半导体论文发表

人们对开发环境稳定、通过可见光吸收并具有极性晶体结构的新型太阳能收集器有相当大的兴趣。车轮矿CuPbSbS3是一种自然形成的硫盐矿物，它在非中心对称的Pmn21空间群中结晶，并且 对于单结太阳能电池具有最佳的带隙。 然而，关于这种四元半导体的合成文献很少，它还没有作为薄膜被沉积和研究。

基于此，来自南加州大学洛杉矶分校的一项研究，描述了二元硫醇-胺溶剂混合物在室温和常压下溶解大块布氏体矿物以及廉价的块状CuO、PbO和Sb2S3前驱体以生成墨水的能力。合成的复合墨水是由大量的二元前驱体按正确的化学计量比溶解而得到的，在溶液沉积和退火后，生成CuPbSbS3的纯薄膜。相关论文以题为“Solution Deposition of a Bournonite CuPbSbS3 Semiconductor Thin Film from the Dissolution of Bulk Materials with a Thiol-Amine Solvent Mixture”于3月11日发表在Journal of the American Chemical Society上。

论文链接：

近来，Wallace等人通过对天然矿物的筛选，得到的材料具有热力学稳定性，不具有杂化卤化铅钙钛矿所固有的环境不稳定性问题。极性结构可以降低激子的结合能，减少材料中的复合速率。极性晶体结构可以使直接带隙材料的偶极不允许跃迁的几率和在吸收开始时振子强度的相应降到最低。从筛选到的自然生成的多种矿物中，符合选择标准的结果之一是车轮矿CuPbSbS3。车轮矿CuPbSbS3是一种硫盐矿物，它在正交晶立方Pmn21空间群中结晶，根据实验报道，从1.20 eV到1.31 eV的带隙是单结太阳能电池的最佳选择。有关CuPbSbS3的合成文献很少，目前只有少量的固态合成和一种溶剂热合成。 到目前为止，这种材料还没有以薄膜的形式沉积或研究。

基于以上考虑，研究者开发了一种碱化溶剂系统，它利用短链硫醇和胺的二元混合物，能够溶解100多种散装材料，包括散装金属、金属硫族化合物和金属氧化物。所得到的油墨在溶液沉积和温和退火后通过溶解和恢复的方法返回纯相的硫族化合物薄膜，使其适用于大规模的溶液处理。事实上，硫醇-胺油墨已被有效地用于大面积黄铜矿和酯基太阳能电池的溶液沉积，具有极好的功率转换效率。

研究者首次展示了车轮矿CuPbSbS3薄膜沉积的方法。通过简单地调整大块前驱体的化学计量学，就可以精细地调整复合油墨的组成，从而允许沉积纯相的CuPbSbS3。制备的CuPbSbS3薄膜具有1.24 eV的直接光学带隙，在~105cm-1的可见光范围内具有较高的吸收系数。电学测量证实，固溶处理的CuPbSbS3薄膜具有0.01- 2.4 cm2(V•s)-1范围内的流动性，载体浓度为1018-1020cm-3。这突出了在薄膜太阳能电池中作为吸收层的潜力，需要进一步的研究。

图1 车轮矿CuPbSbS3的晶体结构图

图2 合成油墨以及相关测试图

图3 将纯相CuPbSbS3从油墨中滴铸并退火到450 ˚C的粉末XRD图谱。

图4 CuPbSbS3薄膜的相关测试表征图

图5 CuPbSbS3薄膜电阻率(ρ)随温度变化的函数。

该方法可推广应用于其它多晶半导体薄膜的溶液沉积，包括与I-IV-V-VII组成相关的半导体，如CuPbBiS3。 结果突出了碱化法在解决硫酸盐吸收层沉积问题上的前景 。（文：水生）

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【新智元导读】 2月25日，清华大学工程物理系唐传祥研究组与合作团队在《自然》上发表研究论文《稳态微聚束原理的实验演示》，报告了一种新型粒子加速器光源「稳态微聚束」的首个原理验证实验。与之相关的极紫外光源有望解决自主研发光刻机中最核心的「卡脖子」难题。

最现代的研究用光源是基于粒子加速器的。

这些都是大型设施，电子在其中被加速到几乎是光速，然后发射出具有特殊性质的光脉冲。

在基于存储环的同步辐射源中，电子束在环中旅行数十亿转，然后在偏转磁体中产生快速连续的非常明亮的光脉冲。

相比之下，自由电子激光器(FEL)中的电子束被线性加速，然后发出单次超亮的类似激光的闪光。

近年来，储能环源以及FEL源促进了许多领域的进步，从对生物和医学问题的深入了解到材料研究、技术开发和量子物理学。

现在，一个中德团队证明，在同步辐射源中可以产生一种脉冲模式，结合了两种系统的优点。

2月25日，清华大学工程物理系教授唐传祥研究组与来自亥姆霍兹柏林材料与能源研究中心（HZB）以及德国联邦物理技术研究院（PTB）的合作团队在Nature上发表了题为《稳态微聚束原理的实验演示》（ Experimental demonstration of the mechanism of steady-state microbunching ）的论文。

