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发表在nature上的机械论文

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发表在nature上的机械论文

【新智元导读】 2月25日,清华大学工程物理系唐传祥研究组与合作团队在《自然》上发表研究论文《稳态微聚束原理的实验演示》,报告了一种新型粒子加速器光源「稳态微聚束」的首个原理验证实验。与之相关的极紫外光源有望解决自主研发光刻机中最核心的「卡脖子」难题。

最现代的研究用光源是基于粒子加速器的。

这些都是大型设施,电子在其中被加速到几乎是光速,然后发射出具有特殊性质的光脉冲。

在基于存储环的同步辐射源中,电子束在环中旅行数十亿转,然后在偏转磁体中产生快速连续的非常明亮的光脉冲。

相比之下,自由电子激光器(FEL)中的电子束被线性加速,然后发出单次超亮的类似激光的闪光。

近年来,储能环源以及FEL源促进了许多领域的进步,从对生物和医学问题的深入了解到材料研究、技术开发和量子物理学。

现在,一个中德团队证明,在同步辐射源中可以产生一种脉冲模式,结合了两种系统的优点。

2月25日,清华大学工程物理系教授唐传祥研究组与来自亥姆霍兹柏林材料与能源研究中心(HZB)以及德国联邦物理技术研究院(PTB)的合作团队在Nature上发表了题为《稳态微聚束原理的实验演示》( Experimental demonstration of the mechanism of steady-state microbunching )的论文。

报告了一种新型粒子加速器光源「稳态微聚束」(Steady-state microbunching,SSMB)的首个原理验证实验。

该研究与极紫外(EUV)光刻机光源密切相关,有望为EUV光刻机提供新技术路线。

SSMB光源首个原理验证实验,中德团队登上Nature

同步辐射源提供短而强烈的微束电子,产生的辐射脉冲具有类似于激光的特性(与FEL一样),但也可以按顺序紧密跟随对方(与同步辐射光源一样)。

大约十年前,斯坦福大学教授、清华大学杰出访问教授、著名加速器理论家赵午和他的博士生Daniel Ratner以提出了「稳态微束」(SSMB)。

赵午教授

该机制还应该使存储环不仅能以高重复率产生光脉冲,而且能像激光一样产生相干辐射。

来自清华大学的青年物理学家邓秀杰在他的博士论文中提出了这些观点,并对其进行了进一步的理论研究。

2017年,赵午教授联系了HZB的加速器物理学家,他们除了在HZB操作软X射线源BESSY II外,还在PTB操作计量光源(MLS)。

MLS是世界上第一个通过设计优化运行的光源,在所谓的 「低α模式 」下运行。

在这种模式下,电子束可以大大缩短。10多年来,那里的研究人员一直在不断开发这种特殊的运行模式。

HZB的加速器专家Markus Ries解释说:「现在,这项开发工作的成果使我们能够满足具有挑战性的物理要求,在MLS实证确认SSMB原理」。

「SSMB团队中的理论小组在准备阶段就定义了实现机器最佳性能的物理边界条件。这使我们能够用MLS生成新的机器状态,并与邓秀杰一起对它们进行充分的调整,直到能够检测到我们正在寻找的脉冲模式」,HZB的加速器物理学家Jörg Feikes说。

HZB和PTB专家使用了一种光学激光器,其光波与MLS中的电子束在空间和时间上精确同步耦合。

这就调制了电子束中电子的能量。

「这使得几毫米长的电子束在存储环中正好转了一圈后分裂成微束(只有1微米长),然后发射光脉冲,像激光一样相互放大」,Jörg Feikes解释道。

「对相干态的实验性探测绝非易事,但我们PTB的同事开发了一种新的光学检测装置,成功地进行了探测。」

SSMB概念提出后,赵午持续推动SSMB的研究与国际合作。

2017年,唐传祥与赵午发起该项实验,唐传祥研究组主导完成了实验的理论分析和物理设计,并开发测试实验的激光系统,与合作单位进行实验,并完成了实验数据分析与文章撰写。

揭示SSMB作为未来光子源潜力的关键一步,是在真实机器上演示其机制。在新的论文中,研究人员报告了SSMB机制的实验演示。

SSMB原理验证实验示意图

实验表明,存储在准等时环中的电子束可以产生亚微米级的微束和相干辐射,由1,064纳米波长激光器诱导的能量调制后一个完整的旋转。

结果验证了电子的光相可以在亚激光波长的精度上逐次相关。

SSMB原理验证实验结果

在这种相位相关性的基础上,研究人员通过应用相位锁定的激光器与电子轮流相互作用来实现SSMB。

该图示直观地展示了如何通过激光调制电子束来产生发射激光的微束,是实现基于SSMB的高重复性、高功率光子源的一个里程碑。

有望解决EUV卡脖子难题

没有顶尖的光刻机,是我国半导体行业发展的最大瓶颈。

光刻机的曝光分辨率与波长直接相关,半个多世纪以来,光刻机光源的波长不断缩小,芯片工业界公认的新一代主流光刻技术是采用波长为13.5纳米光源的EUV(极紫外光源)光刻。

大功率的EUV光源是EUV光刻机的核心基础。简而言之,光刻机需要的EUV光,要求是波长短,功率大。

EUV光刻机工作相当于用波长只有头发直径一万分之一的极紫外光,在晶圆上「雕刻」电路,最后将让指甲盖大小的芯片包含上百亿个晶体管,这种设备工艺展现了人类 科技 发展的顶级水平。

而昂贵的EUV光刻机也正是实现7nm的关键设备,目前,荷兰ASML是全球唯一一家能够量产EUV光刻机的厂商,而由于禁令,我国中芯国际订购的一台EUV仍未到货。

如果中国大陆无法引入ASML的EUV光刻机,则意味着大陆将止步于7nm工艺。

目前ASML公司采用的是高能脉冲激光轰击液态锡靶,形成等离子体然后产生波长13.5纳米的EUV光源,功率约250瓦。而随着芯片工艺节点的不断缩小,预计对EUV光源功率的要求将不断提升,达到千瓦量级。

SSMB光源的潜在应用之一是作为未来EUV光刻机的光源。它们产生的类似激光的辐射也超出了 "光 "的可见光谱,例如在EUV范围内,最后阶段,SSMB源可以提供一种新的辐射特性。脉冲是强烈的、集中的和窄带的。可以说,它们结合了同步辐射光的优势和FEL脉冲的优势。

可以说,基于SSMB的EUV光源有望实现大的平均功率,并具备向更短波长扩展的潜力,为大功率EUV光源的突破提供全新的解决思路。

EUV光刻机的自主研发还有很长的路要走,基于SSMB的EUV光源有望解决自主研发光刻机中最核心的「卡脖子」难题。

关于作者

本文的通讯作者唐传祥教授是清华大学的博士生导师。

1992年9月-1996年3月,考入 清华大学工程物理系硕博连读。1996年3月获得工学博士学位, 博士学位论文为“用于北京自由电子激光装置的多腔热阴极微波电子枪的研究”。

1996年4月获得博士学位后,留校工作。

1996年7月 1998年6月期间,作为访问学者到德国DESY工作2年。在DESY工作期间,主要进行超导加速结构的优化及测量研究,并与J. Sekutowicz, M.Ferrario等合作提出了Superstructure的超导加速结构。

1998年6月回国后,继续在清华大学从事加速器物理、高亮度注入器、汤姆逊散射X射线源、自由电子激光、新加速原理与新型加速结构、电子直线加速器关键物理及技术、加速器应用等方面的研究。

参考资料:

编译 | 未玖

Nature , 14 April 2022, VOL 604, ISSUE 7905

《自然》 2022年4月14日,第604卷,7905期

天文学 Astronomy

A dusty compact object bridging galaxies and quasars at cosmic dawn

在宇宙黎明时分,星系由尘埃致密体过渡到类星体

作者:S. Fujimoto, G. B. Brammer, D. Watson, G. E. Magdis, V. Kokorev, T. R. Greve, et al.

