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第一作者：钮峰
通讯作者：涂文广教授，周勇教授，邹志刚教授
通讯单位：香港中文大学（深圳）理工学院
论文DOI：10.1021/acscatal.2c00433
全文速览
通过醇和胺的C-N偶联是工业中合成不同有机胺的重要反应路径，而这一过程往往需要在高温高压等较苛刻的条件下进行。因此，本工作中，我们设计了一种基于CdS-Pd单原子体系催化剂用于实现高效可光催化苯甲醇和苯胺的C-N偶联反应获得二级胺。通过实验研究发现，Pd与CdS表面的悬挂S原子原位配位形成单一Pd-Sx物种。该催化剂的可见光催化C-N偶联的二级胺产率接近100%，同时释放出可观的绿色能源氢气（11.8 mmol gcat-1h-1）。机理研究与分析表明，苯甲醇上脱去的H+较容易吸附到长寿命的•Pd-Sx中间态物种而形成H-Pd-Sx中间体。最后，吸附的H又容易脱附，加成到苄烯苯胺的N上，实现氢转移，完成亚胺的加氢过程，得到最后所需要的二级胺产物苄基苯胺。整个过程中，H的吸脱附可以循环进行，因此Pd-Sx配位物种可以作为有效的氢转移的桥梁实现加氢过程。此外，该光催化剂体系具有较好的底物适应性和循环能力。这一工作将为温和条件下实现高效C-N偶联反应提供一种新的思路。
背景介绍
随着工业的发展与进步，有机胺广泛应用于农业、医药、家居、军工等领域，其合成在工业生产中有着越来越明显的重要性。基于“借氢机制（氢转移）”，通过胺与醇的C-N偶联被认为是一种较为绿色的合成有机胺的理想路径。这一过程主要包含醇的脱氢、亚胺的生成以及亚胺的加氢这三个主要步骤。其中醇的脱氢是整个反应的决速步骤。然而，基于这一机制，在热催化合成有机胺的过程中存在一些缺点：（1）醇的脱氢决速步骤需要较苛刻的条件（高温高压）；（2）易发生过度偶联，使得产物分布广，不利于分离；（3）反应中使用的催化剂多为高负载量的负载型贵金属催化剂（如Ru/Al2O3、Pd/Al2O3、Rh/Al2O3等），成本较高。因此，开发出高效低成本的催化剂具有一定的挑战性。近年来，利用光氧化还原技术实现常温常压条件下有机胺的合成引起了广泛的关注。研究者们通常采用一些贵金属有机配合物分子进行均相催化反应，但反应后催化剂难以进行分离，在实际工业生产中难以大规模应用。而采用传统的半导体光催化剂进行多相催化反应，则可以有效解决这一难题。然而仅仅依靠半导体本身的催化能力，很难达到较高的催化活性，实际应用过程中往往需要通过负载一些助催化剂或表面修饰来提高催化性能。近些年，单原子催化被认为是较有前景的领域。单原子催化剂由于其独特的电子结构和较高的原子利用效率而表现出优异的催化活性，被广泛应用于光催化水分解制氢、二氧化碳还原、固氮和有机物降解等领域。因此，我们课题组设计开发了一种单原子光催化剂CdS-Pd，该催化剂可以有效地用于可光催化苯甲醇和苯胺的C-N偶联反应，获得具有工业应用价值的二级胺。同时反应过程中释放出清洁能源氢气。这一工作将为温和条件下实现C-N偶联反应提供一种新的途径。
本文亮点
1. 本工作通过Pd原子与CdS表面的悬挂S原子原位配位制备了一种CdS-Pd的单原子光催化剂，该催化剂可以实现高效可光催化苯甲醇和苯胺的C-N偶联反应获得近100%产率的二级胺N-苄基苯胺以及较高的产氢活性。
2. 实验和理论计算结果证实了，相比于Pd纳米颗粒助催化剂负载的CdS，单一Pd-Sx物种能够有效捕获光生电子，使其具有较长的寿命，而且氢在Pd-Sx物种上的吸脱附能力较强，从而可以作为有效的氢转移载体实现亚胺的加氢，得到目标产物二级胺。
3. 此外，在优化的反应条件下，该催化剂具有较好的稳定性，以及对不同醇类和取代胺的C-N偶联反应具有良好的底物适应性。
图文解析
本工作中，首先我们采用水热法制备了六方晶系结构，颗粒尺寸约为50 nm的纳米球形CdS，其带宽约为2.2eV（ 图1 a ）。随后，在可见光催化C-N偶联反应过程中加入PdCl2溶液原位合成单原子催化剂CdS-Pd SAs。作为对比，我们采用浸渍法制备了Pd纳米颗粒负载的CdS催化剂CdS-Pd NPs。从图1b的XPS图谱可以看出，光催化反应后的CdS中事实上存在Pd元素。结合能336.7 eV和342 eV分别对应Pd 3d5/2和Pd 3d3/2，表明Pd以2+价态形式存在，而非单质态。因此，我们可以初步推测反应后，Pd与CdS进行了一定的配位。
图1 CdS和CdS-Pd SAs单原子催化剂的结构表征
为了进一步确定反应后Pd的状态以及与CdS的配位环境，我们对样品分别进行了X射线精细结构谱（XAFS）和球差电镜的表征。从图3d可以明显看出反应后的CdS表面上的Pd物种既不是二价态也不是单质态，而是以一定配位的形式存在。通过对样品CdS-Pd SAs中Pd的K-edge EXAFS图谱进行拟合，可以得出Pd-S的配位数约为3（ 表1 ）。通过进一步的HAADF-STEM和 EDS mapping图可以清晰地看到Pd以单原子形式均匀地分散在CdS上（ 图1 e-j ）。因此，综合上述表征方法，我们可以初步证实在光催化反应过程中，PdCl2以Pd-S配位键的形式将Pd原子锚定在了CdS载体上，为光催化反应过程提供一定的反应活性中心。
表1 样品CdS-PdSAs中Pd的EXAFS拟合数据
CN , coordination number; R , bonding distance; σ 2, Debye-Waller factor; Δ E0 , inner potential shift.
