氧化还原活性sitecontaining鳢游离硫氧还蛋白：免疫特性的研究分析，我们已报道的cDNA编码硫氧还蛋白是从公式为数据库得到的免疫学特性（命名为cstrx）cDNA文库。分析表明，cstrx polypeptidecontains val2，Asn106之间的硫氧还蛋白结构域。域具有athioredoxin积极的家庭在24–42随着氧化还原活性部位（也被称为催化中心）在31wcgpc35。分析表明，catalyticcenter负责控制蛋白质的功能。系统发育的研究表明，脊椎动物中cstrx聚在一起。基于系统发育分析等生物信息学分析，证实其属于家庭，cstrx TRX-1。此外，的亚细胞定位预测分析表明，cstrx是一种细胞质硫氧还蛋白。观察鳃最高的基因表达（P＜）。此外，评价在真菌itstranscriptional调制（消毒剂invadans），细菌（嗜水气单胞菌）和H2O2的挑战。重组cstrxprotein过度表达和使用大肠杆菌表达载体系统纯化。我们进行了过氧化氢过氧化物酶测定用重组cstrxprotein不同pH和温度下。进一步，我们研究了影响重组cstrx蛋白C.线状脾白细胞激活。重组cstrx蛋白增强细胞增殖在concentrationdependant方式。抗氧化剂的分析结果表明，确定为 U／mgprotein是重组cstrx蛋白的抗氧化能力。我们进行了一项研究cstrx胰岛素二硫化物测定的enzymaticoxidoreductase活性，观察对照组NO活性。但重组cstrx蛋白添加量迅速增加，酶促氧化还原酶活性。总之，结果表明，cstrxmay含有潜在的抗氧化性能，可以调节氧化应激的各种生物病原体的创建以及在C为免疫系统chemicalstress，从而保护它。
埃迪卡拉纪-寒武纪转折期（560–514 Ma）是地球 历史 上生命、环境演化的关键时期，其中最具标志性的事件是“寒武纪生命大爆发”。许多研究认为自新元古代以来大气和海洋的逐步氧化可能是诱发寒武纪生命大爆发的主要环境因素，因此重建这一关键地质 历史 时期古海洋的氧化还原状态是探讨生命与环境协同演化的重要基础。然而，对这一时期古海洋氧化还原状态的认识还存在分歧，利用不同指标示踪的氧化还原状态在时间和空间上均存在不一致性。例如，Mo同位素证据显示寒武纪早期（约521 Ma）海洋的氧化程度可能接近于现代海洋，即深海完全氧化(Chen et al., 2015), 然而铁组分数据却表明该时期一直处于浅水氧化与深水缺氧共存的状态(Li et al., 2017)，氮同位素证据也指示该时期古海洋深水氧化与缺氧交替出现(Wang et al., 2018)。基于此，中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室、深地科学卓越创新中心田辉研究员团队以扬子地台深水斜坡相的典型钻井岩心为研究对象（时间跨度：560–514 Ma），开展了黑色页岩的主微量元素、Mo和氮同位素等分析，进一步揭示了这一关键时期古海洋氧化还原状态的时空变化特征。 氮同位素研究结果表明，在埃迪卡拉纪晚期-寒武纪第三期，古海洋呈现氧化还原分层的状态，氧化水体中硝酸盐库（NO3？）的大小随着氧化还原界面的升降而变化。期中，埃迪卡拉晚期-寒武纪第二期，氧化还原界面可能处于中等水深位置，硝化作用的强度和速率要大于不完全的反硝化作用，透光带存在稳定的NO3？库，并且由于在较深的氧化还原界面处不完全的反硝化作用，水体中的NO3？库更富集15N（图1a, b, c）。寒武纪第二期晚期-第三期早期，氧化还原界面上升至透光带，NO3？库开始大量缺失，生物固氮作用得到加强以补充缺失的生物可利用的NO3？（图1d）。在第三期中晚期，氧化水体逐步扩大，氧化还原界面下移，NO3？库开始在浅水地区积聚并逐渐稳定，而深水区域氧化还原界面依旧在透光带，生物可利用NO3？缺失，以生物固氮或不完全的NH4+同化吸收为主（图1e, f）。总体上，埃迪卡拉-寒武纪转折期浅水地区透光带呈现持续性的氧化状态和稳定的NO3？库，而深水地区透光带则还处于缺氧或贫氧状态，以生物固氮或不完全的NH4+同化吸收为主。 在古海洋氧还原状态和元素地球化学分析的基础上，该研究还认为沉积物Mo同位素受古海洋氧化还原条件变化、锰氧化物穿梭效应、盆地的局限性等局部因素控制。晚埃迪卡拉沉积物偏负的Mo同位素(‰)可能反映氧化还原分层古海洋的锰氧化物穿梭效应，这是因为锰氧化物将轻的钼同位素吸附穿梭到厌氧沉积物中，而这个过程会产生相对于海水近‰的Mo同位素分馏，导致负的沉积物δ98/95Mo值（图2）。寒武纪幸运期-第二期沉积物相对低Mo同位素(+ +‰)可能与局限海盆以河流输入同位素轻的Mo（+‰）为主而缺少同期广海同位素重的Mo有关。寒武纪第三期黑色页岩δ98/95Mo值由浅水陆棚向深水区呈现递增的趋势，浅水区较低的沉积物δ98/95Mo值可能反映了氧化-贫氧条件下Mo的不完全转化，导致沉积物相对于海水有较大Mo同位素分馏，而深水区域较高的沉积物δ98/95Mo值可能与厌氧硫化条件下Mo的完全转化导致的很小的钼同位素分馏有关（图2）。 综合来看，Mo和N同位素证据均表明埃迪卡拉-寒武纪转折期古海洋存在氧化还原分层，这与铁组分证据所指示的一致。沉积物异常重的Mo同位素(+‰)可能与局限盆地中大范围铁锰氧化物穿梭效应导致的局部海水Mo同位素偏重有关，并不反映全球古海洋的Mo同位素组成，从而并不能指示全球深海氧化，这也解释了深水区较大范围的缺氧状态。 该研究受国家自然科学基金、国家油气重大专项、中科院先导A等项目支持，相关成果发表于Chemical Geology 和Precambrian Research. 论文中的核心实验在中国科学院广州地球化学研究所公共技术服务中心完成。 论文信息：Wu, Y., Tian*, H., Li, J., Li, T., Ji, S., 2021. Reconstruction of oceanic redox structures during the Ediacaran-Cambrian transition in the Yangtze Block of South China: Implications from Mo isotopes and trace elements. Precambrian Research 359, 106181. Wu, Y., Tian*, H., Jia, W., Li, J., Li, T., Zhou, Q., Xie, L., Peng, ., 2022. Nitrogen isotope evidence for stratified ocean redox structure during late Ediacaran to Cambrian Age 3 in the Yangtze Block of South China. Chemical Geology 589, 120679. 图1 扬子地台不同阶段氮生物地球化学循环和氧化还原结构示意图。a.晚埃迪卡拉时期；b.寒武纪幸运期；c.寒武纪第二期；d.寒武纪晚第二期末期；e.寒武纪第三期早期；f.寒武纪第三期中晚期。 图2 扬子地台不同时期Mo含量及同位素、铁组分数据横向对比图。其中，遵义剖面数据来源于Xu et al. (2012) 和 Wen et al. (2015)；三峡剖面数据来源于Kendall et al. (2015)；龙鼻嘴剖面数据来源于Chen et al. (2015)；榕溪和五河剖面数据来源于Sahoo et al. (2016) 和 Ostrander et al. (2019)。
