组内各单格电池之间欠均衡，致使一组电池内各单块电池之间放电程度和充电程度的差距越拉越大，欠充的越发欠充、过放越发过放。影响整个电池组的寿命，也给自己经济支出加大。“两过”和“两欠”是电池的大敌，不可小看。但“两过”和“两欠”却是人们自己造成的，问题也较复杂，有多方面的原因，从选型、使用维护、控制器和充电器的配套合理性、电池故障原因的及时检测等，它们是互相联系的。（二）需要注意的其他问题1、首先是充电器的选择 充电器必须与电池类型、容量、充电模式等完全相符；充电器必须有保护功能，保证偶尔长时间在充电状态下不会损坏电池。2、控制器的保护功能 控制器的限压（也就是欠压保护功能）、过流保护功能是否及时有效。如果控制器电路在异常情况下不能及时切断电源，则电池必定因过放电而受损，或经常熔断电池盒内设置的熔丝管。3、按时充电 和镍系列、锂电池不同，用铅酸电池电源，要养成当天使用当天充电的习惯，每天骑行自行车不管多远距离，回来都要充满待用。千万不可等电池电量用尽以后再充电。电池在长期停用前一定要先充满电，然后在规定的环境中存放。虽然不用，每个月也要补充充电一次，这是保护和延长铅酸电池寿命的重要措施。4、电池过熟 如果是因为放电电流过大造成的，原因可能有以下几种：a、负载过重，长时间大负载运行；b、车体本身阻力如轮轴问题、轴承问题、制动问题，以及车轮与车架摩擦等；c、坡度过陡；d、电池容量偏小；e、电机问题；f、输电线路问题。电池容量偏小是电池过热的原因之一，建议增大容量，降低工作电流。
以下是锂电池原理及结构：锂离子电池以碳材料为负极，以含锂的化合物作正极，没有金属锂存在，只有锂离子，这就是锂离子电池。锂离子电池是指以锂离子嵌入化合物为正极材料电池的总称。锂离子电池的充放电过程，就是锂离子的嵌入和脱嵌过程。在锂离子的嵌入和脱嵌过程中，同时伴随着与锂离子等当量电子的嵌入和脱嵌（习惯上正极用嵌入或脱嵌表示，而负极用插入或脱插表示）。在充放电过程中，锂离子在正、负极之间往返嵌入/脱嵌和插入/脱插，被形象地称为“摇椅电池”。
锂电池原理 锂离子电池的正极材料通常有锂的活性化合物组成，负极则是特殊分子结构的碳．常见的正极材料主要成分为 LiCoO2 ，充电时，加在电池两极的电势迫使正极的化合物释出锂离子，嵌入负极分子排列呈片层结构的碳中．放电时，锂离子则从片层结构的碳中析出，重新和正极的化合物结合．锂离子的移动产生了电流． 化学反应原理虽然很简单，然而在实际的工业生产中，需要考虑的实际问题要多得多：正极的材料需要添加剂来保持多次充放的活性，负极的材料需要在分子结构级去设计以容纳更多的锂离子；填充在正负极之间的电解液，除了保持稳定，还需要具有良好导电性，减小电池内阻． 虽然锂离子电池很少有镍镉电池的记忆效应，记忆效应的原理是结晶化，在锂电池中几乎不会产生这种反应．但是，锂离子电池在多次充放后容量仍然会下降，其原因是复杂而多样的．主要是正负极材料本身的变化，从分子层面来看，正负极上容纳锂离子的空穴结构会逐渐塌陷、堵塞；从化学角度来看，是正负极材料活性钝化，出现副反应生成稳定的其他化合物．物理上还会出现正极材料逐渐剥落等情况，总之最终降低了电池中可以自由在充放电过程中移动的锂离子数目． 过度充电和过度放电，将对锂离子电池的正负极造成永久的损坏，从分子层面看，可以直观的理解，过度放电将导致负极碳过度释出锂离子而使得其片层结构出现塌陷，过度充电将把太多的锂离子硬塞进负极碳结构里去，而使得其中一些锂离子再也无法释放出来．这也是锂离子电池为什么通常配有充放电的控制电路的原因． 