5的反应历程研究论文下载

strong>氢气对正丁烷_空气混合物催化着火的热作用和化学作用。丁烷异构化是石化工业中的重要反应之一,其产物异丁烷是烷基化反应的主要原料和合成MTBE等汽油添加剂的重要前驱体.目前工业上使用的烷烃异构化催化剂,存在活性低和环境污染等问题,而最有潜力替代这些催化剂的各种固体酸催化剂,由于稳定性差等缺点影响了工业化应用.因此迫切需要研发高活性,高稳定性,使用寿命长的催化剂.运用原位技术在分子水平上探索反应物的活化历程和催化反应机理,是设计,开发和优化新型催化剂的关键.与传统的GC等技术相比,原位固体核磁共振技术有独特的优势,它可以~(13)C标记化合物作为反应物分子,跟踪标记原子在反应过程中的行为,并能定量研究所有气态和吸附态的反应物,中间体和产物. 本工作采用原位固体核磁共振技术和1-~(13)C-正丁烷,系统研究在钨酸氧化锆系列(WO_x/ZrO_2)催化剂上的异构化反应机理和反应动力学,详细研究了影响反应的多种因素,包括助剂Pt,反应气氛和氢气预处理的作用.并探索了新型固体酸催化剂的制备方法,包括室温固相法合成固体超强酸催化剂磷钨杂多酸铯盐(Cs_xH_(3-x)PW_(12)O_(40))及低温陈化法制备硫酸氧化锆和钨酸氧化锆.具体结论如下: 通过研究393-523K温度范围内1-~(13)C-正丁烷在WO_x/ZrO_2上的反应,及在不同温度下1-~(13)C-正丁烷重排为2-~(13)C-正丁烷,正丁烷异构化为异丁烷以及C_8中间体裂解为C_3,C_5反应的动力。 为了适应环境保护的要求,汽油中应增加异构烷烃的量,碳四烷基化汽油的重要性变得越来越突出。将应用价值较低的正丁烷转化为异丁烷,正丁烷的异构化催化剂及研究就显得十分重要。正丁烷异构化技术应用于工业生产,对改变我国汽油组成结构、提高汽油质量具有特别重要的意义。 本论文主要包括四个部分:论文的第一部分对烷烃异构化工艺、烷烃异构化催化剂、以及烷烃异构化机理进行了综述。主要介绍了研究中和已经工业应用的烷烃异构化催化剂的研究进展。论文的第二部分概述了正丁烷异构化反应试验装置、分析方法和表征手段。异构化技术的核心是催化剂制造,本文在国内外学者对中温异构化催化剂及工艺研究的基础上,以正丁烷为原料,考察了Pt、Pd金属含量、反应温度、助催化剂对催化剂反应性能的影响。 论文的第三部分主要是以Hβ沸石为载体,选用Pt、Pd为金属活性组分、非贵金属为助催化剂、Hβ分子筛为载体制备了Pt/Hβ、Pd/Hβ、M/Pt/Hβ、M/Pd/Hβ异构化催化剂,在高压连续微反装置上对该催化剂的反应性能进行了考察。实验结果表明:在低于反应温度350℃的情况下,Pd/Hβ催化剂的正丁烷转化率和异丁烷选择性优于Pt改性的催化剂。