一个氧化还原活性sitecontaining murrel胞质硫氧还蛋白:免疫学特性的分析在本研究中,我们报告的免疫学性质cDNAencoding硫氧还蛋白从数据库获得的鲤鱼striatus(命名为CsTRx)互补脱氧核糖核酸库。分析表明,CsTRx polypeptidecontains硫氧还蛋白域Val2和Asn106之间。域拥有athioredoxin活跃家庭24-42以及氧化还原活性部位的关押催化中心(也)31 wcgpc35。分析表明,catalyticcenter负责蛋白质功能的控制。系统显示,与脊椎动物TRx-1 CsTRx聚集在一起。基于thephylogenetic分析和其他生物信息学分析,它被证实,CsTRx属于TRx-1家族特征。此外,sub-cellularlocalization预测分析表明,CsTRx胞质硫氧还蛋白。最高的基因表达观察吉尔(P < )。此外,itstranscriptional调制是评估在真菌(丝囊霉属invadans)、细菌(气单胞菌属hydrophila)和过氧化氢的挑战。重组CsTRxprotein是过度表达和纯化使用大肠杆菌expressionvector系统。我们进行了过氧化氢过氧化物酶测定使用重组CsTRxprotein在不同pH值和温度。进一步,我们研究了影响ofrecombinant CsTRx蛋白c . striatus脾脏白细胞激活。Therecombinant CsTRx蛋白质concentrationdependant方式提高了细胞增殖。抗氧化的结果分析表明,theantioxidant CsTRx重组蛋白质的能力是决定 U / mgprotein。我们进行了一次胰岛素二硫化试验研究的enzymaticoxidoreductase活动CsTRx controlgroup和我们没有观察到的活动。但是CsTRx重组蛋白除了迅速增加theenzymatic氧化还原酶的活动。总的来说,结果表明,CsTRxmay包含潜在的抗氧化作用,可以调节theoxidative压力由各种生物病原体的免疫系统以及chemicalstress striatus,从而保护它。
背景介绍
在过去的十年中，电催化CO2还原反应 (CO2RR) 与H2O生成C2+化合物已成为热门研究领域。原因主要有三个：一是太阳能、风能等可再生能源发电，可再生电力成本不断降低。可再生电力和电催化CO2RR的结合将有助于建立碳中和过程。其次，对高能分子的电催化CO2RR能够以化学能的形式储存电能。第三，最近的研究表明，电催化CO2RR可以实现C2+烯烃和含氧化合物的高选择性。同样令人感兴趣的是，电催化的C-C偶联可能通过与热催化氢化不同的机制进行，这为控制C-C偶联和产物选择性提供了新的机会。
除了电催化CO2RR外，电催化CO还原反应 (CORR) 生成C2+化合物近年来也备受关注。这不仅是因为CO是一种丰富且廉价的碳原料，可以从各种资源中生产，例如天然气/页岩气、煤炭和生物质，而且还因为可以构建通过CO将CO2 转化为C2+化合物的间接途径。间接途径包括两个步骤，即技术上成熟的电催化 CO2RR到CO，然后是电催化CORR到C2+化合物。如果可以开发出具有高选择性、活性和稳定性的电催化CORR的高效催化剂，则间接途径将是有希望的。
已经发表了多篇关于直接电催化CO2RR的优秀评论文章。然而，到目前为止，关于电催化CORR的评论文章很少。由于CO通常被认为是电催化CO2RR到 C2+化合物的关键反应中间体，因此电催化CO2RR和CORR之间肯定存在相似之处。然而，CO2RR和CORR之间的差异也是已知的。例如，在电催化CO2RR 中，C2H4的选择性通常高于Cu催化剂中的C2+含氧物（主要是C2H5OH），而在许多文献中，C2+含氧物是电催化CORR中的主要C2+产物。
本文回顾重点介绍了在铜基催化剂上电催化CO2RR和CORR转化为C2+化合物（包括 C2H4、C2H5OH、CH3COO 和 n-C3H7OH）的异同。首先，我们将介绍CO2 和CO电催化还原的基本知识，包括阴极和阳极反应、电催化反应器和关键性能参数。接下来，将讨论反应机制，特别是C-C耦联机制。此外，将强调为这两条路线开发高效催化剂和系统的进展。我们将分析决定电催化CO2RR和CORR的选择性、活性和稳定性的关键因素（主要包括催化剂、反应器配置和反应条件）。最后，我们将重点介绍这个蓬勃发展的研究领域的机遇、挑战和可能的未来发展趋势。
图文解读
图1 CO2RR直接途径和间接途径
表1 电催化平衡电势
图2 三种反应器
图3 关键性能参数
图4 C-C耦联机制
图5 C-C耦联后生成C2H4和C2H5OH的机制
图6 双金属铜基催化剂原理
原文链接： Electrocatalytic reduction of CO2 and CO to multi-carbon compounds over Cu-based catalysts
作者: Raymond George Klaus Hassmann【摘要】燃料电池具有非同寻常的性能： 电效率可达60％以上，而且可以在带着部分负荷运行的情况下进行维修，除了有低比率碳氧化物排放外几乎没有任何有害的排放物。文章介绍按温度划分的4种主要燃料电池(PEMFC、PAFC、MCFC和SOFC)的性能，重点介绍高温固体氧化物燃料电池(SOFC)的应用及其发展前景。 With demonstration projects fuel cells are Well uder way toward penetrating the power market,covering a wide range of application．This paper introduces the main four types of fuel cells which are PEMFC,PAFC，MCFC and SOFC．Then it puts the emphasis on SOFC and its application market． 燃料电池是通过由电解液分隔开的2个电极中间的燃料(如天然气、甲醇或纯净氢气)的化学反应直接产生出电能。与汽轮发电机生产的电能相比，燃料电池具有非同寻常的特性：它的电效率可达60％以上，可以在带部分负荷运行的情况下进行维修，而且除了排放低比率碳氧化物外，几乎没有任何其他的有害排放物。1 燃料电池的分类 目前研制的燃料电池技术在运行温度上有不同的类型，从比室温略高直到高达1000℃的范围。大多数工业集团公司的注意力集中在以下4种主要类型上：(1)运行温度在60-80℃之间的聚合物电解液隔膜型燃料电池(PEMFC)；(2)运行温度在160-220℃之间的磷酸类燃料电池(PAFC)；(3)运行温度在620-660℃之间的熔融碳酸盐类燃料电池(MCFC)；(4)运行温度在880-1000℃之间的固体氧化物燃料电池(SOFC)。 可以将这些类型的燃料电池划分为低温型(100℃及以下)、中温型(约200℃左右)及高温型(600-l000℃)燃料电池。 表1简要地列出了各种类型燃料电池的性能。中温型和高温型燃料电池适于用在静止式装置上，而低温型燃料电池对于静止装置和移动式装置都适用。 