不适合的温度，将引发锂离子电池内部其他化学反应生成我们不希望看到的化合物，所以在不少的锂离子电池正负极之间设有保护性的温控隔膜或电解质添加剂．在电池升温到一定的情况下，复合膜膜孔闭合或电解质变性，电池内阻增大直到断路，电池不再升温，确保电池充电温度正常． 而深充放能提升锂离子电池的实际容量吗？专家明确地告诉我，这是没有意义的．他们甚至说，所谓使用前三次全充放的“激活”也同样没有什么必要．然而为什么很多人深充放以后 Battery Information 里标示容量会发生改变呢 ? 后面将会提到． 锂离子电池一般都带有管理芯片和充电控制芯片．其中管理芯片中有一系列的寄存器，存有容量、温度、ID 、充电状态、放电次数等数值．这些数值在使用中会逐渐变化．我个人认为，使用说明中的“使用一个月左右应该全充放一次”的做法主要的作用应该就是修正这些寄存器里不当的值，使得电池的充电控制和标称容量吻合电池的实际情况． 充电控制芯片主要控制电池的充电过程．锂离子电池的充电过程分为两个阶段，恒流快充阶段（电池指示灯呈黄色时）和恒压电流递减阶段 ( 电池指示灯呈绿色闪烁．恒流快充阶段，电池电压逐步升高到电池的标准电压，随后在控制芯片下转入恒压阶段，电压不再升高以确保不会过充，电流则随着电池电量的上升逐步减弱到 0 ，而最终完成充电． 电量统计芯片通过记录放电曲线（电压，电流，时间）可以抽样计算出电池的电量，这就是我们在 Battery Information 里读到的 wh. 值．而锂离子电池在多次使用后，放电曲线是会改变的，如果芯片一直没有机会再次读出完整的一个放电曲线，其计算出来的电量也就是不准确的．所以我们需要深充放来校准电池的芯片． 参考文献：友人网
第1章锂元素的物理、化学性质参考文献第2章锂离子电池的基本概念与组装技术锂离子电池的工作原理和特点工作原理锂离子电池的主要特点锂离子电池的电化学性能锂离子电池的电动势电池开路电压锂离子电池的类型锂离子电池的设计电池设计的一般程序电池设计的要求电池性能设计型锂离子电池的结构设计电池保护电路设计锂离子电池监控器锂离子电池体系热变化与控制锂离子电池的基本组成及关键材料电极材料电池组装工艺与技术参考文献第3章正极材料正极材料的微观结构材料材料材料磷酸体系化合物正极材料的分类及电化学性能层状锂钴氧化物层状锂镍氧化物尖晶石型氧化物复合层状氧化物其他层状氧化物层状二硫族化物正极材料三硫族化物及相关材料磷酸盐体系有机导电聚合物材料正极材料的制备方法溶剂热法合成高温反应法溶胶-凝胶法低温固相反应法电化学合成法机械化学活化法参考文献第4章负极材料负极材料的发展金属锂及其合金碳材料氧化物负极材料其他负极材料复合负极材料负极材料的特点及分类负极材料的特点负极材料的分类晶体材料和非晶化合物石墨类碳材料无定形碳材料碳材料性能的改进方法锡基材料硅基材料合金材料复合物材料过渡金属氧化物其他纳米电极材料碳纳米材料纳米金属及纳米合金纳米氧化物其他类型材料锂金属氮化物锂钛复合氧化物Li4/3Ti5/膜电极材料薄膜电极材料的制备方法薄膜电极材料的分类参考文献第5章电解质第6章电极材料研究方法第7章锂离子电池的应用与展望参考文献
▲第一作者：宋丽娜、张伟、王颖；通讯作者：徐吉静教授 通讯单位：吉林大学
论文DOI：