报告了一种新型粒子加速器光源「稳态微聚束」（Steady-state microbunching，SSMB）的首个原理验证实验。

该研究与极紫外（EUV）光刻机光源密切相关，有望为EUV光刻机提供新技术路线。

SSMB光源首个原理验证实验，中德团队登上Nature

同步辐射源提供短而强烈的微束电子，产生的辐射脉冲具有类似于激光的特性（与FEL一样），但也可以按顺序紧密跟随对方（与同步辐射光源一样）。

大约十年前，斯坦福大学教授、清华大学杰出访问教授、著名加速器理论家赵午和他的博士生Daniel Ratner以提出了「稳态微束」（SSMB）。

赵午教授

该机制还应该使存储环不仅能以高重复率产生光脉冲，而且能像激光一样产生相干辐射。

来自清华大学的青年物理学家邓秀杰在他的博士论文中提出了这些观点，并对其进行了进一步的理论研究。

2017年，赵午教授联系了HZB的加速器物理学家，他们除了在HZB操作软X射线源BESSY II外，还在PTB操作计量光源（MLS）。

MLS是世界上第一个通过设计优化运行的光源，在所谓的 「低α模式 」下运行。

在这种模式下，电子束可以大大缩短。10多年来，那里的研究人员一直在不断开发这种特殊的运行模式。

HZB的加速器专家Markus Ries解释说：「现在，这项开发工作的成果使我们能够满足具有挑战性的物理要求，在MLS实证确认SSMB原理」。

「SSMB团队中的理论小组在准备阶段就定义了实现机器最佳性能的物理边界条件。这使我们能够用MLS生成新的机器状态，并与邓秀杰一起对它们进行充分的调整，直到能够检测到我们正在寻找的脉冲模式」，HZB的加速器物理学家Jörg Feikes说。

HZB和PTB专家使用了一种光学激光器，其光波与MLS中的电子束在空间和时间上精确同步耦合。

这就调制了电子束中电子的能量。

「这使得几毫米长的电子束在存储环中正好转了一圈后分裂成微束（只有1微米长），然后发射光脉冲，像激光一样相互放大」，Jörg Feikes解释道。

「对相干态的实验性探测绝非易事，但我们PTB的同事开发了一种新的光学检测装置，成功地进行了探测。」

SSMB概念提出后，赵午持续推动SSMB的研究与国际合作。

2017年，唐传祥与赵午发起该项实验，唐传祥研究组主导完成了实验的理论分析和物理设计，并开发测试实验的激光系统，与合作单位进行实验，并完成了实验数据分析与文章撰写。

揭示SSMB作为未来光子源潜力的关键一步，是在真实机器上演示其机制。在新的论文中，研究人员报告了SSMB机制的实验演示。

SSMB原理验证实验示意图

实验表明，存储在准等时环中的电子束可以产生亚微米级的微束和相干辐射，由1,064纳米波长激光器诱导的能量调制后一个完整的旋转。

结果验证了电子的光相可以在亚激光波长的精度上逐次相关。

SSMB原理验证实验结果

在这种相位相关性的基础上，研究人员通过应用相位锁定的激光器与电子轮流相互作用来实现SSMB。

该图示直观地展示了如何通过激光调制电子束来产生发射激光的微束，是实现基于SSMB的高重复性、高功率光子源的一个里程碑。

有望解决EUV卡脖子难题

没有顶尖的光刻机，是我国半导体行业发展的最大瓶颈。

光刻机的曝光分辨率与波长直接相关，半个多世纪以来，光刻机光源的波长不断缩小，芯片工业界公认的新一代主流光刻技术是采用波长为13.5纳米光源的EUV（极紫外光源）光刻。

大功率的EUV光源是EUV光刻机的核心基础。简而言之，光刻机需要的EUV光，要求是波长短，功率大。

EUV光刻机工作相当于用波长只有头发直径一万分之一的极紫外光，在晶圆上「雕刻」电路，最后将让指甲盖大小的芯片包含上百亿个晶体管，这种设备工艺展现了人类 科技 发展的顶级水平。

而昂贵的EUV光刻机也正是实现7nm的关键设备，目前，荷兰ASML是全球唯一一家能够量产EUV光刻机的厂商，而由于禁令，我国中芯国际订购的一台EUV仍未到货。

如果中国大陆无法引入ASML的EUV光刻机，则意味着大陆将止步于7nm工艺。

目前ASML公司采用的是高能脉冲激光轰击液态锡靶，形成等离子体然后产生波长13.5纳米的EUV光源，功率约250瓦。而随着芯片工艺节点的不断缩小，预计对EUV光源功率的要求将不断提升，达到千瓦量级。

SSMB光源的潜在应用之一是作为未来EUV光刻机的光源。它们产生的类似激光的辐射也超出了 "光 "的可见光谱，例如在EUV范围内，最后阶段，SSMB源可以提供一种新的辐射特性。脉冲是强烈的、集中的和窄带的。可以说，它们结合了同步辐射光的优势和FEL脉冲的优势。

可以说，基于SSMB的EUV光源有望实现大的平均功率，并具备向更短波长扩展的潜力，为大功率EUV光源的突破提供全新的解决思路。

EUV光刻机的自主研发还有很长的路要走，基于SSMB的EUV光源有望解决自主研发光刻机中最核心的「卡脖子」难题。

关于作者

本文的通讯作者唐传祥教授是清华大学的博士生导师。

1992年9月－1996年3月，考入 清华大学工程物理系硕博连读。1996年3月获得工学博士学位， 博士学位论文为“用于北京自由电子激光装置的多腔热阴极微波电子枪的研究”。

1996年4月获得博士学位后，留校工作。

1996年7月 1998年6月期间，作为访问学者到德国DESY工作2年。在DESY工作期间，主要进行超导加速结构的优化及测量研究，并与J. Sekutowicz, M.Ferrario等合作提出了Superstructure的超导加速结构。

1998年6月回国后，继续在清华大学从事加速器物理、高亮度注入器、汤姆逊散射X射线源、自由电子激光、新加速原理与新型加速结构、电子直线加速器关键物理及技术、加速器应用等方面的研究。

参考资料：