为了进一步研究CdS表面的S对催化反应的影响，我们首先对CdS进行了不同程度的表面修饰（400 oC高温煅烧：CdS-400；双氧水表面腐蚀：CdS-H2O2）。从图2 a可以看出，采用不同的手段修饰后，CdS的结构并未发生明显变化，仍然是结晶度较好的六方晶系结构。CdS、CdS-400和CdS-H2O2的能带分别为2.21、2.12和2.2 eV，即能带结构也未发生明显变化（ 图2 b ）。从图2 c和d可以明显看出， CdS通过表面修饰之后，Cd 3d和S 2p均向高结合能偏移，而且偏移程度随着修饰强度增强而增大。这主要是由于CdS修饰后产生了一定的S空位，使得表面部分Cd暴露，从而改变了Cd和S的周边电子云密度分布。
图2 修饰前后的CdS结构表征
在常温常压氮气气氛下，我们采用苯甲醇和苯胺的C-N偶联作为模型反应对所制备的催化剂进行可见光催化活性评价（ 图3 ）。首先我们确定了暗反应、无光催化剂以及只有PdCl2的情况下该模型反应没有任何催化活性。在添加PdCl2的条件下，我们对不同的半导体光催化剂进行了活性筛选，发现只有CdS能有效地进行光催化C-N偶联生成二级胺（N-苄基苯胺），产率高达1.48 mmolgcat-1h-1。而其他半导体催化剂在反应过程中只能催化生成亚胺（N-苄烯苯胺），且普遍产率较低（< 0.12 mmolgcat-1h-1）。
图3 可见光催化C-N偶联反应的催化剂活性筛选
基于CdS对该反应的催化特异性，我们测试了其苯胺的转化率及产物的选择性随时间的变化曲线。从图4b可以看出，随着反应的进行，苯胺的转化率不断提高，当反应达到16 h后，底物苯胺几乎完全转化。随着反应的进行，亚胺（N-苄烯苯胺）的选择性不断降低，而二级胺（N-苄基苯胺）的选择性不断提高，表明反应过程中逐步完成了亚胺的加氢过程。
为了进行对比，我们采用浸渍法提前将Pd纳米颗粒沉积到CdS表面上并进行光催化活性评价。从图4c我们发现，沉积Pd纳米颗粒的CdS催化活性是单一CdS活性的4倍。这主要是由于Pd纳米颗粒作为助催化剂可以有效地提高光生载流子的分离效率。而当我们将Pd以PdCl2的形式加入到反应体系中时，催化活性是单一CdS活性的约6.4倍。而且产物中出现了二级胺（N-苄基苯胺）。也就是说反应体系中原位加入PdCl2能够促使该反应完成加氢过程，有效实现氢转移。因此，我们可以初步推断，光催化反应过程中Pd和CdS表面悬挂的S作用产生的Pd-S物种对实现C-N偶联起到至关重要的作用。此外，在反应过程中我们可以检测到氢气的生成。从图4d可以看出，单一的CdS在反应过程中几乎不产生氢气。而CdS-Pd SAs产氢速率达到11.8 mmolgcat-1h-1，是CdS-Pd NPs的约2.7倍，CdS的近10倍。这一结果也与苯胺转化率的差异相吻合。
为了验证CdS表面的S与Pd作用形成了Pd-S物种，从而提高了C-N偶联反应性能，我们对CdS进行了不同程度的表面修饰。从图4e可以明显看出，随着表面修饰的增强，反应的活性逐渐下降，而且产物苄基苯胺的选择性也随之下降。这也就意味着，当我们遮盖或者去除部分S位点，反应底物在催化剂表面的吸附性能下降，从而导致反应活性降低。另一方面，由于S空位的增多，使得Pd原子很难与S进行配位产生Pd-S物种，从而无法完成C-N偶联反应过程中的氢转移，也就不能得到饱和的目标产物二级胺N-苄基苯胺。
图4 可见光催化活性评价
为了研究在光催化反应过程中不同自由基的作用，我们进行了捕获实验。从图5a可以看出，当体系中加入叔丁醇和苯醌来分别捕获•OH和•O2-，反应的活性基本没有发生变化，说明体系中的这两种自由基对反应基本没有贡献。而当体系中加入草酸铵捕获光生空穴后，产率降为原来的1/3，加入过硫酸钾捕获光生电子后，产率降为0。这一结果表明，光生电子和空穴在光催化C-N偶联反应中有着重要作用。
接着，我们采用超快光谱（TAS）来揭示光照下不同催化剂的载流子衰减动力学。图5b为不同催化剂的瞬态吸收图谱以及拟合曲线。采用双指数模型拟合可获得两个弛豫时间τ1和τ2。Τ1代表导带电子到过渡态的捕获时间，τ2代表电子与过渡态或者价带空穴复合的时间。通过对比，CdS-Pd Sas的弛豫时间明显要长，也就是说，在反应过程中CdS表面单原子态的Pd配位物种Pd-Sx可以作为电子陷阱来捕获光生电子，提高载流子的分离效率，从而加速光催化C-N偶联。另外，从CdS导带转移到过渡态Pd-Sx中间体的弛豫时间更长，更利于氢原子的吸附。
为了研究不同催化剂对于H的吸附以及转移能力，我们做了一个N-苄烯苯胺加氢的模型反应。从图5c可以明显看出，对于单原子态的CdS-Pd SAs催化剂，N-苄烯苯胺较容易实现光催化加氢到苄基苯胺产物，而单质态的Pd（CdS-Pd NPs）催化剂无法实现加氢过程。这也证明了单原子态的CdS-Pd SAs可以很好地吸附H并完成氢转移，从而实现加氢过程得到二级胺N-苄基苯胺。
基于以上的机理表征分析，我们可以给出一个可能的反应机理和路径（ 图5d ）。光催化反应前，当体系中同时加入CdS催化剂和PdCl2时，PdCl2很快吸附到CdS表面上与表面悬挂的S原子形成Pd-Sx的配位物种。当CdS被光激发后，表面的Pd-Sx配位物种可以有效捕获光生电子，形成•Pd-Sx中间态物种，同时光生空穴能够脱去苯甲醇上的质子，将其氧化成苯甲醛。然后生成的苯甲醛与苯胺进行亲核加成反应，产生醇胺中间体。由于醇胺非常不稳定，很快脱水生成亚胺。苯甲醇上脱去的H+较容易吸附到长寿命的•Pd-Sx中间态物种形成H-Pd-Sx。最后，吸附的H又容易脱附，加成到N-苄烯苯胺的N上，实现氢转移，完成亚胺的加氢过程，得到最后的目标产物N-苄基苯胺。整个过程中，H的吸脱附可以循环进行，因此Pd-Sx物种可以作为有效的氢转移的桥梁实现加氢过程。此外，过多的吸附H可以从H-Pd-Sx上脱附产生H2。