针对锂氧气电池存在的反应动力学缓慢而导致能量转换效率低的问题，研究者通常开发高效、稳定的正极催化剂来降低电池的充电极化电压提高反应动力。该工作将Co单原子固定于掺杂N的碳球壳载体上，用于锂氧气电池的高效催化反应，实验发现Li2O2形成和分解路线与LiO2在单原子催化剂的吸附能有关。研究明确指出，在放电过程中，原子级分散的活性位点能够诱导放电产物的均匀成核和外延生长，最终形成有利的纳米花状放电产物。在充电过程中，CoN4活性中心对放电中间体LiO2弱的吸附能，诱导充电反应由两电子路径向单电子路径转变。 得益于高分散的Co-N单原子催化剂的能级结构和电子结构所发生的根本性变化，大幅提升了电池的充电效率和循环寿命。与同等含量的贵金属基催化剂相比，达到600 mV充放电极化电压的降低和218天的长寿命循环。
锂氧气电池具有锂离子电池10倍以上的理论容量密度，被誉为颠覆性和革命性电池技术 。然而该电池还处于研发的初级阶段，受限于ORR和OER电化学反应动力学缓慢，电池的实际容量、倍率性能、能量效率和循环寿命距产业化应用还有很大差距。因而开发高效稳定的催化剂，是提高电池反应动力和循环效率的迫切需要。原子级纳米晶具有最大化的原子利用效率和独特的结构特点，往往表现出不同于传统纳米催化剂的活性、选择性和稳定性，为调控电化学反应过程提供了多种可能。在锂氧电池中，电解液中可溶性LiO2中间体能够调控放电产物Li2O2的形成与分解路线。先前的研究结果表明[1]，不同的生成路线与LiO2在催化剂的不同晶面上的吸附能有关。 因此，探究单原子催化剂的尺寸效应对LiO2吸附能的影响，可能是一种调整低供体数电解质中过氧化锂形成与分解路径的新思路。这一新发现将为高能量效率和长循环寿命的锂氧电池的设计提供更多的选择。
单原子催化剂（SACs）是一类非常重要的电催化剂，其独特的单分散结构集均相催化和多相催化剂的优点于一身，拥有最大的金属利用率、优异的催化活性和稳定性。同时，SACs的活性位点相对简单确定且易于调控，因而这种独特的结构和性能使得单原子催化剂成为了一个非常理想的催化机理研究和性能优化的材料平台。然而当单原子催化剂与锂空气电池相遇，会擦出怎样的火花呢？本文采用原位聚合技术，设计合成了Co单原子嵌入的氮掺杂碳空心球（N-HP-Co）用于锂氧气电池的研究，并对其充放电过程进行详细分析。其结果表明，受益于N-HP-Co最大化暴露的CoN4单原子活性位点及活性位点在碳球壳上的均匀分布，降低了对LiO2的吸附能力，有效的改变了电池的反应路径，使得电池反应动力学得到极大提高，大幅提升了电池性能。
▲图一 单原子催化剂的合成过程。
单原子催化剂由于活性位点均匀性的提高以及配位环境的高度可控性，在许多催化反应中都表现出较高的催化活性。因此将单原子Co催化剂应用于锂氧气电池中，来探究对Li2O2形成与分解反应路径的影响。我们采用原位聚合的方法，以二氧化硅作为模板，盐酸多巴胺作为碳源，并在900 °C的氮气氛围内热解。
▲图二 单原子催化剂的特性表征。a, b) 样品的SEM图像（a：1微米；b：200纳米）；c) 样品的TEM图像（主图：200纳米；插图：10纳米）；d) 样品的EDX元素分析（50纳米）；e, f) 样品的HAADF-STEM图像（e：50纳米；f：2纳米）；g) 样品及对比材料的XRD图像；h) 样品的N 1s XPS光谱；i) 样品及对比材料的氮气吸附曲线。
▲图三 单原子催化剂的原子结构分析。a) 样品的XANES光谱；b) 样品的傅里叶转换的Co-K边光谱；c, d)样品在k和R空间的EXAFS拟合曲线。
N掺杂的碳球壳作为载体是锚定Co单原子的关键步骤。高角度环形暗场球差电镜（HAADF）、能量色散谱（EDX）元素映像图表和X射线吸收光谱（XAS）测试等关键性表征技术证实了单原子Co的成功制备和CoN4高活性位点的存在。
