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石油学报（石油加工）ACTA PETROLEI SINICA(PETROLEUM PROCESSING SECTION)2004 OF STEAM TREATMENT AND PHOSPHOROUS ACID MODIFICATION OF HZSM-5 ON ITS PHYSICOCHEMICAL AND CATALYTIC PROPERTIESAbstract：Physicochemical and catalytic properties of phosphorous acid modified HZSM�5 ze olites treated with 100% steam at 673，873，and 1073*!K have been he structure of the samples was characterized by acidity and distributio n of the acidic sites were studied by IR using pyridine as probe molecule and te mperature programmed desorption (TPD) of state of phosph orus were studied by XPS，showing that P (Ⅲ) was oxidized to P (Ⅴ)，a model for the surface structure of the modification is e textural properties of catalysts determined by nitrogen isothermal adsorption �desorption measurements suggest the isothermal type of all samples is a combin ation of type Ⅰ and type Ⅳ，all hysteresis loops resemble the H4�type in the IUPAC state of aluminum was characterized by 27 Al MAS N MR (Austin model) semi�empirical method and cluster model method have been employed to study the stability of two possible phosphor us modified zeolite geometries，the difference was the bridging oxygen of phosph orus coordination with aluminum or the terminal oxygen of phosphorus coordinatio n with result showed that the terminal oxygen coordination was more possible according to the heat of formation (HF).The �n��heptane cracking reaction was selected as probe reaction to investigate the activity of studied samples.�Keywords：HZSM�5 zeolites；steam treatment；phosphorous acid modificati on；texture；cracking activity 亚磷酸和水蒸气联合改性的HZSM-5的物化性质和催化性能研究吕仁庆 唐博 王震宇 王秋英 项寿鹤 摘 要：考察了由亚磷酸改性的HZSM-5在673、873和1073K温度下100%水蒸气处理样品的物化和催化性质.采用XRD表征了样品的结构.通过吸附吡啶红外光谱和NH3-TPD进行了酸性和酸分布研究.XPS的研究结果表明,P由+3价氧化成了+5价,并提出了可能的改性的表面结构模型.通过N2吸附-脱附等温线研究了样品的孔结构,样品的吸附-脱附等温线为Ⅰ型和Ⅳ型的复合型,滞后环为IUPAC分类的H4型.Al的状态由27Al MAS NMS表征.采用AM1(Austin Model Ⅰ)半经验量子化学方法和模型簇法筛选了磷改性可能的两种结构模型,其区别在于磷上的桥氧与铝配位还是端氧与铝配位,结果表明端氧与铝配位的可能性更大.以正庚烷裂化反应为探针反应考察了样品的活性.关键词：HZSM-5沸石;水热处理;亚磷酸改性;结构;裂化活性CLC Number： Document ID：AArticle ID：1001-8719(2004)01-0012-10 Foundation Item：国家自然科学基金(20233030)和石油大学中国石油天然气集团公司催化重点实验室资助项目Author Resume：吕仁庆(1969-),男,讲师,博士研究生,从事沸石催化研究;唐博(1964-),男,高级工程师,博士研究生,从事工业催化研究;王震宇(1974-),男,工程师,硕士,从事催化剂生产工作;王秋英(1964-),女,高级工程师,硕士,从事沸石催化研究:项寿鹤(1939-),男,教授,从事沸石合成与催化研究. 通讯联系人:吕仁庆 Author Unit：吕仁庆（南开大学,化学系,天津,300071） 唐博（南开大学,化学系,天津,300071） 王震宇（南开大学,催化剂厂,天津,300071） 王秋英（南开大学,催化剂厂,天津,300071） 项寿鹤（南开大学,化学系,天津,300071） References：〔1〕Scherzer FCC catalysts,scientific and technical aspects[J].Catal Rev-Sci Eng,1989,31(3):215-354.〔2〕Lischke G,Eckelt R,Jerschkewitz H-G,et and physicochemical characterization of P-modified H-ZSM-5[J].J Catal,1991,132(1):229-243.〔3〕Kaeding W W,Chu C,Young L B,et selective reactions with zeolite catalysts[J].J Catal,1981,69:392-398.〔4〕Jentys A,Rumplmayr G,Lerche r J groups in phosphorus-modified HZSM-5[J].Appl Catal,1989,53:299-312.