图5 反应机理表征及推测
我们通过DFT模拟计算进一步验证了为什么单原子态的CdS催化剂CdS-Pd SAs可以很好地实现光催化C-N偶联生成N-苄基苯胺（ 图6 ）。结合EXAFS拟合结果，我们以Pd-S三配位的形式作为计算模型来研究H吸附和反应过程。对于催化剂CdS-Pd NPs来说，在位点1和2的H吸附能分别为-2.801 eV和-2.936eV，而催化剂CdS-Pd SAs的H吸附能为-1.954 eV。通过过渡态能量搜索，可以得出，Pd纳米颗粒负载的CdS-Pd NPs的加氢能垒为0.38 eV，而对于单原子态的CdS-Pd SAs来说，由于形成的Pd-Sx配位物种能够有效地吸附和脱附H，因此脱附的H直接加成到亚胺的不饱和C上，完成加氢过程。
图6 DFT模拟计算
总结与展望
总的来说，我们设计开发了一种CdS-Pd单原子光催化剂，该催化剂可以有效地用于可光催化苯甲醇和苯胺的C-N偶联反应，获得具有工业应用价值的二级胺。同时反应过程中释放出清洁能源氢气。结合实验以及模拟计算，我们推测Pd在光催化反应过程中与CdS表面的S原位配位形成Pd-Sx中间物种，而这一中间体可以提高载流子分离效率以及有效地进行H的吸脱附，构成Pd-Sx •Pd-Sx H-Pd-Sx Pd-Sx的循环过程，实现氢转移，完成亚胺的加氢过程，得到目标产物N-苄基苯胺。整个过程中，Pd-Sx中间体可以作为有效氢转移的桥梁实现加氢过程。此外，该催化剂体系具有较好循环能力和底物适应性。这一工作将为温和条件下实现C-N偶联反应提供一种新的思路。
作者介绍
钮峰 ，博士毕业于法国里尔大学（法国国家科学研究中心）（导师Andrei Khodakov教授和Vitaly Ordomsky研究员）。2020年8月加入香港中文大学（深圳）邹志刚院士团队从事博士后研究。以第一作者在ACS Catalysis，Green Chemistry，Solar Energy Materials & Solar Cells等期刊上发表SCI论文12篇。目前主要研究方向为多相热催化、光催化能源转化。
涂文广 ，2015年获南京大学物理学院博士学位。2015至2020年在新加坡南洋理工大学从事研究博士后研究工作。2020年6月起任职于香港中文大学（深圳）理工学院。主要从事于低维光电材料表界面结构的精准设计与构建，实现太阳能驱动下的小分子转换，取得了一系列重要成果，迄今为止已在Nature Communications, Advanced Material, Advanced functional Material, ACS Catalysis, ACS Energy Letters等期刊上发表论文70余篇, SCI被引超过8000次，H指数为44。
周勇 ，香港中文大学（深圳）兼职教授。2009 年9月被南京大学物理学院按海外人才引进回国工作，加入南京大学环境材料与再生能源研究中心，聘为教授。主要从事：1、人工光合成二氧化碳转化为可再生碳氢燃料；2、光电材料的设计和构建；3、高效、低成本钙钛矿太阳能电池产业化应用研究。近五年来，以第一作者或通讯作者在 国际重要期刊上发表论文超过 60 篇，其中包括 J. Am. Chem. Soc. (1 篇)、Adv. Mater. (2 篇)、Adv. Funct. Mater. (1 篇)和 Nano Lett. (1 篇)，受邀以第一作者或通讯作者撰写 2 篇综述论文。近五年论文他引超过 1600 次，5 篇论文入选 Web of Science 统计的“过去十年高被引论文”, H 指数 46。光催化还原 CO2 研究成果作为主要研究内容，荣获 2014 年国家自然科学二等奖(排名第四)。主编三本英文专著（Springer 等出版社出版）。多次受邀在国内外相关学术会议上做邀请报告或主持会议。担任 Current Nanoscience 中国地区编辑和 Mater. Res. Bull.编委。主持承担国家基金委、 科技 部 973 项目等项目。入选教育部新世纪人才（2010 年）、江苏省首届杰出青年基金(2012年)。
邹志刚 ，2003年凭为教育部“长江学者奖励计划”特聘教授，国家重点基础研究发展计划“973”项目首席科学家，教育部创新团队带头人，2015 年当选中国科学院院士，2018 年当选发展中国家科学院院士。主要从事新型可再生能源与环境材料方面的研究，邹院士在光催化领域做出了卓越的贡献，被媒体称为“光催化领域的前行者”。邹志刚院士已在 Nature等国际一流期刊上发表论文 602 多篇，H指数 74，连续 5年入选爱思唯尔材料科学高被引学者，是材料领域有国际影响力的学术带头人。申请中国发明专利 200 多项，其中 83 项已获授权；承担两届国家重大基础研究计划 973 项目、国家自然科学基金中日合作项目、 科技 部国际合作重大项目等多项科研项目；获国家自然科学二等奖 1 项、江苏省科学技术一等奖 2 项，作为第一完成人获第 46 届日内瓦国际发明展金奖及阿卜杜拉国王大学特别奖各 1项。