实用装置的功率容量差别也很大，可以给笔记本电脑及移动电话供电(数以W计)，也可以给居民住宅(数kW)或是分散的电热设备和动力设备(数百KW到数MW)供电。 最适于用来驱动汽车的是低温型燃料电池。 根据使用期限成本进行的经济性比较结果表明，就发电成本而言，SOFC型燃料电池要PEM型低30％。这个结果是根据SOFC型燃料电池的电效率比PEM型的高，这2种燃料电池最终都可以达到l000美元／KW的投资成本这一假设条件而推导出来的。 2 高温燃科电池 高温型燃料电池具有许多适于在静止式装置上使用的特性。但是在高温型燃料电池产生出电能之前需要较长的加热过程，因而这种技术不能应用于要求在短时间内频繁起动的各种实用装置。此外，高温型燃料电池还具有以下特点： (1)不需要使用贵金属来催化电化学反应。一般情况下使用陶瓷材料。 (2)对CO完全没有限制。CO参加到电化学反应过程并像H2一样被氧化。 (3)对燃料表现出高度灵活性。可以给这类燃料电池发电设备供应天然气，天然气在设备内部被转换成H2和CO。这意味着无需任何外部燃料，从而大大简化了发电设备的平衡问题。 (4)高温可以将燃气轮机连接到该系统上，在这种情况下，燃料电池发电设备是在300kPa压力下运行，并在不考虑燃气轮机输出的情况下将燃料电池的功率密度提高约20％，因此使总的电效率提高10％，可成倍地降低使用期限成本。 (5)较高的运行温度也为排热提供了更多的灵活性。在电效率达60％或更高水平的联合循环系统中可限制废热排放，而在单循环下则会排放出更多的热量。 MCFC和SOFC是这类高温型燃料电池的2种技术。它们使用的材料不同。MCFC是在一只陶瓷容器中放入液态的金属碳酸盐作为电解液，如果没有采取防止电极老化的措施，燃料电他的使用寿命会受到影响。 在MCFC中电化学反应是由CO3离子引发的。MCFC采用的是颊型电池，和SOFC型的管形设计方案相比，这种颊型电他的功率密度要稍微高一些。这在成本上要比SOFC型装置优越。但在另一方面，由于SOFC所用的陶瓷材料非常稳定，可以用在950-1000℃范围内，所以SOFC装置在抗老化性能上更具优越性。到目前为止，所有的长期电池试验和正在运行的试验性机组都表明SOFC型装置的使用寿命可以达到70 000-80 000h，是MCFC型的2倍。 MCFC和SOFC 2种技术在进行100-250kW功率范围的单循环现场试验中，成本都有大幅度的下降。目前在MCFC开发上占有主导地位的是美国的Fuel Cell Energy公司及其在德国的授权单位MTU，日本的Ishikawajima-Harima重工(IHI)和三菱公司等。而Siemens Westinghouse在SOFC开发上处于领先水平。3 中温型燃料电池 目前磷酸类燃料电池(PAFC)是具有最先进技术的燃料电池。80年代，IFC(国际燃料电池公司)决定对其前期商业化生产线进行投资，制造和销售200kW的PAFC装置，并将其投入市场。东芝公司在80年代末就已经努力使PAFC技术进入商用市场。从此，PAFC技术就一直在静止燃料电池的市场中占据着显赫的位置。迄今为止，全球已经安装了150多套PAFC燃料电池装置。 研究表明，这种燃料电池未能实现市场商业化的原因大致有以下几方面： (1)电效率最高为40％，超过维修期限后会降到35％甚至更低水平。通常情况下设备的使用期限不超过20 000运行h。 (2)有些试验性的设备(如东芝公司管理的1套11MW设备未能达到顶期的性能水平。 (3)美国和日本政府大幅度削缩用于PAFC技术研究和开发的投资。 (4)从迄今积累的经验及在改善设计参数和降低产品成本方面的潜力来看，让PAFC技术成功地跻身于当今的市场中的可能性是极低的。4 SOFC在配电市场方面的潜力 Siemens Westinghouse公司根据对市场的分析，决定采取必要的措施加快SOFC技术进入市场的步伐。预计在2003-2004年提供第l批产品，进入商业性生产前的试验阶段，装置容量从目前的2MW扩大到15MW。 北美和欧洲被认为是SOFC燃料电池技术最有希望的市场。Hagler Bailly公司和西门子公司对功率范围为250 kW-l MW的市场进行了调查，结果表明到2005年SOFC燃料电池的市场容量为每年10000MW。北美和欧洲几乎各占50％。考虑到北美洲用户的结构和他们的需求，在北美洲各类小型发电机组的总容量在2010年可能达到每年约1000MW，其中600MW可能是燃料电池发电装置。在各种类型的燃料电池中，SOFC的市场份额约占40％，到2010年在北美洲SOFC的全年销售额将达到亿美元。 在竞争日益激烈的配电市场中的另一个获胜者是微型燃气轮机，主要是作为备用电源或辅助电源。由于SOFC和微型燃气轮机的特性适于不同的应用场所，SOFC效率高但投资成本也高，而微型燃气轮机成本低但效率也低，因而这2种技术不会产生市场上竞争。而往复式发动机会逐渐失去其在市场中的份额。 欧洲电网要比北美洲电网强大得多，欧洲电网强化了集中的大型发电厂的作用。因此在北美洲经常出现的分散式电热设备和动力装置的供电质量和供电可靠性问题在欧洲是不突出的。但另一方面，在欧洲对能量储存更为敏感。 此外，一些国家政府将颁布新的规程和法律及新的能源价格，预计欧洲各国之间市场份额会有重大差异。在有些情况下这个过程会给SOFC用于配电装置起到一定的促进作用。此外，欧洲的自由化近程落后于北美洲。因此，市场预测结果会有很大程度的不确定性。5 SOFC技术应用的扩展 使用天然气作为燃料的SOFC是车载式装置，其扩展应用可有以下几种形式：(1)家庭应用：新一代燃料电池将是扁平管型的，其功率密度是目前所用圆柱型燃料电池技术的2倍，因而将制造出5kW的燃料电池装置。这种设计方案是可行的，在配电市场中可以替代圆柱型燃料电池。(2)l0MW以上的系统装置：很显然，只要SOFC技术占有了功率范围在250-10MW的市场，那么下一步最必然的是要争取占有l0MW以上更大规模发电设备的市场。通过把更多SOFC链接起来便能实现这个目标，也满足了高效率低成本的要求。20MW级规模燃料电池的电效率已经接近甚至超过70％。(3)用液态燃料运行：使用天然气作为燃料将SOFC的应用局限在靠近天然气供气网的区域内，从而使这项新技术的应用受到限制。因此存在着让SOFC使用液态燃料的迫切要求。因此，应与大型石油公司合作进行该课题的研究开发，选择一种适宜的液体燃料并设计出最适于使用这种新燃料的SOFC发电装置，以便为边远的用户服务。 (4)C02的分离：Shell公司和 Siemens Westinghouse公司正在共同研制一种能将CO2从完全反应后的燃料中分离的SOFC设飞方案。例如，当把其装在用于回收油的平台上时，可以把CO2用泵压到地下储层中，这不但可省去CO2的排放税，还可提高原油的产出量。 (5)综合性应用：CO2分离装置可能是点火的火花装置，它使得SOFC在一种封闭且可再生的能量循环中成为关键性部件。经过-段时间，SOFC能产生出热量和电力，例如用于大型暖房的设施中，SOFC装置产生的C02可用来加快植物的生长。而任何一种农作物收获后的剩余有机物都可以转化为气体供给SOFC作燃料。
如下：
【摘要】：综述了分子氧氧化环己烷制取环己酮的催化剂的研究进展，重点介绍了光催化剂、纳米催化剂、仿生催化剂、分子筛催化剂和复合催化剂在环己烷催化氧化方面的应用，其中，负载在分子筛上的纳米金催化剂具有较高的催化活性、选择性及稳定性。