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摘要:

自从发现发光类星体在宇宙大爆炸后仅存在7亿年以来,了解超大质量黑洞在早期宇宙中如何形成和生长已成为一个重大难题。

理论模拟显示了一种进化序列,尘埃红移的类星体从严重尘埃遮蔽的星暴星系中出现,然后通过释放气体和尘埃过渡到无遮蔽的发光类星体。尽管最后一个阶段的红移已被确定为7.6,但由于它们在光学和近红外波长上的微弱性,目前尚未发现具有类似红移的过渡类星体。

研究组报道了一个紫外致密天体GNz7q的观测结果,它与一个红移为7.1899   0.0005、尘埃掩蔽的星暴有关。

在该时期,宿主星系的尘埃辐射比任何其他已知物体都要明亮,在480秒差距的中心半径范围内,每年形成1600个太阳质量的恒星。在深部、高分辨率成像和无狭缝光谱中,可识别出一个远紫外的红点源。

GNz7q在X射线中非常微弱,这表明在尘埃星暴核心出现了一个独特的紫外致密恒星形成区或一个康普顿厚、超过爱丁顿极限的黑洞吸积盘。在后一种情况下,观测到的性质与宇宙学模拟的预测一致,并表明GNz7q是晚期无遮蔽发光类星体的祖先。

Abstract:

Understanding how super-massive black holes form and grow in the early Universe has become a major challenge since it was discovered that luminous quasars existed only 700 million years after the Big Bang. Simulations indicate an evolutionary sequence of dust-reddened quasars emerging from heavily dust-obscured starbursts that then transition to unobscured luminous quasars by expelling gas and dust. Although the last phase has been identified out to a redshift of 7.6, a transitioning quasar has not been found at similar redshifts owing to their faintness at optical and near-infrared wavelengths. Here we report observations of an ultraviolet compact object, GNz7q, associated with a dust-enshrouded starburst at a redshift of 7.1899   0.0005. The host galaxy is more luminous in dust emission than any other known object at this epoch, forming 1,600 solar masses of stars per year within a central radius of 480 parsec. A red point source in the far-ultraviolet is identified in deep, high-resolution imaging and slitless spectroscopy. GNz7q is extremely faint in X-rays, which indicates the emergence of a uniquely ultraviolet compact star-forming region or a Compton-thick super-Eddington black-hole accretion disk at the dusty starburst core. In the latter case, the observed properties are consistent with predictions from cosmological simulations and suggest that GNz7q is an antecedent to unobscured luminous quasars at later epochs.

物理学 Physics

Intelligent infrared sensing enabled by tunable moiré quantum geometry

可调谐莫尔量子几何实现智能红外传感

作者:Chao Ma, Shaofan Yuan, Patrick Cheung, Kenji Watanabe, Takashi Taniguchi, Fan Zhang, et al.

链接:

摘要:

众所周知,固体中布洛赫波函数的量子几何性质,即贝里曲率和量子度量,显著影响着电子的基态和激发态行为。

体光伏效应(BPVE)是一种依赖于激发光偏振的非线性现象,在很大程度上取决于光学跃迁中的量子几何特性。红外BPVE尚未在石墨烯或莫尔体系等新兴平台中观察到,尽管这些平台已报道过与量子几何有关的激发强关联现象。

研究组报道了在扭曲双双层石墨烯(TDBG)中观察到5 µm和7.7 µm处可调谐中红外BPVE,由莫尔诱导的强对称性破缺和量子几何贡献产生。光响应在很大程度上取决于激发光的偏振态,且可通过外部电场进行高度调谐。

这种量子几何特性的广泛可调性使研究组能够使用卷积神经网络同时实现全斯托克斯偏振测量和波长检测,仅使用一个亚波长足迹仅为3  3  µm2的TDBG器件 。

该研究工作不仅揭示了莫尔工程量子几何在可调谐非线性光-物质相互作用中的独特作用,还以极其紧凑的芯片方式为未来智能传感技术开辟了新途径。

Abstract:

Quantum geometric properties of Bloch wave functions in solids, that is, Berry curvature and the quantum metric, are known to significantly influence the ground- and excited-state behaviour of electrons. The bulk photovoltaic effect (BPVE), a nonlinear phenomenon depending on the polarization of excitation light, is largely governed by the quantum geometric properties in optical transitions. Infrared BPVE has yet to be observed in graphene or moiré systems, although exciting strongly correlated phenomena related to quantum geometry have been reported in this emergent platform. Here we report the observation of tunable mid-infrared BPVE at 5 µm and 7.7 µm in twisted double bilayer graphene (TDBG), arising from the moiré-induced strong symmetry breaking and quantum geometric contribution. The photoresponse depends substantially on the polarization state of the excitation light and is highly tunable by external electric fields. This wide tunability in quantum geometric properties enables us to use a convolutional neural network to achieve full-Stokes polarimetry together with wavelength detection simultaneously, using only one single TDBG device with a subwavelength footprint of merely 3   3 µm2. Our work not only reveals the unique role of moiré engineered quantum geometry in tunable nonlinear light–matter interactions but also identifies a pathway for future intelligent sensing technologies in an extremely compact, on-chip manner.

材料科学 Materials Science

Uniting tensile ductility with ultrahigh strength via composition undulation

通过成分起伏同时实现拉伸塑性与超高强度

作者:Heng Li, Hongxiang Zong, Suzhi Li, Shenbao Jin, Yan Chen, Matthew J. Cabral, et al.

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摘要:

具有纳米晶粒的金属有接近2 GPa的超高强度。然而,这种极端的晶界强化导致几乎所有拉伸塑性的丧失,即使当金属具有面心立方结构(所有晶体结构中塑性最强的结构)时亦如此。

研究组证明了纳米晶镍-钴固溶体虽仍是面心立方单相,但其拉伸强度约为2.3  GPa,塑性断裂伸长率约为16 %。

这种不寻常的拉伸强度和塑性的结合是通过高浓度固溶体中的成分起伏实现的。这种起伏使得层错能和晶格应变在1-10纳米的尺度范围内发生空间变化,从而显著影响了位错运动。

尽管纳米晶粒内部空间非常有限,但位错运动变得缓慢,促进了它们的交互作用、联锁和增殖。因此,流动应力增加,同时位错储存增加,从而提升了应变硬化能力,提高了塑性。

同时,沿位错线的分段脱捕需要较小的激活体积,因此应变速率敏感性增加,这也稳定了拉伸流动。因此,抗位错传播的起伏结构提供了一种强化机制,可在高流动应力下保持拉伸塑性。

Abstract:

Metals with nanocrystalline grains have ultrahigh strengths approaching two gigapascals. However, such extreme grain-boundary strengthening results in the loss of almost all tensile ductility, even when the metal has a face-centred-cubic structure—the most ductile of all crystal structures. Here we demonstrate that nanocrystalline nickel–cobalt solid solutions, although still a face-centred-cubic single phase, show tensile strengths of about 2.3 gigapascals with a respectable ductility of about 16 per cent elongation to failure. This unusual combination of tensile strength and ductility is achieved by compositional undulation in a highly concentrated solid solution. The undulation renders the stacking fault energy and the lattice strains spatially varying over length scales in the range of one to ten nanometres, such that the motion of dislocations is thus significantly affected. The motion of dislocations becomes sluggish, promoting their interaction, interlocking and accumulation, despite the severely limited space inside the nanocrystalline grains. As a result, the flow stress is increased, and the dislocation storage is promoted at the same time, which increases the strain hardening and hence the ductility. Meanwhile, the segment detrapping along the dislocation line entails a small activation volume and hence an increased strain-rate sensitivity, which also stabilizes the tensile flow. As such, an undulating landscape resisting dislocation propagation provides a strengthening mechanism that preserves tensile ductility at high flow stresses.