牛人帮你解读催化方面的杂志（对大家投稿很有帮助）lichao5263我对Topics in Catalysis和Catalysis Today杂志感兴趣。现在我已经在Topics in Catalysis实现零的突破，期望在不久的将来也能在Catalysis Today上发表文章。这两本杂志发表会议专辑、祝寿专辑和专题文集。也就是说参加某些会议，比如北美催化学会、美国化学会、国际均相-多相催化关系会议等，有可能有会议论文可以发。一般，有名人物的邀请报告大会报告发表在Topics in Catalysis、Catalysis Today杂志上，其它百余篇口头报告和墙报发表在Studies in SurfaceScience and Catalysis上，甚至没有地方发表。能轮到发表是好事情，但是这些专辑的缺点是发表前的等待时间非常久，至少一两年。因为只要有一个人投稿比较慢，别人都得等他。所以很多人选择写那种“自由体”文章，即用点已经发表的旧数据，用点没有发表过的不能独立成文的废数据，用点以后即将发表的新数据“凑”成一篇文章。论档次么，个人感觉Topics in Catalysis比Catalysis Today更好一点，因为前者选择文章更精，是个贵族杂志，很多有名的人都在上面发文章，而且档次不高的学术会议也包不到Topics in Catalysis发表会议论文专辑。Topics in Catalysis上各种类型的文章都有的。有的象典型的科研论文，有的象Accounts，有的是“自由体”文章。和发表在Applied Catalysis上的文章相比，Topics in Catalysis上的文章更具有自由度，更加随便一点。有的文章虽然报道了部分新的数据，但是连实验部分也没有的：原来，新的实验是塞到小综述里面，作为小综述来讲的。有的文章实验结果部分和发表在其它催化杂志上的结果部分没有多少区别，只是在Introduction部分讲了很多背景知识，用了一些时髦的卡通图说明大气环境污染的途径，说明这一个领域发表文章数目的柱状图，这显然是把开会时秀的图也用上了。这在其它严肃催化杂志上是不可以的。还有的文章要么纯粹讲催化剂量子化学结构模型，要么用某种单一的仪器进行表征，要么综述文献，要么单一地讲沸石分子筛的合成，连活性曲线也没有的。而Catalysis Today上很多文章介绍最新实验的居多。但有的专辑比较偏，比如介绍反应器的文章，介绍等离子体在催化中应用的文章。Catalysis Letters虽然名字叫“催化快报”，但是其实文章长度的自由度比较大，从3页到15页都有的。一般要求6页，但是我也看到有的文章看起来象是被Journal of Catalysis退稿了才发表在Catalysis Letters。个人感觉Catalysis Letters发表的文章良琇不齐，有的差的文章只相当于催化学报上文章的水平。大部分文章具有一定新颖性，但是做实验并不全面。好比说有的文章就只有动力学曲线，有的有机催化的文章只用表告诉读者什么反应多少产率，有的文章催化剂表征也没有的。Applied Catalysis A: General更适合发表报道新催化剂用于和工业生产有关的反应，如费-托合成、加氢脱硫水气变换、蒸气重整、烷基化。一个目前正在热起来的方向为固体催化剂的有机催化，如精细化学品的选择氧化、手性催化等。大体上，如果作者能在文章中说最近某化学公司公开了某反应的流程，但是对催化剂配方没有详细报道，本文详细研究这个反应，这样就能引起读者的兴趣。有时Applied Catalysis A: General还报道改性的中孔分子筛和复合氧化物的催化。仔细阅读了2007年1月27日的Applied Catalysis A: General，发现里面的文章很多上是没有专门的讨论部分的。大体上，典型的文风是这样的：报道一个有工业应用价值反应的新催化剂，测试了不同条件下催化剂的效果，运用各种仪器进行表征，并进行初步解释。Journal of Molecular Catalysis A: Chemical和Applied Catalysis A: General具有同质性，区别是Journal of Molecular Catalysis A: Chemical更多发表均相催化、金属有机催化.鼓励的方向是离子液催化、超临界催化、emulsion催化。这里面发表的多相催化的文章和在Applied Catalysis A: General上发表的文章没有非常大的区别，细微的差别就是如果反应是别人不感兴趣的探针反应，如异丙苯裂解、异丙醇脱水，更适合Journal of Molecular Catalysis A: Chemical。固载型的均相催化剂的催化也适合Journal of Molecular Catalysis A: Chemical。如果只是报道催化剂合成，没有报道反应活性的文章不适合Journal of Molecular Catalysis A: Chemical。现在做光催化非常热门，很多文章泛滥，投Applied Catalysis B: Environmental投不中的光催化文章可以考虑送Journal of Molecular Catalysis A: Chemical。总体感觉Journal of Molecular Catalysis A: Chemical比较朴素，发表普通的文章。最近一年该编辑部修改了办刊方向，更加强调机理研究，不欢迎纯粹催化剂制备和表征（而没有详细反应）的文章，想必投稿更困难，每期发表的稿件也少了很多。Applied Catalysis B: Environmental主要发表环境催化，如汽车尾气催化、臭氧分解、氯化有机物催化燃烧、污染水的湿氧化、光催化、加氢脱氯等。