【关键词】：环己烷氧化，环己酮，催化剂的认识。
环己酮是重要的有机化工原料和工业溶剂，广泛应用于医药、油漆、涂料、橡胶、农药行业、印刷和塑料回收方面。目前，工业上制取环己醇和环己酮的方法主要为苯酚加氢法、苯部分加氢法和环己烷液相氧化法，环己烷氧化法的应用最为普遍，占90%以上。
由于环己醇和环己酮比环己烷更易于被氧化，为获得适宜的环已醇和环已酮的选择性，工业上环己烷氧化转化率通常控制在，氧化选择性为90%左右。
但环己烷的大量循环造成能耗上的巨大浪费。目前，环己烷氧化工艺研究的热点主要集中在对传统工艺的改造优化、氧化剂的选择及高效催化剂的开发。开发高性能和环境友好的催化剂成为研究热点，近年来开发的一些氧化催化剂在改善环己烷转化率和产物选择性方面表现出较好的性能。
本文主要综述分子氧氧化环己烷制环己酮催化剂的研究进展。
请留下邮箱，传递论文，文章无法直接罗列
编译 | 未玖
Science , 04 JUNE 2021, VOL 372, ISSUE 6546
《科学》 2021年6月4日，第372卷，6546期
天文学 Astronomy
The first 5 years of gravitational-wave astrophysics
引力波天体物理学的最初5年
作者：Salvatore Vitale
链接：
摘要
引力波是由天体加速产生的时空涟漪；是广义相对论的直接推论，于2015年首次被直接观察到。
研究者回顾了引力波探测的前5年。目前已发现了50多个引力波事件，这些事件是由中子星和黑洞等致密物体的合并产生的。
这些信号使人们对致密物体及其前身星的形成有了深刻见解，使广义相对论的严格检验成为可能，并将物质的行为限制在比原子核更高的密度范围内。
发射引力波和电磁波的耦合波可用于探测短伽马射线爆的形成和重元素的核合成，并测量宇宙的局部膨胀率。
Abstract
Gravitational waves are ripples in spacetime generated by the acceleration of astrophysical objects; a direct consequence of general relativity, they were first directly observed in 2015. Here, I review the first 5 years of gravitational-wave detections. More than 50 gravitational-wave events have been found, emitted by pairs of merging compact objects such as neutron stars and black holes. These signals yield insights into the formation of compact objects and their progenitor stars, enable stringent tests of general relativity, and constrain the behavior of matter at densities higher than that of an atomic nucleus. Mergers that emit both gravitational and electromagnetic waves probe the formation of short gamma-ray bursts and the nucleosynthesis of heavy elements, and they measure the local expansion rate of the Universe.
Revealing x-ray and gamma ray temporal and spectral similarities in the GRB 190829A afterglow
GRB 190829A余辉中X射线和γ射线的时间和光谱相似性
作者：. Collaboration, H. Abdalla, F. Aharonian, F. Ait Benkhali, E. O. Angüner, C. Arcaro, et al.
链接：
摘要
伽马射线爆（GRBs）是银河系外源的γ射线明亮闪烁，之后余辉发射衰减，与恒星核坍塌事件有关。
研究组使用高能立体视野系统（.），在爆发后4至56小时内观测到GRB 190829A余辉中的超高能（VHE）γ射线。GRB 190829A的低亮度和红移降低了内部和外部吸收，使其本征能谱可测。
在 TeV的能量之间，该光谱由幂律描述，光子指数为 ，类似于X射线光谱。X射线和VHEγ射线光曲线也显示出类似的衰减曲线。
X射线和γ射线波段的这些相似特征挑战了GRB余辉发射场景。
Abstract
Gamma-ray bursts (GRBs), which are bright flashes of gamma rays from extragalactic sources followed by fading afterglow emission, are associated with stellar core collapse events. We report the detection of very-high-energy (VHE) gamma rays from the afterglow of GRB 190829A, between 4 and 56 hours after the trigger, using the High Energy Stereoscopic System (.). The low luminosity and redshift of GRB 190829A reduce both internal and external absorption, allowing determination of its intrinsic energy spectrum. Between energies of and tera–electron volts, this spectrum is described by a power law with photon index of , similar to the x-ray spectrum. The x-ray and VHE gamma-ray light curves also show similar decay profiles. These similar characteristics in the x-ray and gamma-ray bands challenge GRB afterglow emission scenarios.
材料科学 Materials Science
Tough hydrogels with rapid self-reinforcement
可快速自我强化的坚韧水凝胶
作者：Chang Liu, Naoya Morimoto, Lan Jiang, Sohei Kawahara, Takako Noritomi, Hideaki Yokoyama, et al.