Perovskite–organic tandem solar cells with indium oxide interconnect

钙钛矿-氧化铟互连有机串联太阳能电池

作者:K. O. Brinkmann, T. Becker, F. Zimmermann, C. Kreusel, T. Gahlmann, M. Theisen, et al.

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摘要:

多结太阳能电池可以克服单结器件的基本效率限制。金属卤化物钙钛矿型太阳能电池的带隙可调性使其在多结结构中具有吸引力。硅和铜铟硒化镓(CIGS)以及全钙钛矿串联电池的组合已有报道。与此同时,窄间隙非富勒烯受体为有机太阳能电池带来了快速提升的效率。

有机和钙钛矿半导体是一种很有吸引力的组合,具有相似的加工技术。目前,钙钛矿-有机串联电池的效率低于标准,并且受到宽间隙钙钛矿电池的低开路电压(Voc)和子电池之间互连引入损耗的限制。

研究组展示了钙钛矿-有机串联电池的效率为24.0%(认证为23.1%),Voc高达2.15 伏特。优化的电荷提取层使钙钛矿子电池具有高Voc和填充因子的出色组合。

该串联电池的有机子电池在近红外下提供了高外部量子效率,与对非富勒烯电池有限光稳定性的典型担忧相反,如果激子主要在非富勒烯受体上产生,则表现出出色的操作稳定性。子电池由一层超薄(约1.5纳米)类金属氧化铟层连接,具有前所未有的低光/电损耗。

这项工作为钙钛矿-有机串联电池竖了一座里程碑,它优于最好的p–i–n钙钛矿单结,并与钙钛矿-CIGS和所有钙钛矿多结相媲美。

Abstract:

Multijunction solar cells can overcome the fundamental efficiency limits of single-junction devices. The bandgap tunability of metal halide perovskite solar cells renders them attractive for multijunction architectures. Combinations with silicon and copper indium gallium selenide (CIGS), as well as all-perovskite tandem cells, have been reported. Meanwhile, narrow-gap non-fullerene acceptors have unlocked skyrocketing efficiencies for organic solar cells. Organic and perovskite semiconductors are an attractive combination, sharing similar processing technologies. Currently, perovskite–organic tandems show subpar efficiencies and are limited by the low open-circuit voltage (Voc) of wide-gap perovskite cells and losses introduced by the interconnect between the subcells. Here we demonstrate perovskite–organic tandem cells with an efficiency of 24.0 per cent (certified 23.1 per cent) and a high Voc of 2.15 volts. Optimized charge extraction layers afford perovskite subcells with an outstanding combination of high Voc and fill factor. The organic subcells provide a high external quantum efficiency in the near-infrared and, in contrast to paradigmatic concerns about limited photostability of non-fullerene cells, show an outstanding operational stability if excitons are predominantly generated on the non-fullerene acceptor, which is the case in our tandems. The subcells are connected by an ultrathin (approximately 1.5 nanometres) metal-like indium oxide layer with unprecedented low optical/electrical losses. This work sets a milestone for perovskite–organic tandems, which outperform the best p–i–n perovskite single junctions and are on a par with perovskite–CIGS and all-perovskite multijunctions.

机械工程 Mechanical Engineering

Thermophotovoltaic efficiency of 40%

科学家实现40%的热光伏效率

作者:Alina LaPotin, Kevin L. Schulte, Myles A. Steiner, Kyle Buznitsky, Colin C. Kelsall, Daniel J. Friedman, et al.

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摘要:

热光伏(TPV)主要通过光伏效应将红外波长的光转换为电能,可使用比目前普遍存在于电力生产中的涡轮机更高温度的热源进行能量存储和转换。

自从在2000 下使用集成背表面反射器和钨发射极首次展示29%的高效TPV以来,TPV的制造和性能得到了改善。然而,尽管预测TPV的效率可能超过50%,但在温度低于1300 下,实际效率仍仅为32%。

研究组报道了效率超过40%的TPV电池的制造和测量,并通过实验证明了高带隙串联TPV电池的效率。TPV电池是由带隙在1.0-1.4 eV的III–V材料组成的双结器件,针对1900-2400 的发射极温度进行了优化。

电池利用带边光谱滤波的概念来获得高效率,使用高反射背表面反射器来拒绝不可用的子带隙辐射返回发射极。在功率密度为2.39 W cm –2 ,发射极温度为2400 的条件下,1.4/1.2 eV器件的最大效率为(41.1   1)%。在功率密度为1.8 W cm–2,发射极温度为2127 的条件下,1.2/1.0 eV器件的最大效率为(39.3   1)%。

这些电池可以集成到一个TPV系统中,用于热能电网存储,以实现可调度的可再生能源。这为热能电网存储创造了一条途径,以达到足够高的效率和足够低的成本,从而实现电网脱碳。

Abstract:

Thermophotovoltaics (TPVs) convert predominantly infrared wavelength light to electricity via the photovoltaic effect, and can enable approaches to energy storage and conversion that use higher temperature heat sources than the turbines that are ubiquitous in electricity production today. Since the first demonstration of 29% efficient TPVs using an integrated back surface reflector and a tungsten emitter at 2,000  C, TPV fabrication and performance have improved. However, despite predictions that TPV efficiencies can exceed 50%, the demonstrated efficiencies are still only as high as 32%, albeit at much lower temperatures below 1,300  C. Here we report the fabrication and measurement of TPV cells with efficiencies of more than 40% and experimentally demonstrate the efficiency of high-bandgap tandem TPV cells. The TPV cells are two-junction devices comprising III–V materials with bandgaps between 1.0 and 1.4 eV that are optimized for emitter temperatures of 1,900–2,400  C. The cells exploit the concept of band-edge spectral filtering to obtain high efficiency, using highly reflective back surface reflectors to reject unusable sub-bandgap radiation back to the emitter. A 1.4/1.2 eV device reached a maximum efficiency of (41.1   1)% operating at a power density of 2.39 W cm–2 and an emitter temperature of 2,400  C. A 1.2/1.0 eV device reached a maximum efficiency of (39.3   1)% operating at a power density of 1.8 W cm –2 and an emitter temperature of 2,127  C. These cells can be integrated into a TPV system for thermal energy grid storage to enable dispatchable renewable energy. This creates a pathway for thermal energy grid storage to reach sufficiently high efficiency and sufficiently low cost to enable decarbonization of the electricity grid.

地球科学 Earth Science

Realization of Paris Agreement pledges may limit warming just below 2

实现《巴黎协定》的承诺有望将全球变暖控制在2 以下

作者:Malte Meinshausen, Jared Lewis, Christophe McGlade, Johannes Gütschow, Zebedee Nicholls, Rebecca Burdon, et al.

