嗨吃嗨胀
参考文献是论文写作中可参考或引证的主要文献资料，不仅为论文写作提供了方便，同时也丰富了我们论文的内容。下文是我为大家搜集整理的关于化学论文参考文献范例的内容，欢迎大家阅读参考! 化学论文参考文献范例(一) [1]管用时.导线内交变电流趋肤效应近似分析[J].邵阳高专学报.1994(03) [2]李海元，栗保明，____，宁广炯，王争论，杨春霞.等离子体点火密闭爆发器中火药燃速特性的研究[J].爆炸与冲击.2004(02) [3]谢玉树，袁亚雄，张小兵.等离子体增强发射药燃烧的实验研究[J].火炸药学报.2001(03) [4]张洪海，张明安，龚海刚，杨国信.结构参数变化对等离子体发生器性能的影响[J].火炮发射与控制学报.2004(03) [5]孟绍良.电热化学炮用脉冲电源及等离子体发生器电特性的研究[D].南京理工大学2006 [6]戴荣，栗保明，张建奇.固体含能工质等离子体单药粒点火特性分析[J].火炸药学报.2001(01) [7]赵科义，李治源，吕庆敖，段晓军，朱建方.电爆炸金属导体在Marx发生器中的应用[J].高电压技术.2003(10) [8]弯港.基于格子Boltzmann 方法 的流动控制机理数值研究[D].南京理工大学2013 [9]李海元.固体发射药燃速的等离子体增强机理及多维多相流数值模拟研究[D].南京理工大学2006 [10]王争论.中心电弧等离子体发生器及其在电热化学炮中的应用研究[D].南京理工大学2006 [11]成剑，栗保明.电爆炸过程导体放电电阻的一种计算模型[J].南京理工大学学报(自然科学版).2003(04) [12]李海元，栗保明，____.膛内等离子体点火及燃烧增强过程数值模拟[J].爆炸与冲击.2002(03) [13]龚兴根.电爆炸断路开关[J].强激光与粒子束.2002(04) [14]戴荣，栗保明，宁广炯，董健年.SPETC炮等离子体发生器自由喷射放电特性研究[J].兵工学报.2001(04) [15]刘锡三.高功率脉冲技术的发展及应用研究[J].核物理动态.1995(04) 化学论文参考文献范例(二) [1] 林庆华，栗保明. 等离子体辐射对固体火药燃烧速度影响的研究[J]. 弹道学报. 2005(03) [2] 李倩，徐送宁，宁日波. 用发射光谱法测量电弧等离子体的激发温度[J]. 沈阳理工大学学报. 2011(01) [3] 狄加伟，杨敏涛，张明安，赵斌. 电热化学发射技术在大口径火炮上的应用前景[J]. 火炮发射与控制学报. 2010(02) [4] 杨家志，刘钟阳，牛秦洲，范兴明. 电爆炸过程中金属丝电阻变化规律的仿真分析[J]. 桂林理工大学学报. 2010(02) [5] 郭军，邱爱慈. 熔丝电爆炸过程电气特性的数字仿真[J]. 系统仿真学报. 2006(01) [6] 苏茂根，陈冠英，张树东，薛思敏，李澜. 空气中激光烧蚀Cu产生等离子体发射光谱的研究[J]. 原子与分子物理学报. 2005(03) [7] 李兵，张明安，狄加伟，魏建国，李媛. 电热化学炮内弹道参数敏感性研究[J]. 电气技术. 2010(S1) [8] 赵晓梅，余斌，张玉成，严文荣. ETPE发射药等离子体点火的燃烧特性[J]. 火炸药学报. 2009(05) [9] 杨宇，谢卫平，王敏华，郝世荣，韩文辉，张南川，伍友成. 含电爆炸元件电路的PSpice模拟和实验研究[J]. 高压电器. 2007(06) [10] 郝世荣，谢卫平，丁伯南，王敏华，杨宇，伍友成，张南川，韩文辉. 一种基于电爆炸丝断路开关的多脉冲产生技术[J]. 强激光与粒子束. 2006(08) [11] 伍友成，邓建军，郝世荣，王敏华，韩文辉，杨宇. 电爆炸丝方法产生纳米二氧化钛粉末[J]. 高电压技术. 2006(06) [12] 林庆华，栗保明. 高装填密度钝感发射装药的内弹道遗传算法优化[J]. 弹道学报. 2008(03) [13] 王桂吉，蒋吉昊，邓向阳，谭福利，赵剑衡. 电爆炸驱动小尺寸冲击片实验与数值计算研究[J]. 兵工学报. 2008(06) [14] 林庆华，栗保明. 电热化学炮内弹道过程的势平衡分析[J]. 兵工学报. 2008(04) [15] 蒋吉昊，王桂吉，杨宇. 一种测量金属电爆炸过程中电导率的新方法[J]. 物理学报. 2008(02) 化学论文参考文献范例(三) [1.] 詹晓北, 王卫平, 朱莉. 食用胶的生产、性能与应用[M]. 北京: 中国轻工业出版社, 2003. 