链接：
摘要
大多数坚韧的水凝胶通过引入能够耗散输入能量的牺牲结构来增强。然而，由于牺牲损伤不能迅速恢复，这些凝胶的韧性在连续循环加载过程中大幅下降。
研究组提出了一种基于应变诱导结晶的水凝胶无损伤增强策略。对于聚乙二醇链高度取向并在大变形下相互暴露的滑动交联凝胶，结晶度形成并随着拉伸和收缩而软化，导致拉伸能几乎100%地快速恢复，以及 MJ/m2的优良韧性，这比聚乙二醇共价交联均质凝胶的韧性大一个数量级。
Abstract
Most tough hydrogels are reinforced by introducing sacrificial structures that can dissipate input energy. However, because the sacrificial damage cannot rapidly recover, the toughness of these gels drops substantially during consecutive cyclic loadings. We propose a damageless reinforcement strategy for hydrogels using strain-induced crystallization. For slide-ring gels in which polyethylene glycol chains are highly oriented and mutually exposed under large deformation, crystallinity forms and melts with elongation and retraction, resulting both in almost 100% rapid recovery of extension energy and excellent toughness of to 22 megajoules per square meter, which is one order of magnitude larger than the toughness of covalently cross-linked homogeneous gels of polyethylene glycol.
物理学 Physics
Establishing gold and platinum standards to 1 terapascal using shockless compression
用无冲击压缩法建立1太帕金和铂标准
作者：D. E. Fratanduono, M. Millot, D. G. Braun, S. J. Ali, A. Fernandez-Pañella, C. T. Seagle, et al.
链接：
摘要
新技术突破了1太帕以上高压物理学的前沿，导致了新发现，为凝聚态物质理论和先进数值方法提供了严格测试。然而，绝对确定压力状态的能力仍是一个挑战，需要良好校准的压密基准材料。
为了得到了金和铂的准绝对、高精度、压密状态方程，研究组在国家点火装置和Z机器上进行了无冲击动态压缩实验，并推导出两个实验约束的太帕条件下的压力标准。
建立极端压力的精确实验测定将有助于更好地将实验与理论联系起来，为提高人们理解这些极端条件下的物质反应而铺路。
Abstract
New techniques are advancing the frontier of high-pressure physics beyond 1 terapascal, leading to new discoveries and offering stringent tests for condensed-matter theory and advanced numerical methods. However, the ability to absolutely determine the pressure state remains challenging, and well-calibrated pressure-density reference materials are required. We conducted shockless dynamic compression experiments at the National Ignition Facility and the Z machine to obtain quasi-absolute, high-precision, pressure-density equation-of-state data for gold and platinum. We derived two experimentally constrained pressure standards to terapascal conditions. Establishing accurate experimental determinations of extreme pressure will facilitate better connections between experiments and theory, paving the way toward improving our understanding of material response to these extreme conditions.
化学 Chemistry
CO2 electrolysis to multicarbon products in strong acid
强酸中电解CO 2 生成多碳产物
作者：Jianan Erick Huang, Fengwang Li, Adnan Ozden, Armin Sedighian Rasouli, F. Pelayo García de Arquer, Shijie Liu, et al.
链接：
摘要
二氧化碳电还原（CO2R）作为一条将碳排放转化为有价值的化学品和燃料的颇有前景的途径，正被积极研究中。
然而，投入二氧化碳中有效还原的比例通常很低，对于多碳产品来说小于2%；在碱性和中性反应器中，其余部分与氢氧化物反应生成碳酸盐。
酸性电解质可以克服这一限制，但在这些条件下，析氢占主导地位。研究组报道称，在电化学活性位点附近浓缩钾离子会加速CO2活化，使酸中的CO2有效。
研究组在pH<1的铜上实现了CO2R，单次CO2利用率为77%，在电流密度为 A/cm2、全电池电压为 V时，对多碳产品（乙烯、乙醇和1-丙醇）的转化效率为50%。
Abstract
Carbon dioxide electroreduction (CO2R) is being actively studied as a promising route to convert carbon emissions to valuable chemicals and fuels. However, the fraction of input CO2 that is productively reduced has typically been very low, <2% for multicarbon products; the balance reacts with hydroxide to form carbonate in both alkaline and neutral reactors. Acidic electrolytes would overcome this limitation, but hydrogen evolution has hitherto dominated under those conditions. We report that concentrating potassium cations in the vicinity of electrochemically active sites accelerates CO2 activation to enable efficient CO2R in acid. We achieve CO2R on copper at pH <1 with a single-pass CO2 utilization of 77%, including a conversion efficiency of 50% toward multicarbon products (ethylene, ethanol, and 1-propanol) at a current density of amperes per square centimeter and a full-cell voltage of volts.
地球科学 Earth Science
Antarctic surface temperature and elevation during the Last Glacial Maximum
末次冰盛期南极地表温度和海拔
作者：Christo Buizert, T. J. Fudge, William H. G. Roberts, Eric J. Steig, Sam Sherriff-Tadano, Catherine Ritz, et al.
链接：
摘要
极地冰芯中的水稳定同位素是古气候重建中广泛使用的温度指标，但在东南极洲的校准仍具有挑战性。
研究组利用钻孔测温和七个冰芯的积雪特性，重建了南极末次冰盛期最大地表冷却的幅度和空间格局。
南极西部地区相对于前工业化时期降温约10 。南极东部地区降温4-7 ，这与包括冰芯空气含量数据所显示的地形变化影响在内的全球气候模型结果一致，但比用水稳定同位素校准的现代空间梯度所显示的要小。
冰川期南极逆温改变使该预测与水同位素观测相一致。
Abstract
Water-stable isotopes in polar ice cores are a widely used temperature proxy in paleoclimate reconstruction, yet calibration remains challenging in East Antarctica. Here, we reconstruct the magnitude and spatial pattern of Last Glacial Maximum surface cooling in Antarctica using borehole thermometry and firn properties in seven ice cores. West Antarctic sites cooled ~10 C relative to the preindustrial period. East Antarctic sites show a range from ~4 to ~7 C cooling, which is consistent with the results of global climate models when the effects of topographic changes indicated with ice core air-content data are included, but less than those indicated with the use of water-stable isotopes calibrated against modern spatial gradients. An altered Antarctic temperature inversion during the glacial reconciles our estimates with water-isotope observations.