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摘要:

在《格拉斯哥气候公约》签署前的过去五年中,154个缔约方在其国家自主贡献中提交了新的或更新的2030年减缓目标,76个缔约方提出了长期承诺。对2021联合国气候变化大会(COP26)之前承诺的量化表明,将升温控制在2 以下的可能性低于50 %。

研究组证明,如果所有有条件和无条件的承诺都得到充分和及时的执行,全球变暖可以控制在2  以下。根据政府间气候变化专门委员会(IPCC)第六次评估报告中第一工作组对地球系统不确定性进行的概率表征,在全面执行的情况下,峰值升温可被限制在1.9-2.0  之间。

研究组回顾性地预测了21世纪的气候变暖,以显示2015-2021年雄心勃勃的总体目标水平如何变化。研究结果依赖于对2030年或2050年之后的限时目标外推、IPCC 1.5 特别报告(SR1.5)情景数据库的特征和承诺的全面实施情况。

对这些因素更悲观的假设将导致更高的升温预测。另一个独立的排放模型框架预测,全球升温峰值为1.8 ,这支持了该研究发现,即各国兑现承诺可能会将全球变暖限制在略低于2 的范围内。

若不仅要将升温控制在“略低于”,还要控制在“远低于”2  或1.5 ,则迫切需要制定政策和采取行动,以在本世纪中叶实现全球C O2 净零排放。

Abstract:

Over the last five years prior to the Glasgow Climate Pact, 154 Parties have submitted new or updated 2030 mitigation goals in their nationally determined contributions and 76 have put forward longer-term pledges. Quantifications of the pledges before the 2021 United Nations Climate Change Conference (COP26) suggested a less than 50 per cent chance of keeping warming below 2 degrees Celsius. Here we show that warming can be kept just below 2 degrees Celsius if all conditional and unconditional pledges are implemented in full and on time. Peak warming could be limited to 1.9–2.0 degrees Celsius in the full implementation case—building on a probabilistic characterization of Earth system uncertainties in line with the Working Group I contribution to the Sixth Assessment Report of the Intergovernmental Panel on Climate Change (IPCC). We retrospectively project twenty-first-century warming to show how the aggregate level of ambition changed from 2015 to 2021. Our results rely on the extrapolation of time-limited targets beyond 2030 or 2050, characteristics of the IPCC 1.5  C Special Report (SR1.5) scenario database and the full implementation of pledges. More pessimistic assumptions on these factors would lead to higher temperature projections. A second, independent emissions modelling framework projected peak warming of 1.8 degrees Celsius, supporting the finding that realized pledges could limit warming to just below 2 degrees Celsius. Limiting warming not only to ‘just below’ but to ‘well below’ 2 degrees Celsius or 1.5 degrees Celsius urgently requires policies and actions to bring about steep emission reductions this decade, aligned with mid-century global net-zero C O2 emissions

作者 | 张晴丹

你能想象0.2克的“绳子”可以提起5公斤重的物体吗?

没开玩笑,这是科研人员创造出的一种力学性能惊人的新材料。它不但具有很好的拉伸性能,拉伸长度能达600%,而且还非常坚韧。

近日,美国北卡罗来纳州立大学Dickey实验室博士后王美香以第一作者的身份,在Nature Materials上发表论文,介绍了这款新材料。它属于离子液体凝胶的一种,在抗拉伸性能和韧性上创造了这类材料的最高纪录,也展现出比水凝胶更广阔的应用前景。

评审专家之一、麻省理工学院教授赵选贺认为,“这些透明的离子液体凝胶具有非常坚韧的机械性能,而且最大的亮点是制作简单,易于使用。”

1+1 10,凝胶界的“佼佼者”

“通常凝胶的机械性能很弱,比如豆腐。但在自然界中也有例外,比如人体内的软骨。一些研究人员一直在努力制造坚韧的凝胶,这启发了我们。”论文共同通讯作者、北卡罗来纳州立大学Dickey实验室负责人Michael D. Dickey告诉《中国科学报》。

此次创造出的离子液体凝胶含有超过60%的离子液体,主要包含丙烯酸和丙烯酰胺两种物质,前者是用于婴儿尿不湿吸水的主要材料,后者是用于隐形眼镜的主要材料。最后,混合材料兼具了聚丙烯酰胺和聚丙烯酸离子液体凝胶的优点,实现了1+1 10的效果。

王美香介绍,新材料透明度达90%以上,其内部的聚合物网络微结构使凝胶拥有极高的力学性能,可拉伸而且非常坚韧。拉伸的长度能达600%,模量有约50个兆帕,断裂强度约有13个兆帕。这是目前离子液体凝胶界的最高纪录。

论文中展示的是用0.2克的离子液体凝胶材料,轻松提起1公斤重量的物体。事实上提起5公斤的重量也不在话下,但因实验室没有5公斤的标准件,他们后来用5公斤的水桶做了实验,材料本身不会有任何破损。

离子液体这个溶剂本身不挥发,且具有很高的热稳定性和导电性。因此,创造出的这款离子液体凝胶具有广阔的应用前景。“可用于电池、传感器、3D打印、致动器和柔性电子设备等。”Michael D. Dickey说。

可穿戴柔性电子器件是当下科学研究的热门之一,要同时满足可弯折、扭曲、拉伸等需求,所以对材料的要求极高。以往做展示用的较多的是传统柔性材料——水凝胶,但水凝胶稳定性是个大问题,长期暴露在空气中会导致水分蒸发、性能受损。

“离子液体凝胶完全可以替代水凝胶在可穿戴柔性电子器件上的应用。首先它很稳定不挥发,不需要任何包覆;其次具有高导电性,不需要额外添加导电介质;可穿戴设备往往需要大变形,离子液体凝胶还可以用来开发应变传感器。”王美香说,“还有一点,它具有自愈合和形状记忆的特性。”

一步法轻松做成

长期以来,在凝胶材料领域最火的,非水凝胶莫属。

实际上,水凝胶在生活中已相当常见。比如,隐形眼镜、果冻、龟苓膏等都是水凝胶的“产物”。自62年前水凝胶横空出世,科研人员便绞尽脑汁地挖掘其力学性能,涌现了无数重大成果。

但同为凝胶材料,离子液体凝胶领域的研究则发展较慢。例如力学性能研究还是一块空白,很难把它的力学性能做到与高强度水凝胶相媲美的程度。

在这篇论文发表之前,合成高强度离子液体凝胶的方法并不易。为了提高材料的力学性能,一些研究人员采用多步法或者溶剂交换,整个过程耗时长、成本高,而且浪费资源。

挑战不可能,这是科研工作者骨子里的基因,恰好离子液体这个溶剂的“72般变化”也让王美香着迷。

“顾名思义,水凝胶用的溶剂只有一种,就是水,而离子液体凝胶用的溶剂是离子液体,有成千上万种,这正是它的魅力所在。”王美香对《中国科学报》说。离子液体在室温下是一种液态的熔融盐,里面含有正离子和负离子,只要熔融盐里的正负离子不一样,就可以实现离子液体的千变万化。

研究选材是从聚丙烯酸和聚丙烯酰胺的单体开始。

最初,王美香把两种材料分开来做。当把丙烯酰胺融到离子液体后,产生的凝胶跟她预想的完全不一样,不透明、发白,就像晒干的面条一样特别脆,一碰就断。随后她又试了丙烯酸,做出来的凝胶则超级软,透明度达到百分百。

完全就是两种极端!这让她无比兴奋,如果把三者混在一起,会擦出什么样的火花呢?

“把丙烯酰胺和丙烯酸融到离子液体里,再加入引发剂和交联剂,然后混匀,用高功率紫外灯照射,3分钟就能制作出论文中这种新型混合材料。”王美香说,“就是这么简单。”

一步法就这样诞生了!它为离子液体凝胶研究开启了新世界的大门。

为实验蓄能,把理论变为现实

王美香在西安交通大学读博期间,就一直从事水凝胶研究。但她看到了离子液体凝胶材料的巨大潜力,因此萌生了调整研究方向的想法。

2018年12月,王美香从西安交通大学获得材料科学与工程博士学位后,进入北卡罗来纳州立大学Dickey实验室做博士后,主要致力于高机械性能凝胶材料的设计和制备,以及研究其在可穿戴柔性电子器件、全固态电池以及超级电容器、传感器和驱动器等领域的应用。

在新的平台,王美香也顺利转换到新赛道,开始离子液体凝胶材料研究。

但是,王美香刚进入北卡罗来纳州立大学,新冠疫情就来了,一下打乱了研究计划,学校封闭,无法进入实验室。

她便利用这段时间查阅文献,为实验蓄能。在家“闭关”三个月后,终于等来复工的消息。王美香便一头扎进实验里,每天在实验室待八个小时,把实验过程中看到的现象记录下来,晚上回家查资料来分析这些现象的成因。