Catalysis Communications我从来没有投过。要求是最多只能引35篇文献，图不能超过5章，没有Supporting Information。Journal of Catalysis是催化类最好的杂志，也是名流经常出没的杂志。浏览每一期杂志，发现上面经常出没的都是一些大头，比如Iglesia、Lercher、Baiker、De Vos、Jacobs、Corma、Niemantsverdriet、Davis、Li等人。一般无名小辈发表文章非常困难。不过最近该杂志也有不少中国人名字在那里出没。通过阅读一些最新文献，发现现在Journal of Catalysis固然保持一种工作非常细致的传统，一个新的动向是更加强调新颖性。比如有的材料工作者用材料学的方法合成出各种形状的CeO2，测其催化活性；有的材料工作者用材料方法把金属颗粒包在沸石“胶囊”里面达到特定的催化目的；有的催化工作者用emulsion介质做手性催化；有的催化工作者研究了金催化剂的别人从来没有报道过的有机催化反应，拓宽了金催化剂的应用；有的催化工作者说金块也有催化活性的，打破了以前的成见。以上这些就是创新性。这些文章的数据未必很多，但是具有创新性，也一样能发表。并且这类文章比较general，语言通俗易懂，适合大众口味，有点向JACS的长文章的风格靠拢。可以说，大概有些Journal of Catalysis研究简报的文章就是投Angew Chemie投不中才发Journal of Catalysis研究简报的，具有一定的创新性，否则审稿人就要说你可以投Catalysis Letters的。至于长文章，光催化效果好，只有几条活性曲线，是投不中那个杂志的。一般，要刻苦工作一年才能出篇Journal of Catalysis长文章。
近日，三峡大学材料与化工学院叶立群教授团队，在共价有机框架材料（COFs材料）用于光催化合成过氧化氢(H2O2)领域取得突破。成果“分子水平工程助力COF光催化合成H2O2”（Molecularly Engineered Covalent Organic Frameworks for Hydrogen Peroxide Photosynthesis）在线发表于《德国应用化学》（Angew. Chem. Int. Ed）。该期刊是目前国际化学领域颇具影响力的期刊。 H2O2是一种绿色的氧化剂，在环境保护、化工生产、日常消毒等领域应用广泛。传统的蒽醌法合成H2O2存在高能耗和易产生有毒副产物等缺点，光催化技术虽然具备零能耗合成H2O2的优点，但是其低的2电子水氧化能力严重的抑制了由水和空气直接全合成H2O2的效率。基于此，叶立群教授发展了一种基于联吡啶构建的COF光催化剂，用于由水和空气作为原料直接光催化合成H2O2。在25度和60度下的太阳能-化学能转换效率分别达到0.57%和1.08%，8小时(1天平均日照时间)光照后的H2O2浓度超过5mM，能够直接应用于有机污染物的分解和致病性微生物的灭活。 成果得到国家自然科学基金、“111”创新引智基地基金的支持及黄应平教授的指导。 叶立群，博士，中国感光学会青年理事会理事，《先进粉末材料》（Adv. Powder Mater）杂志编委。研究方向为环境光催化，主持国家自然科学基金3项，以第一/通讯作者在《德国应用化学》（Angew. Chem. Int. Ed）、《环境科学与技术》(Environ. Sci. Technol)、《先进功能材料》（Adv. Funct. Mater）、《先进能源材料》（Adv. Energy. Mater）、《ACS催化》（ACS Catal）等国际学术期刊上发表SCI论文90余篇，h因子52，共被引10000余次。（通讯员：三峡大学易娜 雷勇）
Appled surface science，Applied Catalysis A: General，Applied Catalysis B: Environmental，Material Letter，Chemical Physics Letters很多都可以
花火大明星》定位：《花火》杂志姊妹刊。以16岁到21岁之间的女性为主要阅读群体，旨在宣传图书和作者，以长篇连载、中短篇小说、互动三类为主要形式，来打造一本全新的挖掘新秀小说家的杂志书，看点是独家发布最新连载，作者一手资料放送，风格清新精致。约稿栏目：中短篇板块：北极星地图：新人栏目，每期必定有一个新人，陌生面孔，字数在5000到10000之间，题材多样。微光绕青藤：青春疼痛类小说，5000—8000字蔷薇色星球：青春类爱情小说。风格清新活泼或者忧伤。5000—15000字黑色风信子：悬疑小说，故事重情感和诡异气氛的渲染，不要硬推理。10000—20000字琉璃花房：都市言情类小说。5000—15000字烟花碎影：古代言情类小说。5000—15000字听雪幻镜：玄幻魔幻类小说。魔幻、玄幻题材，包含“世界奇妙物语”那样的成人童话。5000—15000字稿费：80—100/千字投稿邮箱：萧晗：《许愿树》2009年全新约稿函“许愿树”真诚向您约稿，每月截稿日期分别为25号。我们郑重承诺，优稿优酬，尊重写手，次月发放，绝不拖欠！自2008年8月下起，“许愿树”稿费标准为原创稿件千字100元，读者评刊选出的最优原创稿件前三名分别再奖400/200/100元奖金，部份栏目接受二手稿，二手稿费千字30—50元。读者群年龄定位：16-24岁刊物定位：诠释幸福的暖爱读本。