〔5〕Chen N Y,Kaeding W W,Dwyer F aromatic reactions over shape-selective molecular sieve zeolite catalysts[J].J Am Chem 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大庆油田研究院副总工程师基本信息姓名：杨振宇 性别：男 出生日期：19650622 技术职称：高级工程师 职务：副总工程师 毕业学校：大庆石油学院 最高学位：硕士 所学专业：油藏工程 从事专业：三次采油 其他熟悉专业：油藏工程 工作单位：勘探开发研究院 通讯地址：大庆市让胡路区勘探开发研究院 邮政编码：163712 工作简历1、1990-7-1 大庆油田采油一厂试验大队 实习生 2、1991-12-1 大庆油田研究院开发一室 助理工程师 3、1992-3-1 大庆油田研究院采收率室 项目负责人 4、1993-9-1 大庆油田研究院采收率室 工程师 5、1997-9-1 大庆油田研究院采收率室 高级工程师 6、1998-4-1 大庆油田研究院采收率室 主任 7、1999-4-1 大庆油田研究院采收率二室 主任 8、2007-8-1 大庆油田研究院 副总工程师 擅长专业及领域：三次采油专业，油气田开发 获奖情况1、2001年，聚合物驱油提高驱油效率研究及应用，省（部）级 科技进步二等奖，第三名 2、2001年，三元复合驱配方物理模拟优化研究，市（局）级 技术创新二等奖，第六名 3、2002年，大庆油田碱/表面活性剂/聚合物复合驱油技术，省（部）级 科技进步一等奖，第三名 4、2002年，三采用烷基苯磺酸盐表面活性剂研制，市（局）级 技术创新一等奖，第二名 5、2005年，化学驱提高石油采收率的基础研究与应用，省(部)级 技术创新一等奖，第八名 6、2006年，泡沫复合驱技术，国家级 技术发明二等奖，第五名 7、2007年，化学驱提高石油采收率的研究与应用，国家级 科技进步二等奖，第十名 论文情况1、2002年，大庆油田三元复合驱矿场试验动态特征，《石油学报》发表论文，四人合作，第四名 2、2003年，萨北油田北二区泡沫复合驱矿场试验，《油气地质与采收率》，发表论文，四人合作，第二名 3、2003年，SPE80532 SPE，发表论文，五人合作，第四名 4、2003年，以部分水解聚丙烯酰胺和原油为营养物的微，《石油学报》，发表论文，六人合作，第六名 5、2003年，大庆头台油田微生物驱油先导性矿场试验室，《油田化学》，发表论文，七人以上，第四名 6、2003年，Alkali/Surfactant/Polymer(ASP) Commerc SPE，发表论文，七人以上，第四名 7、2003年，SPE84896 SPE，发表论文，七人以上，第四名 8、2005年，超低界面张力泡沫体系驱先导性矿场试验研究，《石油勘探与开发》，发表论文，四人合作，第三名 9、2005年，effect of injection water quality on interfacial tension of ASP/Crude oil Canadian international，发表论文，五人合作，第三名 10、2006年，大庆油田本源微生物群落分布及采油机理研究，《石油学报》，发表论文，五人合作，第一名

主要著作：1.《计算机地图制图原理与方法》，2006中国矿业大学出版社，共万字，本人为第二副主编，约撰写12万字。书号：ISBN 7-81107-214-9/。主要论文：共发表学术论文30余篇，其中第一作者文章20余篇。1 一种带岛屿约束数据域的三角网剖分算法研究. 第一作者. 计算机应用. [中文核心期刊]. ISSN 1001-9081/CN51-1307/TP2 基于最小内角动态判定的简单多边形三角剖分. 第一作者. 计算机应用研究. [中文核心期刊] ISSN 1001-3695/CN51-1196/TP3.约束Delaunay三角网生成算法研究.. 第一作者.测绘通报. [中文核心期刊] ISSN 0494-0911/CN11-2246/P4.约束数据域的Delaunay三角剖分算法研究及应用 第一作者.计算机应用研究 [中文核心期刊] ISSN 1001-3695/CN51-1196/构建算法的研究及OpenGL三维可视化 第一作者.计算机工程与应用 [中文核心期刊] ISSN 11002-8331/CN11-2127/TP6.一种基于似三棱柱的三维地学空间建模及应用. 第一作者.工程勘察 [中文核心期刊] ISSN 1000-1433/CN11-2025/TU7.三维地质建模及可视化研究. 第一作者. 桂林工学院学报. ISSN 1006-544X/ CN45-1214/三角网内插特征点算法研究. 第一作者.华东地质学院学报. ISSN 1000-2251/CN36-1034/三角网嵌入约束线段算法的研究及三维可视化.第一作者 华东地质学院学报 ISSN 1000-2251/CN36-1034/P10 Delaunay三角网中点目标快速定位算法研究 第一作者 测绘科学 [中文核心] ISSN 1009-2307/CN11-4415/P11 地层三维建模及OpenGL下三维可视化研究 第一作者 矿业研究与开发[中文核心] ISSN 1005-2763/CN43-1215/TD12 地矿三维建模及可视化的研究 第一作者 中国矿业 [中文核心] ISSN 1004-4051/ CN11-3033/TD13 GIS组件技术在测井曲线生成中的应用 第一作者 石油天然气学报[中文核心] ISSN 1007-3817/CN42-1415/P14 复杂地质体的三维建模与可视化的研究 第一作者 矿业研究与开发[中文核心] ISSN 1005-2763/CN43-1215/TD15 Delaunay三角网内插多边形算法研究 第一作者 测绘科学技术学报[中文核心] ISSN 1673-6338 /CN41-1385/P16 三维GIS数据模型在地层建模中的应用及可视化 第一作者 测绘信息与工程 ISSN 1007-3817/CN42-1415/P17 一种简单多边形Delaunay三角剖分的约束生长算法 第一作者 长江大学学报（自然科学版） ISSN 1673-1409/CN42-1741/N18 基于搜索范围动态确定的TIN的一种构建算法 第一作者 测绘与空间信息 ISSN 1672-5867/CN 23-1520/P19 基于Delauany三角网的泰森多边形生成算法研究 第一作者 长江大学学报（自然科学版） ISSN 1673-1409/CN42-1741/N20 VC环境下多层次DEM的算法实现 第一作者 城市勘测 ISSN 1672-8262 /CN 42-1309/TU21 测量数据采集传输中的串行通讯 第三作者 地矿测绘 ISSN 1007-9394/CN53-1124/TD22 塔里木盆地轮古西潜山油气运聚及分布机理 第三作者 石油学报 [EI收录] ISSN 0253-2697/CN11-2128/TE23 隐蔽油气藏勘探的信息集成系统 第二作者 石油学报 EI:05028786322(05年EI收录) ISSN 0253-2697/CN11-2128/TE24 基于GIS的油气藏多学科综合研究 第三作者 石油勘探与开发 EI:05469481489 ISSN 1006-544X/CN45-1214/PT

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