第一作者：焦龙博士 ；通讯作者：江海龙教授 通讯单位：中国科学技术大学
论文DOI：
在该工作中，我们构筑了一系列同构的卟啉基MOF材料，通过调变卟啉中心的金属物种，从而衍生得到了一系列含有不同金属物种（Fe, Co, Ni, Cu）的单原子催化剂材料，这些催化剂除了金属物种不同，金属负载量、配位环境、比表面积、孔尺寸等特性均保持一致，从而实现了有效的变量控制。在该模型体系构筑的基础上，我们研究了不同单原子材料电催化CO2还原性能， 其中单原子Ni催化剂（Ni1-N-C）表现出了最高的CO选择性，并且在CO2浓度降低至15%的含量时，最优的CO选择性依然可以超过80%，展示了单原子催化剂在实际CO2催化转化中巨大的应用前景。
单原子催化剂（SACs）在诸多反应中表现出了极大的优越性，并且已经成为了多相催化的前沿领域。通常情况下，SACs的催化性能不仅依赖于金属活性位点的本征活性，同时也会受到活性位周围的微环境以及载体的物理化学特性的调控。然而，由于不同金属物种的单原子催化剂合成方法的不同，得到的单原子催化剂除了金属物种外，许多理化特性例如单原子金属的负载量、孔结构等等都不尽相同。由于变量的复杂性，给对比不同单原子活性位的本征活性带来很大的挑战。单原子金属修饰N掺杂碳(M1-N-C)材料，作为重要的一类单原子催化剂，在电催化CO2还原反应(CO2RR)表现出的优异的性能。然而，文献报道的M1-N-C材料的碳载体往往表现出不同的特征(孔隙结构、表面积、形貌等)，使得即使相同的金属中心，M1-N-C的活性也会有较大的差异。有鉴于此，我们希望发展一种通用的单原子合成策略同时可以实现微环境和载体性质的严格控制，从而来判别单原子不同金属物种的活性位点的内在活性。
我们在调研单原子催化剂相关文献的过程中发现，例如在CO2电催化还原反应中，即使相同金属中心，不同文献中报道的催化活性有时候差异会非常大。我们发现这些催化剂的载体性质、金属载量、活性位微环境等通常差异较大，很难去对活性位的本征活性做出客观的评价。我们基于一种卟啉基的多变量MOF，MOF的卟啉配体中心金属种类可以任意调变而不影响MOF的拓扑结构和形貌，进一步借助MOF和它的衍生材料结构上的继承关系，可以严格控制MOF衍生不同单原子材料的理化性质，从而为对比不同金属中心的催化活性提供了良好的模型体系。
除了活性位点的识别，CO2利用的另一个关键问题是高能耗的CO2捕获和净化过程。具体来说，为了达到高选择性，目前报道的CO2RR通常在纯CO2中进行。然而，实际工业过程中可用的CO2原料的实际浓度相对较低，例如燃煤电厂和钢铁/石化行业排放的CO2气体浓度分别在5-15%和14-33%左右。考虑到CO2 中C=O键键能大约在 806 kJ/mol，热力学比较稳定性，活化较为困难。另外其在水溶液中有限的溶解度，低的CO2浓度会显著影响其催化转化的活性，为CO2的直接利用设置了很大的障碍。因此，开发高效的低压下二氧化碳直接转化电催化剂非常重要，但目前很少能实现。
Scheme 1. Illustration showing the general fabrication of single-atom M1-N-C catalysts based on MTV-MOFs for electrocatalytic CO2 reduction.
我们基于混合配体策略，通过改变金属卟啉配体中心金属的种类，构筑了一系列同构的卟啉MOF，通过衍生之后获得了一系列具有不同金属中心（Fe, Co, Ni, Cu）的碳基单原子催化剂材料 （Scheme 1）。卟啉中心金属的改变并未影响MOF的结构和形貌，借助于MOF前驱体和它的衍生材料结构上的继承性，获得的一系列单原子催化剂材料。除单原子金属种类之外，其他理化性质（形貌，成分，孔结构等）同样可以保持高度的一致，从而实现了变量的控制。
Figure 1. Electrochemical performances in pure CO2. a) LSV curves of Ni1-N-C in pure Ar- and CO2-saturated M KHCO3. b) FEs and c) TOFs of M1-N-C for CO in pure CO2-saturated M KHCO3. d) Tafel plots of M1-N-C for CO2RR. e) Durability test of Ni1-N-C at a constant potential of V vs RHE in pure CO2.
基于得到的一系列单原子催化剂材料，我们首先研究了他们在纯的CO2氛围下的电催化性能。通过实验可以发现，Ni1-N-C材料在众多单原子催化剂材料中，表现出了最高的CO选择性、TOF值以及Tafel斜率，并且具有良好的催化稳定性（Figure 1）。
Figure 2. DFT calculations. a) Reaction paths and b) Free energy diagrams of CO2 reduction to CO and c) The values of UL(CO2)-UL(H2) for all M1-N-C catalysts.
理论计算表明，在CO2电催化还原生成CO的多步基元反应中，Ni1-N-C相较于其他单原子催化剂，具有最为优化的COOH*形成和CO脱附的能垒，有效的促进了CO2的转化和产物的脱附，预示着其具有最高的CO2电催化还原的活性。另外，通过对比不同材料CO2还原和析氢反应的决速步电势差（UL(CO2)-UL(H2)），可以看出Ni1-N-C可以更有效的抑制析氢竞争反应，从而表现出最优的CO2还原的选择性 （Figure 2）。
Figure 3. Electrochemical performances of CO2 at low pressures. a) LSV curves and b) CO FE of Ni1-N-C in M KHCO3 saturated with 30% and 15% CO2. c) Durability tests of Ni1-N-C at constant potential of V under 30% CO2 concentration and V under 15% CO2 concentration, respectively.