围绕爱情这个主题展开，宣扬追求美好生活的意义，传达感动、温暖、隽永的爱情信念。文章风格为温暖、阳光、励志。对外约稿的栏目：青草指环：纯情唯美的初恋故事，有着青涩的校园感，一般是曲折的情节后圆场或温暖结尾，如结局是分开，也要是感动和理解的，是含着泪的微笑的感觉。（每期1-2篇，字数：3000-4000字）薄荷凉：误会的、错过的、忧伤的纯美爱情故事，相对于青草指环里的温暖型分手而言，薄荷凉的故事侧重刺痛、伤痛、误会、不可挽回的错误以及阴谋与背叛的挣扎等，但故事背景仍要年轻、语言要唯美忧伤，要达到疼痛锥心的效果为佳。（每期一到两篇，字数：3000-4000字）镜花之叹：古代爱情故事，婉转凄美感人。也可是古代故事新编或改写。 要求语言精致，故事紧凑。（每期1篇，字数：5000字内）夜影魅：悬疑推理诡异的故事，但必须围绕一个情字展开，情与疑两条主线都要求打动人心。重情节的曲折性和逻辑性，适合女性阅读。（每期1篇，字数：3000-10000字，可上下连载）青藤战线：或者是校园时代的友情故事，或者是校园时代与同学、朋友、老师、宿友间发生的种种事件，也可以是住一个宿舍的室友之间的感情，或者一群朋友参加某个社团的一段往事。这个栏目的感觉是校园往事，不需要太深刻，只需要有真实和共鸣感，有浓厚的校园气息，场景和人物特点都具有校园代表性。（每期1篇，字数：3000-3500字）水木年华：在年轻的岁月里发生过的感人故事，题材涉及对家庭、社会、人生等方方面面的思考，要感动！刺痛！震动！在故事之余感到共鸣与对人生真善美的领悟及珍惜。（每期2到3篇，字数：2400字左右）花生骚：初入社会的年轻城市男女的爱情故事，相对于其他栏目，这个栏目的题材与内容都更成熟些，时间地点人物场景都更自由，也可以涉及一些成人世界的曲折情节，但中心感觉勿脱离全书的主体感觉，不能太另类奇特。（每期1篇，字数3000-3500字）爱事可乐：与爱人相处的爆笑故事，每篇里分数个小故事，既可当笑话看，又要充满相爱的人相处的智慧与温情。（每期1篇，字数：3000字左右）月亮童话：成人的童话，围绕现代的一件物品展开童话故事，也可以是动物的童话，中心思想仍是围绕人间的真善美，注意，真善美不光是爱情！它包括的方面很多！包括人间的大善大恶之悟，环保主题等。（每期1篇，字数：3000-5000字）爱情C小调：一首或经典或流行的歌，引出一段曲折感人的爱情故事，歌的本身或歌词的意境穿越全文，引起共鸣。（每期1篇，字数：3000-3500字）初心：亲情故事，可以从头说起，也可以抓某个时期和某个片断，感情需要最原始的真挚感人，切入角度新颖为佳。（每期1篇，字数：3000字左右）投稿须知：1、电子邮件来稿均在半月内回复，未通过审核的文章将在“许愿树”QQ空间或博客或贴吧公布。需要修改或直接通过的文章将会第一时间联系作者本人告知。也请所有作者在投稿时注明自己的详细信息，以方便联系。2、文章一旦刊发，第一时间即寄样刊，出刊后一个月即寄稿费。3、请所有投稿者保证所投文章是原创首发，若是二手稿和推荐稿请注明。凡抄袭、盗稿者一律严惩！期待与您的愉快真诚合作！许愿树编辑邮箱：丐小亥：萧晗：全彩《萤火》2009约稿函定位：青春映像小说馆读者年龄：13—22规格：正16开、72P全彩风格：青春、唯美、忧伤、纯净封面：照片内页：全部书模照片配文章字数：8000字内要求：文笔流畅，有自己的风格和特点，故事好看，易读。对外约稿栏目为：April——4月燃烧的青芽内容：新作者文章选登，新面孔，新风格。要青春、唯美、疼痛、励志、感动字数：八千字内要求：文笔流畅，有自己的风格和特点，故事好看，易读。每期需要：3—4篇August――8月 暗夜的萤火内容：简短古代鬼故事，背景必须是古代，可为狐为妖为鬼，文笔优美，爱情感人，不走惊悚和血腥残酷路线，鬼故事只是增加故事性，主要还是表现爱情。字数：一千二百字内要求：要古代！要爱情！要唯美！每期需要：1篇编辑邮箱：（木卫四）《花火》A约稿强档推荐：每期一篇，题材为花火所有类型的文章，作者必须是已经在花火上刊登过的文章的作者，本月挑选出来的最有特色或最为突出的一篇经典文章，由推荐编辑写上精彩推荐理由，适当可由主编写出文章评论等。校园篇1、蜜桃匣子（1-2篇/期）清纯温暖的青春校园爱情故事，情节新颖曲折，语言轻松时尚，结局能让人觉得温暖感动。字数：3000—6000字。2、此间少年：（1-2篇/期）或忧伤疼痛的青春故事，希望多一些故事写父母与子女之间、朋友之间的误会与爱恨，结局能让人心碎落泪。字数：3000—6000字。3、逆风之翼：（1-2篇/期）微酸疼痛的成长小说，穿插着社会、家庭、友情、爱情等种种冲突与矛盾，表现青涩少年时代的叛逆与成长，注重故事情节必须新颖曲折。字数：4000-8000字古代篇4、蝴蝶墙（1—2篇/期）离奇曲折的魔幻、奇幻小说，要求情节新鲜、离奇，可加入新的元素，如诡异、悬疑等。可以用幽默现代的语言来写魔幻故事，有意想不到的效果。字数：3000-6000字5、胭脂醉（1—2篇/期）唯美动人或凄美感人的古代爱情故事，宫廷与深闺的场景尤佳。字数3000-6000字悬幻篇6、龙吟客栈（1篇/期）新武侠小说，注重情与义的描写，有强烈的故事性和可读性。字数：3000-8000字7、吸血盟（1篇/期）悬疑、推理、恐怖故事，故事背景与人物需定位于校园或宫廷、深闺大院等，故事里必须以情、义、爱等为主线，不要纯粹为了制造恐怖而写的恐怖小说。字数：3000-8000字经典篇8、主编推荐（1-2篇/期）基本选择名家的优秀2手稿件，文章内容可以是所有栏目要求的风格，但确定要是15-20岁读者认识和喜欢的作者，而且文章的语言风格或内容都有一定代表性。