幸运的是,这项工作从始至终都比较顺利,这篇论文投给期刊也很快被接收。并且,评审专家都对该成果给了很高的评价。

“接下来,我们将会做应用方面的拓展,想把离子液体凝胶与3D打印技术相结合,用于开发新型柔性机器人。”王美香说。

参与这项研究的一共有9位作者,其中华人学者就有4位。除了王美香,另外3位分别是论文共同通讯作者、西安交通大学教授胡建,西安交通大学硕士生张鹏尧,以及美国内布拉斯加州大学林肯分校研究助理教授钱文。

计算机论文发表在nature上

要想在Nature 或者Science (以下简称NS)上发表文章,首先要对自己领域最近10年有哪些文章发表在这些刊物上,并进行分类。以氧化物燃料电池领域为例,在2002-2012年区间总共有8篇文章发表在这两个杂志上。如果你研究的小领域没有文章在NS或者Nature的子刊上,那说明杂志编辑认为你的领域不具有很广的关注度。同时,要分析是些什么样的突破发表在NS上。比如在这8篇文章,有6篇文章直接与燃料电池的阳极材料有关。这说明如果你能在阳极的研究中有所突破,存在在NS上发表的可能性。再进一步分析其细节,你会发现更多的规律。比如,燃料电池阳极的最主要的问题是碳氢燃料在高温下的裂解导致碳沉积和硫在镍表面吸附导致阳极硫中毒。早前的SN上的文章主要关注怎样防止在阳极上的碳沉积,在2006年首先出现了一个新的阳极材料同时有抗碳沉积和抗硫中毒。这篇文章给了我一个启发,说明现有的阳极材料必须能够同时解决这两个问题,才有可能在NS上出现。当然这也是合理的,因为碳氢燃料包含碳和硫。 当然,并不是说你知道这些趋势,你一定能够在这样上面有所突破,但是能够给你一个非常具有指引性的思路。比如说,当时我的研究课题是做电解质的,因为师兄毕业需要移交阳极的课题,我学习了一段时间。我把我所研究的新电解质去做阳极的抗硫测试,发现具有不可思议的抗硫性能。在我多次重复加以确认之后,我意识到了其重要性。其实当时有人建议说可以用这个结果在Advanced Materials上投一篇文章,但是在我分析这些年在SN上发表的氧化物燃料电池文章,我决定继续研究该阳极的抗碳沉积特性,然后进一步优化。这个做法非常重要,为后来冲击Science奠定了重要的基础。 二、系统性的设计实验 据我了解,很多最为关键或者突破的实验数据都是意外得到的,或者超过自己预期的 (当然也存在像Goodenough教授这种牛人能够从理论上设计材料)。当你获得比以前文献中更好的性能时,就要开始考虑怎么设计一系列系统的试验,以能够将来写出一篇有完整故事情节的文章。因为现在已经不是“酒香不怕巷子深”的年代了,除非你的结果能够改变人类的认知,否则都需要思考围绕该突破的实验设计。其工作量大约是一般长文的2~3倍。除了最为关键的4个图放在正文,其余的将放到补充材料里面。 实验该怎么设计才会对主编和审稿人的口味?当然不同领域有不同的文章结构。一个简单的方法就是你尽可能把自己领域中不同小方向在Journal of the American Chemical Society, Angewandte Chemie International Edition 和Advanced Materials 上面的文章综合起来。比如,这些杂志上有专注于合成的、有专注于表征的或者专注机理理解的文章。你如果能够把这些文章的最有特色的东西有机的糅合在一起,你的文章就已经高于这些杂志的档次了。以催化和表面化学为例,SN上的实验设计思路一般来说就是一个比较新颖的纳米结构,比较高档的表征(如STM或同步辐射)、优异的性能和分子动力学的理论计算。如果你去详细比较SN上某一篇文章每一小部分和JACS上类似的的全文,你会发现其实JACS上的水平更专。根据这个思路,你就可以设计完整的实验,寻找合作对象,相互促进,最终达到一个完美的实验结论。我的那篇Nature Communications 就是以这种思路设计的。当时需要对我们现有性能的理论解释,我们寻求了与布鲁克海文国家实验室的合作。他们给我们提供了很好的思路,继续优化实验,与他们的理论达到了较好的融合。虽然在投Nature主刊40多天后被拒,但是审稿人对实验设计非常肯定:This paper has really nice science;The science is top notch等等。这篇文章本身的实验结果没有我Science上那篇文章的突破大,但是好的实验设计让这篇文章被子刊接受。 三、撰写完整且吸引人的文章 当你做完大部分实验或计算之后,就要开始着手写论文了。对于Natured子刊、JACS和Advanced Materials这类杂志来说,论文撰写的重要性我觉得至少占40%。也就是说如果你能够切入一个非常有吸引力的角度,你可以让你的实验结果发到更好的杂志。对于NS来说,我觉得实验的设计更为重要。如何能够写好一篇文章,我认为首先应该抛弃两个错误的看法。第一:不要鄙视烂的结果都能够发在好杂志上。你需要思考如果你拿这些数据能够把文章写成怎样。你要学习你没有想到的“点”。比如说,性能可能并没有非常突出,但是他/她提出了一个非常有启发性的假设。第二:不要认为审稿人误会你的评语愚蠢。我知道审稿人在审阅时(包括我在审Advanced Materials时)速度是非常快的。如果一个领域的评审人在短时间内都没有看出你的创新点,说明你没有表达清楚。我经常听到有人抱怨“我这篇文章其实和以前不一样,审稿人却认为没有新东西”或者“我的性能明显要比别人的文章好,不知道为什么审稿人没有注意到”等等。出现这种情况后,要重新审视自己的文章。思考怎样写别人不会忽视我的重点,怎样写不会让人误解。一个小窍门是让你的同学(大方向一致但不是一个小领域的)快速浏览一下你的文章,让他指出不确定的东西,然后加以改正。 我觉得写文章最重要也最难写的就是Introduction。这是审稿人看得比较认真而且容易理解的部分。而且我发现一个规律,越好的杂志,审稿人越喜欢攻击introduction。可能是因为你的实验设计已经很好,不太容易有问题。但是对于introduction,审稿人却非常容易下手。比如这篇文章没有新意,或者你在introduction提到的问题,在正文中没有解决等等。在读好文章时一定要学习他们在组织introduction时的思路。其次,一定要有一个吸引人的标题。不要过于中立。我以前投一篇文章的时候,刚开始拟定为Sulfur Poisoning Behavior of .。后来偶然看到Berkeley物理系的一片不相干的文章,用了New Insights into ..。我就把这个模式套用到我的文章上,我导师认为这个标题立马让文章档次提高。我的一个经验,经常收集那些好文章的title (不需要局限你的领域),以备将来时灵活运用。至于正文,只要围绕你的Introduction,反复强调你的创新性(一定要“反复”,因为审稿人会忽视),一般没有什么问题。另外,因为审稿人是带着寻找问题的模式去评判文章的,所以在正文中的每一句话不要过度发散,否则很容易招致不严谨或者补充数据的评语。 后记:这三个部分分享了很多关于提升自己成果的经验,但是大家不要进入一个误区:为了发文章而做实验。 发牛文更多是因为你的研究热情和辛勤付出,因为科研成果的内核还是你能否真正解决前人未能解决的问题。当然,从营销学角度,我们去探寻并运用这些规律也是无可厚非的。

nature是有计算机的,不过占比非常小,而且要与自然科学相结合才有可能发表

你好,可以的。nature是接受这方面文章的,但占量比较小,而且一般要与自然科学相结合才有比较大的发表可能!当然,最主要还是要看你的创新和带来的效应。有比较多的算法研究论文(比如生物信息)就有很多发表在nature上!自然出版集团(NPG)以出版高质量的科学和医学信息而闻名。NPG出版的期刊,在线数据库及服务广泛覆盖生命科学,物理,化学,应用科学和临床医学领域。 自然出版集团是麦克米伦出版集团(Macmillan Publishing Ltd.)的重要组成部分。集团旗下创刊于1869年的《自然》,一直在致力于满足科研工作者的需求,现已成为最重要的国际学术周刊。除《自然》之外,NPG还出版了自然系列研究类期刊和综述类期刊,以及高端学术期刊与学会刊物。在互联网上, nature.com每月为超过600万访问者提供阅读NPG出版物和使用在线数据库的服务。 这些服务包括阅读《自然》的新闻和社论。