▲图四 单原子催化剂的放电机理研究。a) 样品及对比材料的放电曲线；b) 样品及对比材料的CV曲线；c) 样品及对比材料的倍率性能；d, e, f) 样品及对比材料的放电产物的SEM图像及相应的XRD谱图（500纳米）；h, i) 样品及对比材料的放电机理图。
受益于N-HP-Co SACs最大化暴露的CoN4单原子活性位点在碳球壳上的均匀分布，电极氧化还原反应动力学得到极大提升，加快了放电产物Li2O2的形成速率，大幅提升了电池的放电容量和倍率性能。与同等含量的贵金属催化剂相比，在相同的电流密度和容量下，N-HP-Co SACs具有更多的反应活性位点，因而更有利于生成纳米片状的Li2O2，并通过“外延生长方式”进一步组装形成有利的纳米花状Li2O2。这种特殊的放电机制有利于打破电荷传输限制和放电产物电化学绝缘的本质。
▲图五 单原子催化剂的充电特性。a) 样品及对比材料在不同充电阶段的紫外可见光谱图；b) 样品的充电机理图；c-h) 样品及对比材料上的不同结构对LiO2的吸附能。
为了更全面地了解CoN4单位点催化剂的充电机理，通过密度泛函理论(DFT)计算表明复杂的配位环境可以显著改变中心金属原子CoN4对LiO2*的吸附能力，从而调控反应的活性和选择性。可以看出，CoN4活性中心对放电中间体LiO2弱的吸附能，有利于提高LiO2在电解质中的溶解度，诱导充电反应过程由两电子路径向单电子路径转变。因而有利于提高电池的充电效率。
▲图六 锂空气电池的循环稳定性。a) 样品及对比材料的循环性能；b-e) 样品及对比材料在不同循环过程中放电产物的SEM图像（b, d：1微米；c, e：500纳米）；f, g) 样品及对比材料在不同循环过程中的放电产物的XPS光谱。
单原子催化的锂空气电池可以有效的抑制副反应的发生，并展现出优异的循环稳定性，充分验证了催化剂对放电产物的精准调控对稳定电池体系的重要作用。
▲图七 单原子催化剂在循环过程中的稳定性。a) 样品在全圈循环后的XPS光谱；b) 样品在多圈循环后的EDX光谱（200纳米）；c) 样品在多圈循环后的XANES光谱；d) 样品在多圈循环后的傅里叶转换的Co-K边光谱。
N-HP-Co 在50次的循环过程中，Co的单原子结构依然被保留。Co单原子在碳载体上的固有稳定性使它们在电化学反应中具有优异的耐久性，这一显著的优势与低成本的优势相结合，为金属单原子催化剂在锂氧电池反应路线的可调性提供了新的策略。
单原子催化剂的合成受到草莓生长过程的启发，采用二氧化硅为模板，原位聚合生成氮掺杂的Co单原子催化剂。由于单原子催化的本质特征，低配位环境和单原子与碳球壳之间的协同作用能够精准的调控锂氧气电池中放电产物的生成与分解路线。与同等含量的贵金属催化剂相比，单原子催化剂不仅能够调控放电产物的形貌，同时增加了放电容量，避免了过多的副反应的发生，极大地提高了电池的电催化性能。该研究提出的单原子催化正极的概念、设计、制备及催化机制，将为锂空气电池领域新型催化剂的发展提供新的研究思路和科学依据，具有鲜明的引领性和开创性特征。
参考文献 [1] Yao, W. T. et al. Tuning Li2O2 formation routes by facet engineering of MnO2 cathode catalysts. J. Am. Chem. Soc.,2019,141,12832-12838.