20-36. [2.] O'Neill M A, Selvendran R R, Morris V J. Structure of the acidic extracellular gelling polysaccharideproduced by Pseudomonas elodea[J]. Carbohydrate Research, 1983, 124(1): 123-133. [3.] Jansson P. E., Lindberg B, Sandford P A. Structural studies of gellan gum, an extracellularpolysaccharide elaborated by Pseudomonas elodea[J]. Carbohydrate Research, 1983, 124(1): 135-139. [4.] Morris E R., Nishinari K, Rinaudo M. Gelation of gellan–A review[J]. Food Hydrocolloids, 2012,28(2): 373-411. [5.] Kuo M S, Mort A J, Dell A. Identification and location of L-glycerate, an unusual acyl substituent ingellan gum[J]. Carbohydrate Research, 1986. 156: 173-187. [6.] 张晨, 谈俊, 朱莉, 等. 糖醇对结冷胶凝胶质构的影响[J]. 食品科学, 2014. 35(9): 48-52. [7.] Kang K S, Veeder G T, Mirrasoul P J, et al. Agar-like polysaccharide produced by a Pseudomonasspecies: production and basic properties[J]. Applied and Environmental Microbiology, 1982. 43(5):1086-1091. [8.] Grasdalen H, Smidsr d O. Gelation of gellan gum[J]. Carbohydrate Polymers, 1987, 7(5): 371-393. [9.] 詹晓北. 结冷胶[J]. 中国食品添加剂, 1999, 2: 66-69. [10. ]孟岳成, 邱蓉. 高酰基结冷胶 (HA) 特性的研究进展[J]. 中国食品添加剂, 2008(5): 45-49. [11. ]Chandrasekaran R, Puigjaner L C, Joyce K L, et al. Cation interactions in gellan: an X-ray study of thepotassium salt[J]. Carbohydrate Research, 1988, 181: 23-40. [12.] Arnott S, Scott W E, Rees D A, et al. I-Carrageenan: molecular structure and packing ofpolysaccharide double helices in oriented fibres of divalent cation salts[J]. Journal of MolecularBiology, 1974, 90(2): 253-267. [13. ]Chandrasekaran, R., Radha A, and Thailambal V G. Roles of potassium ions, acetyl and L-glycerylgroups in native gellan double helix: an X-ray study[J]. Carbohydrate Research, 1992, 224: 1-17. [14.] Morris E R, Gothard M G E, Hember M W N, et al. Conformational and rheological transitions ofwelan, rhamsan and acylated gellan[J]. Carbohydrate Polymers, 1996, 30(2): 165-175. [15.] 李海军, 颜震, 朱希强, 等. 结冷胶的研究进展[J]. 食品与药品, 2006, 7(12A): 3-8.猜你喜欢： 1. 化学论文参考范文 2. 化学论文范文 3. 化学毕业论文范例 4. 化学毕业论文范文精选 5. 有关化学论文报告范文
昏昏头了
浅谈金属催化有机反应中的碱效应论文
碱, 包括有机碱和无机碱, 在许多催化和计量有机反应中扮演极其重要的角色. 碱的存在不仅可以促进化学反应, 而且可以改变反应途径. 但化学家们对碱的作用的认识仍然不够明确, 缺乏系统的理解. 最近, 北京大学席振峰课题组对近年来涉及到碱的许多催化反应进行了系统分析, 概括出了影响碱作用的诸多因素, 其中包括碱性、溶解度、电离度、聚集度、溶剂、金属离子大小、金属离子Lewis 酸性、金属离子的“软硬”度、阴离子的大小、阴离子的配位作用等. 本文将对该文及相关文章中有关金属催化有机反应中碱的效应进行介绍.碱的强度可用不同的标准来衡量, 如夺取质子的能力及亲核性, 亲核性又与底物的性质相关. 目前, 大部分的研究认为碱在化学反应中的主要作用是去质子化和中和体系中的质子或酸.