不是。nature是有计算机的,不过占比非常小,而且要与自然科学相结合才有可能发表。

在nature上发表的论文

因为他从小就很聪明,很爱思考,再加上良好的家庭氛围和家庭条件,以及他自身对学习的兴趣和以及对学习的钻研,自然就厉害了

因为他真的拥有很强的天赋,所以的话他能够发出如此多优秀的论文。

Nature 是科学领域内具有重要影响力的期刊之一,以其高水平、严谨的科学论文而著名。发表 Nature 论文的难度较大,以下几点具体阐述:

在《Nature》上发表一篇论文基本上属于大学教授级别(水平)。

《Nature》和《Science》属于顶尖科学杂志,按SCI影响因子算两杂志都有30多分。

《Nature》是世界上历史悠久的、最有名望的科学杂志之一,首版于1869年11月4日。与当今大多数科学论文杂志专一于一个特殊的领域不同,其是少数依然发表来自很多科学领域的一手研究论文的杂志(其它类似的杂志有《科学》和《美国科学院学报》等)。在许多科学研究领域中,很多最重要、最前沿的研究结果都是以短讯的形式发表在《自然》上。

【详细介绍】

《自然》是科学界普遍关注的、国际性、跨学科的周刊类科学杂志。2014年它的影响因子为41.456。

1869年约瑟夫·诺尔曼·洛克耶爵士建立了《自然》,洛克耶是一位天文学家和氦的发现者之一,他也是《自然》的第一位主编,直到1919年卸任。

《自然》每周刊载科学技术各个领域中具有独创性,重要性,以及跨学科的研究,同时也提供快速、权威、有见地的新闻,还有科学界和大众对于科技发展趋势的见解的专题。

《自然》的主要读者是从事研究工作的科学家,但杂志前部的文章概括使得一般公众也能理解杂志内最重要的文章。杂志开始部分的社论、新闻、专题文章报道科学家一般关心的事物,包括最新消息、研究资助、商业情况、科学道德和研究突破等栏目。杂志也介绍与科学研究有关的书籍和艺术。杂志的其余部分主要是研究论文,这些论文往往非常新颖,有很高的科技价值。

在《自然》上发表文章是非常光荣的,《自然》上的文章会经常被引用。这有助于晋升、获得资助和获得其它主流媒体的注意。因此科学家们在《自然》或《科学》上发表文章的竞争很激烈。与其它专业的科学杂志一样,在《自然》上发表的文章需要经过严格的同行评审。在发表前编辑选择其他在同一领域有威望的、但与作者无关的科学家来检查和评判文章的内容。作者要对评审做出的批评给予反应,比如更改文章内容,提供更多的试验结果,否则的话编辑可能拒绝该文章。

《自然》是一份在英国发表的周刊,其出版商为自然出版集团,这个集团属于麦克米伦出版有限公司,而它则属于格奥尔格·冯·霍茨布林克出版集团。《自然》在伦敦、纽约、旧金山、华盛顿哥伦比亚特区、东京、巴黎、慕尼黑和贝辛斯托克设有办公室。自然出版集团还出版其它专业杂志如《自然神经科学》、《自然生物学技术》、《自然方法》、《自然临床实践》、《自然结构和分子生物学》和《自然评论》系列等。

发表在nature上的论文

在近年来流行的各种所谓的“高科技”视频中,疏水材料令人印象深刻。在衣服和鞋子上倒一大瓶可乐、酱油,甚至番茄酱,一滴也碰不到。今年可以说是人类历史上非常不平凡的一年。COVID-19引起了全球恐慌。然而,截至今年年底,《自然》杂志发表了十项重大科学发现。其中一项发现在网民中引起了热烈讨论。也就是说,科学研究表明,过度的压力会导致头发变白。

我也读过关于这一点的相关报道。下一步,我会帮你解决的。如果你能穿这样的衣服,那就不实用,更别说酷了。你应该知道,安装x是人类进步的第一生产力;东汉桓公年间,梁毅将军从蜀国得到了一件棉袄。他急忙举行宴会,把所有熟人都叫来了。然后他故意把食物撒在衣服上,“用火洗衣服”,这让每个人都垂头丧气。如果超疏水材料可以用于日常生活,那么向朋友展示x是不可避免的。

很长一段时间以来,许多人都相信压力会使人的头发变白是谣言。这主要是因为我们的头发变白了。许多人认为这是因为我们营养不良。从中医的角度来看,我们头发变白的原因是因为我们的心脏很强壮。然后它上升到大脑,因为黑色很容易吸收热量,所以头发应该变白,这样可以释放热量。但今年的《自然》杂志最终证明,这一切都是谣言。压力真的会让你的头发变白。

但是,既然网络视频已经流传了这么多年,我们为什么不能买一些具有超疏水功能的东西呢?因为这东西根本无法投入实际使用!因此,我们需要了解疏水性的原理。疏水性听起来很棒。事实上,只是你不太懂。我们知道太空中的水会自动聚集成水滴。一杯水可以装满而不会溢出。这是因为表面张力,而表面张力的本质是水的吸引力。哈佛大学的研究人员表示,造成这种现象的主要原因是,在巨大的压力下,我们意识到黑素细胞和干细胞会迅速失效,导致白细胞占主导地位。在这种情况下,我们的头发会失去原来的黑色,但我们也必须在我们的生活中找到这样现象,即如果头发变白,它从根开始。所以在这里你也可以发现头发美白的过程是一个缓慢的代谢过程。我们的黑素细胞继续消失,而白细胞占上风。

2002年11月21日的《自然》杂志封面讲述了大米的故事。中国科学院的冯琦及其同事发表了一篇关于栽培水稻品种水稻4号染色体测序的论文。有3500万个碱基对,占4号染色体的97.3%;对水稻4号染色体所含基因进行了预测和分析,共鉴定出4658个基因;水稻4号染色体的着丝粒序列已完全确定;对水稻亚种间的比较、重复序列和基因簇进行了研究。

这是中国首次完成大基因组中单个染色体的精确测序。2003年1月23日,《自然》杂志的封面刊登了中国科学院徐星等人对“古氏小猛禽”化石的研究成果,证明它是四翼动物,可能会滑翔,代表着飞行进化向活跃的拍打飞行阶段,为鸟类恐龙起源理论提供了新的证据。

2004年3月18日,中国科学院的刘振峰和他的同事成功地确定了菠菜主要采光复合体的分辨率X射线晶体结构,这张照片成为了《自然》杂志的封面。这一结果将人们对光合作用中光能收集和能量转移过程的认识提升到了原子数据的水平。2006年12月14日,中国科学家关于恐龙进化的研究再次出现在《自然》杂志的封面上。

中国科学院古脊椎动物与古人类学研究所的孟进及其同事报道了来自中国内蒙古的中生代新哺乳动物,它将哺乳动物滑翔的历史向前推进了至少7000万年,并进一步证实了中生代哺乳动物在形态上的分化,分类和生活习惯远远超出了我们之前的理解。由于更准确的同位素“年龄”最终确定,北京周口店出土的北京猿人头骨于2009年3月12日登上了《自然》杂志的封面。

杂交水稻,顾氏小盗龙,x射线晶体图,远古翔兽这种哺乳动物,北京猿人的同位素年龄等等。

Nature 是科学领域内具有重要影响力的期刊之一,以其高水平、严谨的科学论文而著名。发表 Nature 论文的难度较大,以下几点具体阐述:

化学上发表在nature上的论文

在均质光滑的水平面上滴落一个液滴,直觉告诉我们液滴将要么静止,要么随机运动。 那么如果液滴是在垂直振动的液体浴表面上,其运动状态应该是怎样的呢?