徐吉静，1981年7月出生于山东省单县，现任吉林大学，化学学院，无机合成与制备化学国家重点实验室，未来科学国际合作联合实验室，教授，博士生导师。光学晶体标准化技术委员会副秘书长。主要从事多孔新能源材料与器件领域的基础研究和技术开发工作，研究方向包括锂（钠、钾、锌）离子电池关键材料及器件，锂空气（硫、二氧化碳）电池等新型化学电源，外场（光、力、磁、热）辅助能量储存与转化新体系。近5年共发表SCI学术论文50余篇，其中包括第一作者/通讯作者论文：篇、 1篇、. 2篇、篇、Energy 篇、ACS Nano 1篇、ACS 篇。迄今为止，论文被他引4000余次，单篇最高引用360次，12篇论文入选ESI高引论文，研究成果被Nature、Science等作为亮点报道。获授权发明专利和国防专利10项。曾获科睿唯安“全球高被引学者”（2019年）、吉林省拔尖创新人才（2019年）、吉林省青年 科技 奖（2018年）和吉林大学学术带头人（2018年）等奖项或荣誉。
以下是锂电池原理及结构：锂离子电池以碳材料为负极，以含锂的化合物作正极，没有金属锂存在，只有锂离子，这就是锂离子电池。锂离子电池是指以锂离子嵌入化合物为正极材料电池的总称。锂离子电池的充放电过程，就是锂离子的嵌入和脱嵌过程。在锂离子的嵌入和脱嵌过程中，同时伴随着与锂离子等当量电子的嵌入和脱嵌（习惯上正极用嵌入或脱嵌表示，而负极用插入或脱插表示）。在充放电过程中，锂离子在正、负极之间往返嵌入/脱嵌和插入/脱插，被形象地称为“摇椅电池”。
沈万慈 李新禄 邹麟 康飞宇 郑永平
（清华大学材料科学与工程系，新型炭材料研究室，北京 100084）
摘要 中国具有丰富的天然石墨资源，对天然石墨进行改性处理以应用到高能锂离子电池中是中国石墨产业升级的有效途径之一。对高纯微晶石墨进行了整形和表面包覆碳膜的处理，首次循环效率提高至，循环稳定性也得到了明显改善。试验表明，表面包覆的微晶石墨是一种优良的锂离子二次电池复合负极材料。采用H2SO4-GIC石墨层间化合物技术对鳞片石墨进行预膨胀处理，在石墨颗粒内形成亚微米-纳米空隙，提高了石墨制品的放电容量、快速充放电能力及循环寿命，特别适用于高能锂离子电池的发展要求［1～11］。
关键词 天然石墨；表面包覆；预膨胀；负极材料；锂离子电池。
第一作者简介：沈万慈，清华大学材料科学与工程系教授，长期从事石墨和新碳材料的研究和开发。E-mail：。
一、前言
中国石墨产品可分为鳞片石墨和微晶石墨两大类，鳞片石墨是指石墨晶质大于1μm，层片结构发达，但原矿品位低，一般含碳量在10%以下；微晶石墨又称为无定形石墨、隐晶石墨、土状石墨，晶质小于1μm，其特点在于由小晶粒团聚而成为聚晶体，原矿品位高，一般含碳量在50%以上，郴州鲁塘矿矿石含碳量达到80%以上。
微晶石墨用作锂离子电池的负极材料具有较高的嵌锂容量和循环稳定性，并且资源丰富、价格低廉，对天然微晶石墨进行改性处理以应用到高能锂离子电池中是中国石墨产业升级的有效途径之一。同样，鳞片石墨也可以用于锂离子电池的负极材料，但是必须要解决石墨在储电过程中的胀缩问题，否则它会直接影响电池的使用寿命。
二、微晶石墨的整形
微晶石墨颗粒内部是由许许多多取向无序的晶粒组成的，因此在微晶石墨球形化的过程中，极易产生粉碎现象，大多数颗粒被粉碎成10μm以下的细小颗粒。这些细小颗粒对石墨的负极性能是不利的。锂离子电池用天然石墨要求比表面积小、振实密度高、颗粒均匀，以提高其负极性能，这就要求颗粒粒度分布窄、表面光洁、球形度高。天然石墨必须经过粉体深加工，使其达到锂离子电池的使用要求，然而，通过普通机械粉碎方式很难达到这些要求。本文以化学法提纯后的微晶石墨为原料（其纯度C≥），对搅拌磨系统的微晶石墨整形效果进行了研究。表1是本研究中使用的微晶石墨的碳含量和粒度。
表1 试验中使用的微晶石墨
搅拌磨为无锡市鑫达粉体机械有效公司生产的SX-8型小型搅拌球磨机。搅拌桶容积8L，标准处理量3L。
（一）天然微晶石墨的整形加工
采用湿法搅拌磨整形：球形氧化锆磨球，直径3mm；料浆浓度20%；球料比为20∶1（质量比）；填充率为1/2；添加聚丙烯酸铵（或六偏磷酸钠）作为助磨剂，比例为（相对于石墨的质量）。实验采用不同的技术参数，如表2所示。
表2 天然微晶石墨球形化处理实验条件参数
表3 整形前后微晶石墨的比表面积和粒度