鉴于在纯CO2中的实验结果和理论计算的结论，我们进一步 探索 了Ni1-N-C在低浓度的CO2还原反应的测试中的性能。可以看到，Ni1-N-C在30%和15%的CO2浓度下依然有明显的电流响应，进一步通过不同电位下的选择性测试可以看出，在15%的CO2浓度下其最优选择性依然可以超过80%，并表现出了良好的催化稳定性 （Figure 3）。
该工作基于同构的卟啉基MTV-MOFs，构建了一系列单原子催化剂 (M1-N-C, M = Fe, Co, Ni和Cu)，除单原子金属的种类不同之外，其孔结构和化学成分以及活性位微环境都保持一致，因而可以作为研究不同单原子金属物种本征活性差异的理想模型。在纯CO2条件下， Ni1-N-C表现出了最优的CO选择性。进一步，Ni1-N-C在更具有挑战性的低浓度CO2还原中，甚至可以在30%和15%的CO2浓度下保持其高的CO选择性，表明了Ni1-N-C在电催化CO2RR的独特优势。这项工作不仅提供了一种SACs的普适性合成方案，同时本文的结果展示了单原子催化剂在低浓度二氧化碳直接电催化转化方面的巨大潜力。
江海龙，中国科学技术大学教授、博士生导师、英国皇家化学会会士（FRSC），获得国家杰出青年基金资助，入选国家万人计划领军人才等。长期从事配位化学、材料化学和催化化学的交叉性研究工作，特别在基于金属有机框架（MOFs）的晶态多孔功能材料的设计、合成与催化功能 探索 等方面开展了系统的研究工作，并取得了一些重要的研究结果。已在国际重要SCI期刊上发表论文150余篇，其中以第一和通讯作者身份发表J. Am. Chem. Soc.（13篇），Angew. Chem.（12篇），Chem（3篇），Nat. Commun.（2篇），Adv. Mater.（6篇），Natl. Sci. Rev.（2篇），Acc. Chem. Res.（1篇），Chem. Soc. Rev.（2篇），Coord. Chem. Rev.（4篇）, Mater. Today（1篇）等高水平论文。论文被引用20,000次以上（H指数：71），有50篇论文入选ESI高被引论文（Highly Cited Papers, Top 1%）。在《Nanoporous Materials: Synthesis and Applications》中撰写书章一章。担任中国化学会晶体化学专业委员会委员、中国感光学会光催化专业委员会委员等；担任EnergyChem（Elsevier）、Materials（MDPI）、中国化学快报、化学学报、Scientific Reports（NPG）、无机化学学报、Sci（MDPI）等期刊编委和顾问委员会委员。主持国家杰出青年科学基金、重大科学研究计划课题、基金委面上基金、青年基金等科研项目。
主要研究方向 本课题组以配位化学为基础，致力于多孔金属有机骨架材料（Metal-Organic Frameworks, MOFs）及其纳米复合材料与衍生材料的设计合成与功能应用研究。本课题组的研究属于交叉学科，内容涉及无机配位化学、晶体工程学、材料化学、纳米 科技 以及催化化学等多个领域。主要研究方向包括： (1)催化功能导向的稳定MOFs：设计、合成、修饰及催化性能研究； (2) MOFs基纳米复合材料：理性构筑及其催化功能 探索 ，特别是在有机反应多相催化及光、电催化中的应用研究； (3) CO2的选择性捕集与转化。
课题组主页：
通过木炭还原氧化铜实验得到的结论：反应生成一氧化碳、二氧化碳和铜。
C+CUO=CO+CU木炭可以还原氧化铜为铜单质正二价铜离子被还原零价铜原子零价碳原子被氧化为正二价碳
木炭具有还原性；冶炼金属。
不是靠木炭的吸附性，而是要木炭消耗掉试管中的氧气，防止还原后的铜再次被氧化
第一作者：Xianjin Shi
通讯作者：黄宇、熊宇杰、曹军骥
通讯单位：中科院地球环境研究所、中国科学技术大学、中科院大气物理研究所
DOI:
全文速览
太阳光驱动的CO2与水甲烷化过程，是同时解决碳中和问题与生产燃料的重要途径。然而，由于竞争反应的存在，实现高选择性的CO2甲烷化仍然是一个挑战。尽管如此，催化剂设计的各个方面均可以调控，以对催化结果产生有意义的影响。在本文中，作者开发出一种聚合物氮化碳(CN)负载的单原子Pt光催化剂，并将其用于水蒸气存在条件下的高选择性CO2甲烷化过程。通过实验表征和理论模拟表明，采用作者合理设计出的合成策略，广泛开发的Pt CN催化剂可适用于选择性CO2甲烷化。该合成策略可以在CN中产生缺陷，并在配位铂原子近端形成羟基。在纯水条件下的光催化CO2还原过程中，该光催化剂表现出优异的CH4生成活性和碳选择性(99%)。该研究为选择性CO2甲烷化光催化剂的设计提供了原子尺度上的见解。
背景介绍
太阳光驱动CO2还原制备高附加值化学品，是一种既能应对温室气体排放挑战，又能生产燃料的极具前景的策略。为此，科研人员已开发出许多用于CO2光还原的催化剂，包括含金属材料(如金属氧化物、金属硫化物、金属有机框架)和无金属材料(如氧化石墨烯、氮化碳)。尽管生成CO的选择性相对较高，但水存在条件下的高选择性CO2甲烷化(即在没有牺牲剂的帮助下将CO2和H2O转化为CH4)仍然是光催化领域的一个挑战。众所周知，光催化CO2和H2O转化为CH4是一个典型的多电子还原过程。该过程为光催化剂的设计设定出高标准：i)活性位点应积累丰富的光生电子以促进转化过程；ii)H2O还原产生的氢原子应优先传输至活性位点，在活性位点处CO2被吸附和活化以形成C-H键，而不是析出H2。因此，活性位点的设计和半导体选择，是通过光催化实现高选择性CO2甲烷化的关键。
在半导体的选择方面，得益于可见光响应、高地球丰度和高稳定性，聚合物氮化碳(CN)是光催化CO2还原反应的一个极具前景的候选材料。然而，CO2光还原的主要限制源于C-N形成π-共轭平面，沿着该平面的电荷传输受到阻碍。因此，光生载流子的快速复合在动力学上限制了CO2在CN上的光还原效率。为了克服上述限制，科研人员付出巨大的努力如元素掺杂、构建异质结和纳米结构调节等，来调控电荷动力学。然而，这些策略无法将光生电子定位于CO2被吸附和活化的活性位点上。因此，在π-共轭平面上引入金属原子已被广泛研究。利用C-N单元的优势，金属原子可以很容易地与π-共轭平面进行配位，不仅作为活性位点以提高催化性能，还可以促进电荷分离和传输。在这些金属中，Pt是使光生电子局域化的最佳金属，并且可以合理地设计成与CN集成的单原子位点。单原子Pt已被证明是光催化反应以及C=N键重构的活性位点，为 探索 其在光催化CO2甲烷化中的潜力铺平道路。尽管这种Pt-CN催化剂组合可以满足电子局域化的要求，但光催化CO2甲烷化应用仍然受到竞争性析氢反应的影响；并且当使用H2O作为氢源时，竞争反应很容易在Pt位点处发生。当然，通过将H2O供应转变为气相，可以在一定程度上抑制析氢；然而，如果H原子是在Pt位点处形成的，那么H原子向H2的演化仍然无疑超过C-H键的形成。该情况引发一个根本性的问题，即这样一种被广泛研究的Pt-CN催化剂组合是否可以重新设计，使富电子的Pt位点优先用于CO2活化，而H原子的形成和供应发生在π-共轭平面的其它位点处。