早在2005年, 法国科学家 A. Boudaoud 发现小液滴可以在以高加速度垂直振动的液体浴上无限弹跳(Phys. Rev. Lett. 94, 177801 (2005).)。如果继续增加该加速度,可以使弹跳液滴在液体表面以恒定的水平速度“行走”, 值得注意的是,这个宏观系统的动力学和统计特征类似于微观量子系统 ,相关成果于2005年发表在 Nature 上(Nature 2005, 437, 208.)。

液滴运动模型帮助理解自旋系统,一篇Nature

在这项工作的基础上, 麻省理工学院 John W. M. Bush教授 课题组 发现弹跳液滴阵列可以模拟自旋系统(粒子的内在角动量),提出了“行走”液滴的流体动力学自旋晶格(HSL)作为一类具有粒子波耦合的主动自旋系统 。作者的这些发现可以增加对基于自旋的电子和计算的自旋系统的了解,并为未来的研究提供了令人兴奋的方向,从有源自旋波动力学到流体动力学模拟计算和基于液滴的拓扑绝缘体。相关研究成果以题为“Emergent order in hydrodynamic spin lattices”的论文发表于最新一期《Nature》上。

【物理模型】

为了帮助大家更好理解典型无序系统中有序现象的出现,首先介绍两个物理模型:(1)振荡器的动态同步(比如当一只萤火虫看到附近的其他萤火虫闪烁时,它会加快或减慢自己的闪烁速度以与相邻的萤火虫同步);(2)自旋模型(在该模型中,自旋排列在晶格上,这些晶格与热浴处于热平衡状态)。

【HSL系统】

作者构筑了HSL系统,其是由一系列同相弹跳液滴组成,每个液滴由一个浸没的圆形井限制并在垂直振动的液体浴的表面上运行(图1a,1b)。作者通过振动力和晶格几何形状的变化,以及通过施加系统旋转来模拟外加磁场的影响,诱导一系列集体“磁”有序现象, 证明了HSL的可调谐性 。

首先,作者通过改变 驱动加速度(γ) 和 相邻井之间流体浴的深度(H) 来调整 自旋-自旋耦合的幅度 (图 1b)。当成对耦合足够强时,最近邻相互作用可能会导致自旋翻转,这种翻转可以促进整个晶格的相干集体动力学。然后作者通过研究自旋数(N)= 20等距井和L/λ F = 3.7 的一维周期性(圆形)HSL(图1a,d-h),验证了HSL可以支持不同类型的集体有序,具体取决于晶格间距(L)和法拉第波长(λ F )之间的比率。从随机的初始自旋配置开始,作者观察到成对相互作用可以触发多次自旋翻转(图1d),导致瞬时磁化强度和自旋-自旋相关性的波动(图1e))。平均磁化强度消失⟨ M ⟩ 0,表明整体的镜像对称性得以保留(图1e)。然而,负的对相关⟨ χ ⟩ < 0表明偏向于局部反铁磁有序(图1g)。保持L /λ F 固定,在非周期性边界条件、不同N值和不同晶格半径R 的实验中出现类似的反铁磁偏置,确认反铁磁有序是由晶格间距选择的。出现的反铁磁有序的强度非单调地取决于驱动幅度γ(图1h)。对于γ γ c 观察到最强的集体反铁磁响应,表明整体集体有序与单个自旋态的鲁棒性之间存在相关性(图1c)。对于反铁磁HSL,作者发现对同相旋转有很大的偏差(图1f),这意味着相干轨道同步和紧急自旋有序之间存在因果关系。

作者为了证明集体自旋动力学如何取决于晶格几何形状,对减小的晶格间距L /λ F = 2.8进行了一维实验(图2a-d)。实验表明晶格几何形状的变化可用于控制局部磁序,但不会导致整体镜像对称性破坏。为了使几何决定HSL中的集体自旋有序和相位同步的方式合理化, 作者从实验系统的详细流体动力学描述中导出了一个通用的相位振荡器模型 (图2e)。具体而言,有两个铁磁相FM 和两个反铁磁相AFM ,分别以优先同相(+)和异相(-)旋转为特征(图2f)。根据L,力参数α和β可以为正或为负,从而产生对应于耦合电位最小值的四个磁相。模型预测与实验数据非常吻合:反铁磁(图1d-f;L = 17.7 mm)和铁磁(图 2a-c;L = 13.2 mm)HSL 实验分别落在预测的AFM + 和FM + 范围内。

据报道,通过施加恒定磁场,反铁磁材料中的自旋可以重新排列成铁磁状态。作者通过以角速度(Ω)绕垂直轴旋转振动浴确定HSL是否可以经历类似的整体对称性破坏。当旋转方向由逆时针变为顺时针时,有效磁化强度(⟨ M ⟩)由正变负。然而向铁磁有序的转变需要超临界转速|Ω| > Ωc 0.22 rad s 1 (图3e)。旋转也会影响成对相位同步:随着自旋动力学由科里奥利力(Coriolis force)主导,相位差变得不相关(图3c)。表征旋转框架中的单自旋动力学揭示了导致场致极化的机制(图3f,g)。

二维经典量子自旋晶格显示了其一维对应物所不具备的特征,包括几何不稳定性和拓扑排序。 HSL为在宏观尺度上 探索 这种影响提供了一个有前途的平台。 例如,在没有旋转的情况下(Ω= 0;图4b,c)促进反铁磁有序的方形 HSL(图4a),随着科里奥利力的增加而发生极化转变(图4e)。此外,补充数据中对较大晶格的模拟证实了方形晶格中集体磁序的出现。

【总结】

John W. M. Bush课题组展示了液滴在垂直振动的液体浴表面上弹跳的行为。由于水下井的存在,浴的深度不同。在一定条件下, 液滴产生逐渐衰减的表面波,使液滴沿着顺时针或逆时针的圆形轨迹运动并以复杂的方式相互作用。 当这些圆形井排列在具有小(毫米级)晶格间距的一维或二维晶格上时,根据晶格形状和尺寸以及实验条件, 液滴自旋的模式可以类似于铁磁性或反铁磁性中的磁自旋排列。

总的来说,液滴阵列可以同步它们的弹跳垂直运动的能力就像萤火虫同步它们的闪光一样,另一方面,液滴自旋可以通过微妙的流体动力学相互作用表现出图案形成和对称性破坏,类似于在磁自旋物理模型。 因此,该系统似乎结合了前面提到的两个物理模型。

--企业减碳--

--科研绘图--

参考文献

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全文速览

金属/氧化物界面对于多相催化具有重要意义,因为看似“惰性”的氧化物载体可以通过界面调节金属催化剂的形貌、原子和电子结构。尽管界面效应在块状氧化物载体上得到了广泛的研究,但对于团簇级纳米系统,仍然缺乏更深入的了解。作者在此证明了由混合 Pd/Bi 2 O 3 簇集合构建的纳米金属/氧化物界面的本征催化作用。该界面可以通过简单的逐步光化学方法制造。作者结合电子显微镜和微量分析阐明了Pd/Bi 2 O 3 簇的杂化结构。其中,Pd-Pd 配位数较小,更重要的是,由于Bi 2 O 3 簇中Bi 端和 Pd 之间的异质接枝,实现了Pd-Bi 空间相关性。纳米金属/氧化物界面与 Pd 之间的簇内电子转移显著削弱了乙烯吸附,且不会影响氢活化。因此,在温度低至 44 C 的加氢过程中,可以实现 91% 的乙烯选择性和 90% 的乙炔转化率。