（二）整形实验结果
从表3中可以看到，研磨后的微晶石墨比表面积有所下降，这是经搅拌磨整形后，微晶石墨颗粒形状更接近于球形，在相同的情况下，球形颗粒的比表面积更小。同时经搅拌磨整形后的石墨颗粒粒径有所下降，这说明搅拌磨在整形过程中有一定的粉碎作用。
（三）电化学性能
将制备好的石墨分别与聚二氟乙烯（PVDF）（质量百分数10%）混合均匀后用二甲基吡咯烷酮（NMP）溶解调成糊状均匀涂覆在铜箔上，烘干轧制后得到100μm左右厚度的膜。取直径为12mm的膜作为实验电极。电极膜片经过150℃真空干燥24 h后，在氩气手套箱中组装成实验纽扣电池（型号2025）。电解液为1 mol/L—LiPF6/EC-DEC（1∶1）（Merck Co.），隔膜为Celgard＃2500。以锂片为对电极，采用恒电流充放电方法测试电化学性能，采用从到1C不等的放电速度，放电截止电压为0V，充电截止电压为3V。电池测试系统为兰电 CT2001A。
搅拌磨整形后的微晶石墨首次嵌锂容量和可逆容量分别由370 mA·h/g、284 mA·h/g增加到386 mA·h/g、308 mA·h/g，首次效率提高到。由此可见，微晶石墨的可逆容量并不算高，较鳞片石墨平均320 mA·h/g略低，但是微晶石墨有各向异性的结构特征，在重复充放电过程中显示了良好的循环性能，因此微晶石墨作为锂离子二次电池将更有优势，关键是提高首次循环效率。
三、微晶石墨的表面包覆
从机理上说，表面修饰主要是减少了石墨表面的活性点，降低了SEI形成的库仑消耗，优化了SEI膜的性能，从而降低了不可逆容量损失。同时预先在石墨表面形成一层碳膜，有利于防止电解液在石墨表面的分解，提高石墨负极的稳定性。但是表面碳膜的致密程度直接影响到改性的效果，致密均匀的碳膜就能有效地阻挡溶剂化离子的共插入，同时在炭化的过程中还能生成一些纳米级的孔，为锂离子的插入提供了更多的通道。
（一）微晶石墨的表面包覆工艺
包覆石墨制备工艺采用浸渍法，即将球形鳞片石墨与酚醛树脂按一定的配比混合均匀，加入乙醇溶剂调节黏度，得到符合分散工艺要求的浆料。经搅拌、过滤、烘干等工序后在石墨颗粒表面包覆上一层酚醛树脂，包覆后仍然为分散的椭球或球形的颗粒。再经过高温炭化后，制备出树脂炭包覆鳞片石墨。
包覆用的酚醛树脂采用液态线性酚醛树脂，型号为917（北京福润达树脂厂），固含量。去除乙醇溶剂后做热失重分析（热重分析仪 STA 409C）。实验表明，在1000℃时，树脂失重为61%，得到39%的热解炭。包覆用的石墨为搅拌磨整形和PCS系统球形化后的天然微晶石墨。
表4 微晶石墨在不同包覆量下的循环性能比较
图1 微晶石墨在不同包覆量下的循环容量曲线
（二）表面包覆的实验结果与讨论
表4列出了不同包覆量的循环性能比较。可以看出，在微晶石墨表面包覆树脂并经1000℃炭化后，其首次循环效率有所提高，循环稳定性也得到了改善。
从图1可以看出，表面包覆是对微晶石墨的电化学性能的有效改性方法，不仅能够提高首次效率，同时包覆后的微晶石墨显示了更好的循环性能，说明表面包覆的微晶石墨是一种良好的锂离子二次电池复合负极材料。
图2 GICs处理后循环性能
四、鳞片石墨用于锂离子电池负极材料
项目组在研究将天然鳞片石墨用作负极材料时，发现天然石墨由于石墨化程度高，其充放电容量要比人工制造的中间相炭微球（MCMB）高。MCMB容量在300 mA·h左右，而鳞片石墨为340 mA·h左右。但考虑循环性能时，鳞片石墨负极要差，多次充放电后，容量损失大。究其原因，主要是充放电时石墨晶体有10% 左右的涨缩量，鳞片石墨集中在一个方向上的多次涨缩使得负极膜损坏，造成性能下降。针对这一问题，本研究提出用石墨层间化合物（GICs）原理处理，在石墨颗粒内形成微米-纳米空隙，预制晶格涨缩空间，以提高循环性能。此项技术的关键在于缓慢有序的脱插，使插入物气体的逸出只在石墨内造成微米-纳米级的孔隙，而不能发生明显的体积膨胀，通常采用H2SO4-GIC、MClx-GICs或其他受主型GICs，在100～300℃低温的条件下经12～72 h的缓和脱插处理，而后对脱插后的石墨微粉进行微粒表面改性，包覆处理，制成负极材料。这样制得的负极材料既有鳞片石墨的高容量，又具有良好的循环性能（图2）。目前产品在电池上已进行产品性能检测。
五、总结与展望