在本文中，作者合理地开发出一种调控单原子Pt局域环境的合成策略，以改造Pt-CN催化剂组合。通过光辅助开尔文探针力学显微镜(KPFM)和时间分辨表面光电压谱(TR-SPV)可以证明，改造后结构中孤立分散的Pt单原子与CN配位以定位光生电子。更重要的是，该合成方法可以产生缺陷，并在与配位Pt原子相邻的CN中形成羟基。当Pt位点被指定用于CO2吸附和活化时，相邻的羟基可以使H原子优先在CN上形成，从而克服Pt-CN在光催化CO2还原过程中存在的局限性。原位傅里叶变换红外光谱(FTIR)和密度泛函理论(DFT)计算表明，Pt位点的局域电子可以选择性地活化吸附的CO2，进而与CN提供的H原子形成C-H键。同时，*CO反应中间体与Pt位点的结合可以得到显著增强，从而避免副产物的形成。因此，该Pt-CN催化剂在纯水系统中表现出高达99%的CH4产物碳基选择性。该研究为在原子尺度上设计光催化剂以调控多电子CO2光还原过程的反应路径提供了新见解。
图文解析
图1 . (a)Pt@Def-CN的合成过程示意图；P-CN, Def-CN和Pt@Def-CN的(b)XRD衍射和(c)FTIR光谱；(d,e)Pt@Def-CN的AC-HAADFSTEM图，图d和e中的比例尺分别为10 nm和2 nm；(e)Pt@Def-CN的EDS元素映射，比例尺为5 nm。
图2 . Pt@Def-CN, Pt箔和PtO2的(a)Pt L3-edgeXANES光谱，(b)k3加权傅里叶转换Pt L3-edgeEXAFS光谱；(c) Pt@Def-CN和Def-CN的N 1s XPS光谱；(d)Pt@Def-CN, Pt箔和PtO2的小波变换光谱；(e)Pt周围的局域原子结构，其中碳为棕色、氧为红色、氢为粉色、氮为灰色、铂为深灰色。
图3 . (a)在H2O体系中，P-CN, Def-CN, Pt@Def-CN和PtNPS@Def-CN的光催化CO2还原制CO, CH4和H2转化率和碳基选择性；(b)Pt@Def-CN在六次光催化循环中的稳定性；(c)Pt@Def-CN的光催化13CO2还原生成13CH4产物的GC-MS分析。
图4 . (a)Pt@Def-CN的AFM图；Pt@Def-CN在(b)黑暗条件和(c)光照条件下的KPFM图；(d)黑暗状态和光照状态下的CPD曲线；(e)P-CN, Def-CN和Pt@Def-CN的TS-SPV响应；(f)P-CN, Def-CN和Pt@Def-CN的稳态PL光谱。
图5 . (a)P-CN, Def-CN和Pt@Def-CN的CO2吸附结果；(b) Pt@Def-CN催化剂上CO2还原过程的原位FTIR光谱；(c)Pt@Def-CN和Def-CN催化剂上CO2还原制CH4的自由能图。
总结与展望
综上所述，本文通过在CN的缺陷位点引入单原子Pt并生成-OH基团，成功地在原子尺度上设计出一种光催化剂用于CO2与H2O甲烷化过程。在纯水系统中，该光催化剂表现出优异的CO2还原活性( µmol g 1 h 1CH4析出)和CH4选择性(99%)。得益于-OH基团的存在，大量的CO2在催化剂表面富集。随后，单原子Pt可以使光生电子局域化，从而活化吸附的CO2，并通过随后的加氢形成CH4。同时，CN中的光生空穴与H2O反应生成*H和O2以提供氢源。在此过程中，单原子Pt可以有效地降低限速步骤的能垒以加速反应，并增加*CO的脱附能以提高CH4的选择性。值得注意的是，鉴于-OH基团和吸附CO2所创造的独特环境，Pt位点对H2的析出不会起主要作用。此外，通过实验表征和理论计算证明单原子Pt位点、CN缺陷和-OH基团基于不同功能的协同作用机制。该研究为在原子尺度上设计光催化剂以增强CO2光还原制备CH4性能提供了新见解。
文献来源
Xianjin Shi, Yu Huang, Yanan Bo, Delong Duan, Zhenyu Wang, JunjiCao, Gangqiang Zhu, Wingkei Ho, Liqin Wang, Tingting Huang, Yujie Xiong. HighlySelective Photocatalytic CO2 Methanation with Water Vapor onSingle-Atom Platinum-Decorated Defective Carbon Nitride. Angew. . Ed. 2022. DOI: .
文献链接：
背景介绍
在过去的十年中，电催化CO2还原反应 (CO2RR) 与H2O生成C2+化合物已成为热门研究领域。原因主要有三个：一是太阳能、风能等可再生能源发电，可再生电力成本不断降低。可再生电力和电催化CO2RR的结合将有助于建立碳中和过程。其次，对高能分子的电催化CO2RR能够以化学能的形式储存电能。第三，最近的研究表明，电催化CO2RR可以实现C2+烯烃和含氧化合物的高选择性。同样令人感兴趣的是，电催化的C-C偶联可能通过与热催化氢化不同的机制进行，这为控制C-C偶联和产物选择性提供了新的机会。
除了电催化CO2RR外，电催化CO还原反应 (CORR) 生成C2+化合物近年来也备受关注。这不仅是因为CO是一种丰富且廉价的碳原料，可以从各种资源中生产，例如天然气/页岩气、煤炭和生物质，而且还因为可以构建通过CO将CO2 转化为C2+化合物的间接途径。间接途径包括两个步骤，即技术上成熟的电催化 CO2RR到CO，然后是电催化CORR到C2+化合物。如果可以开发出具有高选择性、活性和稳定性的电催化CORR的高效催化剂，则间接途径将是有希望的。
已经发表了多篇关于直接电催化CO2RR的优秀评论文章。然而，到目前为止，关于电催化CORR的评论文章很少。由于CO通常被认为是电催化CO2RR到 C2+化合物的关键反应中间体，因此电催化CO2RR和CORR之间肯定存在相似之处。然而，CO2RR和CORR之间的差异也是已知的。例如，在电催化CO2RR 中，C2H4的选择性通常高于Cu催化剂中的C2+含氧物（主要是C2H5OH），而在许多文献中，C2+含氧物是电催化CORR中的主要C2+产物。
本文回顾重点介绍了在铜基催化剂上电催化CO2RR和CORR转化为C2+化合物（包括 C2H4、C2H5OH、CH3COO 和 n-C3H7OH）的异同。首先，我们将介绍CO2 和CO电催化还原的基本知识，包括阴极和阳极反应、电催化反应器和关键性能参数。接下来，将讨论反应机制，特别是C-C耦联机制。此外，将强调为这两条路线开发高效催化剂和系统的进展。我们将分析决定电催化CO2RR和CORR的选择性、活性和稳定性的关键因素（主要包括催化剂、反应器配置和反应条件）。最后，我们将重点介绍这个蓬勃发展的研究领域的机遇、挑战和可能的未来发展趋势。
图文解读
图1 CO2RR直接途径和间接途径
表1 电催化平衡电势
图2 三种反应器
图3 关键性能参数
图4 C-C耦联机制
图5 C-C耦联后生成C2H4和C2H5OH的机制
图6 双金属铜基催化剂原理
原文链接： Electrocatalytic reduction of CO2 and CO to multi-carbon compounds over Cu-based catalysts