催化科学与技术期刊

从大气中提取二氧化碳并将其转化为有价值的化学物质和燃料的技术燃烧煤炭和天然气等化石燃料将碳以二氧化碳的形式释放到大气中，而生产甲醇和其他有价值的燃料和化学品则需要碳的供应。目前还没有经济或节能的方法来从大气中收集二氧化碳并利用其生产碳基化学品，但匹兹堡大学斯旺森工程学院的研究人员刚刚在这方面迈出了重要的一步。 该小组与一种被称为金属-有机框架或“MOFs”的纳米材料合作，这种材料可用于将大气中的二氧化碳与氢原子结合，将其转化为有价值的化学物质和燃料。“我们的最终目标是找到一种低能耗、低成本的MOF，能够将二氧化碳从混合气体中分离出来，并使之与氢反应，”约翰逊博士说。“我们发现MOF可以使二氧化碳分子轻微弯曲，使它们更容易与氢反应。” 约翰逊研究小组在皇家化学学会期刊《催化科学与技术》上发表了他们的发现。《华尔街日报》在封面上刊登了他们的研究成果，展示了二氧化碳和氢分子进入MOF并以CH2O2或甲酸(甲醇的化学前体)的形式离开的过程。要使这一过程发生，分子必须克服一个要求很高的能量阈值，即氢化势垒。约翰逊博士解释说:“氢化势垒是向二氧化碳中添加两个H原子所需要的能量，而这两个H原子将把这些分子转化成甲酸。换句话说，这是把H原子和二氧化碳分子结合起来形成新化合物所需要的能量。在我们之前的工作中，我们已经能够通过分裂两个H原子来激活H2，但是直到现在我们还不能激活CO2。 降低氢化障碍的关键是确定一种能够预激活二氧化碳的MOF。预激活是通过将分子放入正确的几何形状，正确的位置，或者正确的电子状态来为化学反应做准备。在他们的工作中建模的MOF通过将其放入一个稍微弯曲的几何形状中以较低的势垒接受进入的氢原子，从而实现了CO2的预激活。 这个新MOF的另一个关键特性是它与二氧化碳上的氢分子有选择性的反应，这样活性位点就不会被二氧化碳阻断。“我们设计了一个MOF，它的结合位点周围的空间有限，因此没有足够的空间来结合二氧化碳，但仍然有足够的空间来结合H2，因为它比H2小得多。”我们的设计确保了二氧化碳不会与MOF结合，而是可以自由地与框架内已经存在的H分子反应。 约翰逊博士认为，完善一种既能捕获二氧化碳又能将其转化为二氧化碳的单一材料在经济上是可行的，可以减少大气中二氧化碳的净含量。“你可以从发电厂的烟气中或者直接从大气中捕获二氧化碳，”他说。“这项研究缩小了我们寻找稀有物质的范围，使我们能够将一种假设的技术转化为对世界的真正益处。”