我国锂离子电池产业仍将保持年平均30%以上的增长速度，2005年国内小型锂离子电池全年产量超过10亿只，石墨负极材料年需求量为5000～10000 t，世界需求量在2×104t左右，而目前供应量缺口很大。随着电动汽车的迅速发展，锂电池负极材料的需求将更加旺盛。
鉴于天然石墨资源丰富、价格低廉，并且具有较高的嵌锂容量，对天然微晶石墨进行改性处理以应用到高能锂离子电池中是国内石墨产业升级的有效途径之一。综合考虑造价和性能，在锂离子电池负极材料中天然石墨最具发展潜力，但是石墨存在着一些有待解决的问题，如首次循环的不可逆容量损失、循环稳定性等问题。天然石墨改性技术的不断发展，包括球形化处理、表面包覆树脂、插层/脱插的微膨化处理等，提高了石墨制品的放电容量、快速充放电能力、循环寿命等，改性天然石墨将成为高能锂离子电池负极的首选材料。
参考文献和资料
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An Investigation on Natural Graphite Used as an Anode Materials for Lithium-ion Batteries
Shen Wanci，Li Xinlu，Zou Lin，Kang Feiyu，Zheng Yongping
（The Laboratory of New Carbon Materials，Department of Material Science and Engineering，Tsinghua University，Beijing 100084，China）
Abstract：The resource of natural graphite is rich in will be an effective way to upgrade national graphite industry if natural graphite after modification may be used in lithium ion the research，microcrystalline graphite with high purity was sphericalized and coated with a carbon film on the initial cycle efficiency was improved to be and the cycle stability was remarkably experi ments proved that microcrystalline graphite with carbon coating was an excellent anode material for lithium-ion addition，H2SO4-GIC technique was used to prepare the natural flake graphite powder with was found that sub-micro and nano pores formed in the graphite samples，that improved the reversible capacity，rate capacity and cycle product meet well the requirement of lithium-ion battery.
Key word：natural graphite，surface coating，mild-exfoliation，anode material，lithium-ion battery.
汽车论文参考文献
在日常学习和工作中，许多人都有过写论文的经历，对论文都不陌生吧，论文是学术界进行成果交流的工具。写起论文来就毫无头绪?以下是我整理的汽车论文参考文献，欢迎大家分享。
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未来的交通沿线，将会有N多的公共车用能源箱，供交通工具无偿循环使用，而能源箱会有无数固定的太阳能及自然能源基站自行充电。有专门的社会机构来维护大系统的平衡运作。大肚罗汉欢迎大家来共同探讨。因为我反对把太阳板背在自己身上的自私行为。