有机碱的强度与取代基和结构有很大关系, 如常用的有机胺的碱性强度在许多文献中都有报道. 在有机溶剂中有很好溶解度的碱金属和碱土金属胺基化合物、烷氧基化合物以及其它金属有机化合物也常被看作有机碱, 例如叔丁醇钠, LDA 及M[N(SiMe3)2] (M=Li, Na,K). 典型的无机碱由金属离子和具有碱性或亲核性的负离子构成, 许多无机碱在有机溶剂中的溶解度较小, 常常需要使用极性大的有机溶剂来提高其溶解度. 无机碱的强度与很多因素有关, 其中最重要的因素是配对离子之间的静电作用及负离子的化学组成和结构. 在去质子化反应中, 影响反应效率的因素除了碱的去质子能力之外, 底物去质子后形成的碳负离子或其它负离子的稳定性也对反应产物收率有极大影响, 而后者的稳定性与金属离子密切相关, 因此无论是正离子和负离子的性质对反应的效率及其选择性的影响都是非常明显的. 例如,Kobayashi 等在2012 年报道了叔丁醇锂作用下的吲哚3-位羧基化反应该反应最初使用的是钯催化的体系, 反应中选择不同碱会使得反应收率有明显变化.当使用弱碱K2CO3 时能得到痕量的羧基化产物, 而当使用较强的Cs2CO3时, 反应收率有了显著提高. 碱性强弱的影响同样体现在叔丁醇类碱中——使用碱性较弱的叔丁醇锂能得到好的反应收率但碱性相对较强的叔丁醇钠则不能得到预期产物, 这很有可能与形成的碳负离子的稳定性相关. 由此可见, 无机碱中的正负离子的性质是影响反应的核心因素之一.
无机碱中的阴离子种类很多, 在有机合成中常用的阴离子包括碳酸根, 磷酸根, 烷氧基和胺基, 卤素及其他类卤素负离子等. 阴离子对反应的影响不仅体现在对反应速度和产率的影响上, 同时也有可能对反应的选择性产生影响 实验结果表明不同阴离子对反应结果的影响很大, 同时需要维持较低的碱阴离子浓度反应才能正常进行. 在这个特殊的反应中, 阴离子的种类对反应有很大影响, 而阳离子影响很小. Doucet等报道过对于相同的底物, 当使用不同的碱时, 会得到不同的产物.ClCF3[Pd] TBABbase, DMAcF3CNaOAc: 64%; KOAc: 61%; Na2CO3: 61%; Cs2CO3: 25%;CaO: 67%; t-BuONa: 3%; NEt3: 12%+ (2)阴离子也可作为配体与催化剂中的金属配位, 从而影响金属中心的反应性. 在许多Pd 催化的偶联反应中碱的作用很有可能是多方面的, 除了传统的促进转金属化, 其与催化剂作用从而提高活性中心的氧化加成能力也不可忽视, 同时金属中心与无机碱中的阴离子的作用, 也有可能提高阴离子的碱性. Fagnou 等[4]在研究Pd催化偶联反应中提出的.协同的“金属化/去质子化”(concerted metalation/deprotonation, 简称“CMD”)来解释碱的作用: 碱与金属中心Pd 配位, 使碱的去质子化能力提高, 从而可活化C—H 键.
催化剂金属中心和碱的匹配才能产生协同作用, 从而有效促进催化过程. 2014 年Norrby 等报道了碱在Buchwald-Hartwig Amination 反应中的作用. 他们研究了t-BuO-和DBU 在不同溶剂中对反应过程的影响, 并通过Eq. 3 所示反应进一步验证了理论计算结果. 在非极性溶剂中, t-BuO-可以有效地拔除和钯配位的吗啉上胺氢, 进而进行有效的C-N 偶联. 而中性碱DBU 效果不好, 需要在高温和微波下才能促进反应进行. 在极性溶剂中, 尽管计算表明相对非极性溶剂中DBU 参与的反应能垒变小了, 但是和t-BuO-相比效果仍然较差.阳离子在过渡金属催化的反应所起到的作用同样不可忽视. 在偶联反应中, 转金属化的速率与碱中的阳离子种类有很大关系[6]. 阳离子的大小、软硬度以及Lewis 酸性等[6]都有可能对反应结果造成影响. 阳离子也有可能影响反应活性中间体的结构及稳定性. Shibasaki等[8]在2009 年报道了不对称催化合成手性有机硼酯的反应, 叔丁醇锂、钠、钾都能促进这一反应的进行,但反应的收率和ee 值对应的碱都是t-BuOLi>t-BuONa>t-BuOK, 表明锂离子对该反应的特殊效应. 2010 年,Hayashi 等也提及t-BuOM (M=Li, Na, K)中阳离子会影响反应途径, t-BuO-是一个单电子供体, 配对阳离子如是Na 和K 离子时, 反应会涉及单电子转移(singleelectron transfer, 简称SET)过程.
总之, 碱在催化反应中的作用极其复杂, 在催化循环中的任何一步都有可能对反应结果造成影响, 碱的不同甚至会影响基元反应的本质, 这主要体现在碱对催化剂、配体以及底物和基元反应的影响都不可忽视, 从而使其效应更加复杂. 但碱在许多催化反应中的核心功能会逐渐更加清晰. 席振峰教授课题组通过对文献的分析, 提出了碱对反应影响的诸多因素, 使化学家对碱在催化过程中的复杂性有了新的认识, 这是一个极其重要的科学问题, 有待于化学家进行更加系统全面的研究.。
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