最好加入编辑对作者的一些采访与评论。字数：3000—6000字9、此季花火（1篇/期）每期一名新人推荐，重点培养青少年偶像写手。要求:连续在本刊刊登作品，并受到读者好评者，由编辑推荐适合的对象，刊登一篇很具个人写作风格的作品，并对其刊登个人介绍及照片，推荐给广大读者。字数：4000-600010、青色小说（1篇/期）校园长篇连载，风格类型不限，可古可今可校园可推理等等，惟一的要求是必须是13——20岁的青少年读者喜欢阅读的题材与作品，自信能领导青少年阅读的新一轮热点，如连载后反响强烈的优秀作品我们将单独结集出版并对作者进行大力包装。要求：3—10万字。（注：最好是已经在花火上发表文章的优秀作者，由编辑推荐写长篇小说）（来稿请注明“花火约稿”）《花火》编辑部郑重承诺：1、《花火》只收能够震撼和打动编辑的稿件，不要无病呻吟和纯粹赚金之作，须知编辑也是凡人，能打动编辑方能打动读者；2、电子邮件来稿均在半月内回复，每月10号截上月稿；3、文章一旦刊发，第一时间即寄样刊，出刊后一个月即寄稿费。4、稿费100—150/千字。《花火》B版约稿函文字干净清澈，风格或温暖美好，或忧伤淡雅，注重故事的可读性。感情真挚，饱满，力图打动人心。栏目版块设置：1 【樱桃盛夏】（2-3篇）暖心或是活泼的校园青春爱情小说。风格纯真绮丽，情节新颖，语言清新温暖，纯真年代里点燃我们青春的第一线阳光。（4000-7000字）2 【指尖花凉】（1-2篇）感伤的校园青春爱情小说。风格唯美浪漫，文字清澈干净，感情细腻，将唯美与忧伤融合在笔端，你的欢喜与感动，眼泪与微笑，让我们细心聆听。（4000-7000字）3【主义之扉】（1篇）文学性较强的佳作。①有关成长的青春小说。友情。亲情。爱情。青春。叛逆。张扬。贴近社会真实情感，成长路上的青涩风景。②另类独特的青春小说。（4000-7000字）4【古匣沉香】（1－2篇）古代爱情小说。或唐时宫廷官女，或19世纪旧年代的闺阁秀女，写不尽道不尽的烟雨红尘事。胜在文字优美幽婉，情节曲折感人。（4000-7000字）5【天泪之城】（1篇）童话/魔幻小说。可避开俗套的天使与恶魔，背景架设不限常规，比如欧洲中古世纪呀，古代印度天竺呀等等等等，五光十色的异度空间下，一定会有别样的精彩呈现。（4000-7000字）6 【新鲜柳丁橙】（1篇）新人推荐。以上各个栏目均可写，择其具有潜力的新人写手做推荐介绍，附照片及200字个人简介。（4000-7000字）7 【斑马森林】（1篇）悬疑/推理/恐怖小说。神秘离奇的故事。语言生动，悬念迭起，扑朔迷离，环环相扣，故事可读性强，引人入胜，让读者有身临其境的恐惧感。情节新颖曲折，结局出人意外。（4000-7000字）※注意事项※1、需要首发稿，拒绝一稿多投，每月31号左右截稿，8号左右出结果。具体会因节假日或其他原因而调整。2、来稿一经采用，出刊之时立即邮寄样刊。并且在见刊一个月后支付稿酬，决不拖欠。稿费千字100--150元，依质而定。编辑邮箱：（蓝朵朵）（丐小亥）飞.言情》2009全新约稿函《飞·言情》以台湾言情小说的风格为主打走向，全书首选通俗浪漫的言情故事，语言浅显流畅，情节清晰生动，以培养新生代言情写手为大方向和目标。【欢喜冤家】现代灰姑娘类型的言情小说，男、女主角定位清晰，如黑帮老大就是喜欢灰姑娘的花痴梦想，勤奋上进的村少爱上总统的千金等等。语言轻松流畅，故事情节清新幽默。（8000字以内） 【席绢小说风格】【千千心结】清新忧伤的言情小说，男女主角注定因为身份的悬殊、或父母的反对、或世俗的舆论而无法相爱，即使双方都为爱努力付出，却还是误会重重。全文要求语言清晰忧伤，文字流畅但不深奥。（8000字以内） 【琼瑶小说风格】【红妆花嫁】古代民间或是宫廷的爱情故事，要求故事或幽默可爱，或曲折动人。（1万字以内） 【可参考“皇城戏爱三部曲”】【烟雨蒙蒙】近现代特别是民国亦或是战争背景下的爱情故事，可加入阴谋背叛、悬疑推理等元素，使故事更加曲折丰满……可类似于《梅子青时雨》（1万字以内）【巅峰穿越】穿越类型言情小说。【言情进修班】言情小说新秀培养，以上各类型言情小说均可放进此栏目。本栏目鼓励创新，有自己独特的风格与语言的作者和稿件优先。前提是要与刊物的风格要求一致。（1万字左右）【名家强档】名家长篇连载。（10万字左右，每期连载1.5—2万字）投稿须知：1、 所有来稿均为首发稿，不得一稿多投。文稿以电子邮件形式为佳。稿酬为千字80元起。注明：投稿栏目、笔名、真实姓名、年龄、联系地址、邮政编码（有电话和QQ号更佳），以便联系。2、 邮寄稿一律不予退稿，请投稿者自留底稿。3、 邮寄稿三个月内没有收到回复，电子稿一个月内没有收到回复者，有权将稿件另行处理。4、 稿件一经采用，杂志上市当月即付稿酬。约稿邮箱： 小狸 小锅
可以投稿的杂志有《中国青年》、《作品》、《东方文学》。
1、《中国青年》
这是一本95岁的杂志，永远和青年在一起，笃信思考的力量，澎湃生活的热望。有坚守，有改变，警惕说教，欢迎探讨。稿件类型是书评、影视评、海外见闻、生活故事随笔、文化随笔、心灵励志故事等。暂时可能不适合接收诗歌、散文类投稿。
投稿方式：在「投稿指南」公众号回复关键词“中国青年”，获取投稿邮箱。
2、《作品》
有60年历史的《作品》杂志，2017年再次华丽转身——做中国最好的“真文学”杂志。我们在寻找你，有风骨，有态度，有才情，有腔调，有内容，可以玩形式，但内涵为王。关注现实，心怀苍生，在纷繁的世相里，不缺席，不逃避，发出写作者的最强音。