背景介绍

金属/氧化物界面对多相催化具有重要的基础/实际意义,因为它提出了关于强金属-载体相互作用的基本问题,并在几个催化过程中发挥关键作用。从结构的角度来看,金属/氧化物界面由在化学成分、键合特性、晶格参数以及电气和机械性能方面不同的组分构成,其中粘附结构和化学性质是一个引人注目的研究课题。而从功能的角度来看,金属/氧化物界面处的化学键合和相关的电荷转移可以调节金属的形态、尺寸和电子结构,以优化反应中间体的键合强度从而获得更好的催化性能。在过去的几十年中,在金属/氧化物界面的结构解析和调控方面取得了相当大的进展,这些界面通常采用本体氧化物载体来促进金属的成核、吸附或沉积。此外,纳米金属/氧化物界面,由金属和氧化物簇之间的异质接枝形成,也有希望加强结构和电子效应,以实现更好的催化性能。然而,由于此类杂化簇的化学合成和结构解析面临巨大挑战,因此对纳米金属/氧化物界面的了解有限。

作为经常使用氧化物负载的金属催化剂的代表性反应,乙炔选择性加氢生成乙烯需要在高催化活性和选择性的两个要求之间进行权衡:氢的易活化与乙烯的弱结合。尽管 Pd 基催化剂取得了重大进展,但这两个参数的同时优化仍然具有挑战性,尤其是在 H 2 和 C 2 H 4 大量过量的前端过程中。为了达到这个目标,需要对 Pd 的几何和电子结构进行复杂的调控,这促使人们设计金属/氧化物界面。大多数 Pd/氧化物催化剂,主要为负载 Pd 纳米颗粒或孤立的 Pd 原子。不幸的是,Pd 纳米粒子在低温下可以有效地激活氢气,但它们与乙烯的强结合有利于乙烯连续氢化成乙烷。孤立的 Pd 位点催化剂,包括 Pd 单原子催化剂和 Pd 基金属化合物与乙烯具有弱 π 键,因此在乙炔加氢反应中具有良好的选择性,但它们伴随的氢活化减弱导致需要相对较高的反应温度(> 100 C)才能实现乙炔的高转化率,这可能会导致反应器床的安全问题。将氧化物载体的尺寸减小到纳米团簇尺度将显著改变它们的配位数 (CN)、表面终端和 d 带特征,因此可以通过与 Pd 的强化学和电子相互作用,实现Pd 的尺寸和电子结构调控。其中,由纳米金属/氧化物界面稳定的无配体 Pd 簇有望弥合 Pd 纳米粒子与单原子之间的尺寸和性能差距,并最大限度地发挥界面效应。

图文解析

图 1. Pd 1.0 /Bi 2 O 3 /TiO 2 的微观结构。a 合成过程示意图。b-d Bi 2 O 3 /TiO 2 (b) 和 Pd 1.0 /Bi 2 O 3 /TiO 2 (c, d) 的STEM 图像。从上到下和从左到右的插图分别是投影结构模型、模拟 ADF-STEM 图像、HRSTEM 图像中圆形区域的 FFT 图案以及模拟 ADF-STEM 图像的 FFT图案。 e Pd 1.0 /Bi 2 O 3 /TiO 2 的元素mapping图像。

图 2. Pd 1.0 /Bi 2 O 3 /TiO 2 的表征。a TiO 2 、Pd/TiO 2 、Bi 2 O 3 /TiO 2 和 Pd 1.0 /Bi 2 O 3 /TiO 2 的 XRD 图; b Pd/TiO 2 、Pd 1.0 /Bi 2 O 3 /TiO 2 和氧化Pd 1.0 /Bi 2 O 3 /TiO 2 (Pd 1.0 /Bi 2 O 3 /TiO 2 -ox) 的Pd K-edge EXAFS傅里叶变换光谱;c Bi L 3 -edge EXAFS的傅里叶变换光谱;d Bi 2 O 3 /TiO 2 、Pd 1.0 /Bi 2 O 3 /TiO 2 和Pd 1.0 /Bi 2 O 3 /TiO 2 -ox 的 Bi L 3 -edge XANES 光谱。Bi 和 Bi 2 O 3 粉末用作参考样品。 e Pd/TiO 2 、Pd 1.0 /Bi 2 O 3 /TiO 2 和 Pd 1.0 /Bi 2 O 3 /TiO 2 -ox 的 Pd K-edge XANES 光谱。钯箔用作参考样品。 f 不同样品的 CO 吸附 FT-IR 光谱。

图 3. Pd 1.0 /Bi 2 O 3 /TiO 2 在乙炔加氢中的催化性能。a Pd 1.0 /Bi 2 O 3 /TiO 2 、Pd 0.2 /Bi 2 O 3 /TiO 2 和PdAg 3 /Al 2 O 3 样品的选择性与乙炔转化率的函数关系。 b 乙炔转化率为 95%时,在不同催化剂上 C 2 H 4 的选择性。 c 乙炔转化率为 90%时,反应温度 (T 90 ) 和C 2 H 4 选择性。 对于 Pd 3.0 /Bi 2 O 3 /TiO 2 ,在室温下很容易发生氢解离。非选择性乙炔加氢的强放热效应,最终导致温度失控,达到 63.5 C。d 在 40 C 下,Pd 1.0 /Bi 2 O 3 /TiO 2 上的 C 2 H 2 转化率, C 2 H 4 选择性随时间变化曲线。e Pd/TiO 2 、Bi 2 O 3 /TiO 2 和Pd 1.0 /Bi 2 O 3 /TiO 2 的 H 2 -TPR 曲线。f在 Pd/TiO 2 和 Pd 1.0 /Bi 2 O 3 /TiO 2 上,C 2 H 4 脉冲吸附的微量热研究。

图 4. DFT 计算揭示的反应机理。a 用于 DFT 计算的 Pd 簇结构(Pd:青色,Bi:紫色,O:红色)。b 在 Pd(111) 上,和在 Bi 2 O 3 (100) 上负载的 Pd 8 簇上乙炔加氢生成乙烷的能量分布。 c投射到 Pd(111) 和 Pd 8 簇结构Pd 原子的 d 电子上的态密度。 选择 Pd(111) 的表面 Pd 原子和 Pd 8 簇结构中最活跃的 Pd 原子(C 2 H 4 吸附最强烈)来绘制 DOS。 d 带中心 (ε d ) 的位置用红色方框突出显示。 d C 2 H 4 的 E ads 与 Pd 簇表面不同 Pd 原子的 ε d 的函数关系。 最稳定的吸附结构用实心正方形表示,而其他不太稳定的吸附结构用空心正方形表示。 Pd(111) 的表面 Pd 原子也显示为红色实心方块以供比较。蓝色拟合线表明更小的 ε d 对应于更大的 C 2 H 4 E ads 。

总结与展望

基于上述结果,作者证明了纳米金属/氧化物界面在乙炔选择性加氢中的重要催化作用。Pd-Bi 2 O 3 杂化簇具有小的 Pd-Pd 配位以及簇内电子转移,可以在不影响 H 2 活化活性的情况下实现弱 C 2 H 4 吸附。Pd-Bi 2 O 3 纳米团簇相对于 Pd 单原子和纳米粒子的优异低温催化性能可能为混合纳米团簇的基础研究开辟新的机会。此外,所展示的逐步光化学策略也为制备混合纳米团簇和纳米金属/氧化物界面提供了一条新途径。

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