投稿方式：在「投稿指南」公众号回复关键词“作品”，获取投稿邮箱。
3、《东方文学》
《东方文学》杂志由中国作家协会网络文学委员会首批会员单位《东方文学网》原创文学网站主办。自创刊起，《东方文学》一直坚持以“弘扬民族文化、发掘优秀作品、打造汉语高地”为己任，力图成长为国内优秀纯文学杂志期刊。
投稿方式：在「投稿指南」公众号回复关键词“东方文学”，获取投稿邮箱。
《花火》、《爱格》、《紫色年华》 《花火》：是湖南长沙魅丽文化策划的杂志。由花火工作室制作。以青春为主打，分A版、B版、C版（《萤火》）、《飞粉色》、《许愿树》、《花火精装》、《飞魔幻》、《飞言情》、《桃之夭夭》、《最文摘》、《作文素材》、《飞星动》。《爱格》：由山东出版集团主办，天使文化旗下爱格杂志社编辑发行，半月刊，分别为《爱格》A、B版及《爱格言情》2014年出了《爱格时尚》。《紫色年华》：是国内青春文学领域极具知名度与美誉度的强势品牌之一，学生票选最佳课外读物。《紫色年华》作为青春成长第一刊，引领着最IN的视觉潮流，树立了青春文学的新标杆。创刊6年来发行量超过3000万册，读者累计超过5亿人次，在流行文化的传播发展中发挥着领航者与风向标的作用。
《智行天下》杂志，是高端旅行也商业经营者的智慧杂志，《行走》杂志，专业的旅行杂志，还有《旅行家》、《时尚旅游》、《地理知识》、《国家地理》都挺好的，这几本应该够你看了，经常看看这些就对旅游有全面的认识了
《中国国家地理》，《孤独星球》，《华夏地理》《时尚旅游》《旅行家》这几本吧。《中国国家地理》主要是具有很强的独家性和权威性。其内容以中国地理为主，兼具世界各地不同区域的自然、人文景观和事件，并揭示其背景和奥秘，另亦涉及天文、生物、历史和考古等领域。此书无论是从收藏、观赏、阅读等诸多方面都是一本难得的好书。《时尚旅游》推荐具有鲜明特色的旅游目的地和时尚个性的旅游方式，致力于成为积极主动、求知欲强的旅行者的信息来源。《华夏地理》是一本传播全球地理知识，报道科学最新发现以及展现多元文化交融的杂志，内容涉及地理、历史、考古、探险、自然、科技、文化。但它又不仅只是一本科普杂志，它更是一本艺术杂志，每一张摄影作品都是一出华美的视觉乐章。 这些书主要图片和精美内容都值得你拥有的。杂志铺有这些旅游书的，还比较便宜。
看过买过这么多的旅游杂志，我最喜欢的还是旅游这一本杂志，首先是明星作为封面，其次是高端的旅游杂志、最后它的内容比较丰富，还会赠送别册。
中国国家地理 中国人文地理 中国美食地理 国家地理周刊 中国西部旅游这些都是国内比较有名气的，中国国家地理是我每月都会抽时间来看。中国国家地理：价格：月刊 20.00元/期；详情：是中国大陆著名的有关地理的杂志。因该社隶属中国科学院，有一大批自然地理和人文地理的专家学者作为该社顾问，同时还有许多战斗在科考第一线的工作者与杂志社保持着密切的联系，因此具有很强的独家性和权威性。
一、APP及网站征稿平台1、简书，头条上某位写作老师就是靠在简书写作，积累了大量粉丝，一下子做起来的。这款APP（也可以网站登录）页面简洁，简单易上手，非常适合新手写故事、热点、情感文、书评等。如果你的文章阅读量高，还能获得简书钻，可以兑换成钱。2、豆瓣，如果你只在豆瓣查影评可就有点亏了，豆瓣是一个很大的流量池，很多编辑就会在豆瓣找书评作者签约。所以平时把你写得读后感，书评发布到豆瓣上，是一个很不错的选择。3、网易蜗牛读书，想做读书变现的朋友，最好能重视，除了可以看电子书，还能发表书评，蜗牛分提升还可以做领读人，是有收益的哦。二、公众号投稿渠道1、苏阿九，稿费100打底，内容：情感故事、家庭伦理、婚姻感情等，要求故事性强，贴近生活。2、叶小叶姑娘，稿费50-1000/篇（根据48小时内阅读量调整），内容
美国的报社刊都可以的
投稿根据我的经历可选择公众号投稿或者比较大型的平台投稿。公众号推荐：学生宝藏君（里面会推荐投稿公众号、兼职公众号），房客的手稿，鲸见的信箱。公众号投稿一般要求会高些，我猜想是因为要推文推出的原因。一般征稿的会是情感类故事。平台推荐：易稿平台。这里你可以根据征稿令进行投稿。过稿率挺高的，征稿类型也比较多。稿费有高的也有低的，根据自己实力选择。平常我会选择情感类、书评、影评类进行写作，这几类比较贴近生活，更容易过稿。对了还有生活随笔，就像季羡林老先生的《清华园日记》。最近正在读，感觉这种写作方式也不错。
新手投稿最好投到哪个杂志具体如下：
1、《新诗大观》。《新诗大观》编辑部自2006年开始设立年会以来，分别以“网络与诗歌”“人间烟火，诗歌的民间存在”为主题成功的召开了两届年，2008年编辑部再次召开以“诗意的生存”为主题的《新诗大观》2008年会。会上大家相互交流学习，并由编辑部颁发。
2、《读者》。《读者》的标识是一只小蜜蜂的图案，其含义为蜜蜂采花，传播花粉，引来的是百花盛开，得到的是蜂蜜，如果说小蜜蜂给人类提供高营养的物质食粮，那么读者给予人们的是真善美的精神食粮。
3、《知音》。《知音（海外版）》创刊于1996年8月，月刊。《知音（海外版）》秉承《知音》“人情美、人性美”办刊宗旨，强化国际特色，讲述异域人生，荟萃世界美文，反映人们对于精神情感美好境界的追求，以其品味高雅、清新隽永的风格享誉海内外。
4、《星星》。《星星》诗刊自创刊以来，《星星》首发过毛泽东、朱德、陈毅、郭沫若、艾青、臧克家等政治、文化要人的作品，先后推出过舒婷、北岛、顾城、杨炼、贾平凹、海子、西川等著名诗人、作家的代表作，是中国现当代文学史上尤其是诗歌史具有举足轻重影响的刊物。