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发表在nature上有趣的论文

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发表在nature上有趣的论文

他非常的有天赋,而且非常的努力,有超人的学识,所以能够如此优秀。

以他现有的头衔来看,他目前应该称得上是中国最年轻的学者。除此之外,他还是麻省理工学院的博士。曹原是在成都出生的,随后跟随父母一起去了深圳,从小就展现了非凡天赋的他,总能在他身上找出超越同龄人的闪光点。年仅11岁的他进入了深圳耀华实验学校读书,而且仅仅花费相当于常人一半的时间,就将初中和高中的课程全部读完了。也就是在他14岁的时候,他已经学完了全部课程,并且以理科699分的优异成绩考入了中国科学技术大学的少年班进行学习。

这个时期的曹原除了学习成绩非常优秀之外,他还对物理实验产生了浓厚的兴趣。当别的同学正在为考试操心时,他已经轻松完成了所有课业,并且开始利用课余时间做实验。当他听说,若是在常温状态下能够找出拥有超导特性材料,便是能够震动整个科研界的发现之后,本来就对物理学充满兴趣的曹原就将其作为了挑战目标。到了大二时期,他就开始着手石墨烯相关方面的实验,并开始请求学校的教授对自己进行指导,等他18岁的时候,他已经成功的考入了美国麻省理工学院,并且于次年开始攻读博士学位。从这些履历来看,曹原不愧是一个实打实的“天才”人物,他的惊人天赋,使得他做到了常人要花费两倍甚至是三倍时间才能达到的成就。也正是因为如此,当他的事迹被众人知道后,才能引起广泛的讨论,才能引起众人的关注,曹原在物理学方面确实有着非凡的天赋,他在麻省理工学院攻读博士期间,就研究出了“震动世界”的科研成果,并且发表在《自然》杂志上。

曹原在麻省理工学院攻读博士的时候,除了保持自己优异的成绩之外,还花费了大量的课余时间做实验。因为热爱物理学的缘故,他埋头于实验室,坚持不懈的做着自己的工作。经过不懈的努力研究之后,他发现当两层平行石墨烯堆成大约1.1°的角度时,就会产生超导效应。兴奋不已的曹原将自己的研究成果以两篇论文的形式发表在了《自然》杂志上。这一发现轰动了整个国际学术界,直接开辟了凝聚态物理的新篇章。而《自然》科学杂志也发布年度科学人物,而年仅24岁的曹原赫然位列榜单第一名。

曹原取得了震惊学术界的发现之后,收到了来自全世界各国科研机构的橄榄枝,就连向来自大的美国也向他发出邀请,请他加入美国国籍,并且许诺了一系列“好处”。但是面对所谓的“诱惑”,曹原并没有丝毫动心,他并没有觉得美国绿卡有什么特殊之处。他觉得自己是中国人,是祖国培养出来的人才,他能够在物理学上达成里程碑式的成就,离不开祖国的支持,他以中国人的身份而自豪。

不断学习新知识来提升自己、坚持不懈的努力、爱好阅读开阔自己的视野。每一个优秀的人的背后都会有很多各种各样的磨难,只有经历过风雨才会见到彩虹,当你面临挫折的时候,能够积极面对,并且充满勇气去面对,才能成为更好的自己,才能不断进步,把自己的能力发挥到极致,九五后天才少年的背后相信是不懈的努力,才能成就今天更优秀的自己。

一、不断学习提升自己的能力

我们在成长过程中,是不断学习的过程,当我们停下来的时候,我们就可能已经比别人退后了,我们唯有不断学习,才能不断提升自己的能力,学生有义务去不断学习并且是主动学习,不断探索新事物,从而不断弥补自己的不足,发挥自己的长处。

二、坚持不懈的努力

当你拥有智慧的时候,你更需要做的就是坚持不懈的努力,成功的人的背后难免会遇到各种各样的挫折,你对待挫折的态度就决定了你成功的高度,因此,人们应该不断学习,不断提升自己的能力,学习新的知识,同时回顾已经学过的知识,不断弥补自己的不足,发挥自己的优势,从而成就更好的自己。

三、爱好阅读开阔自己的视野

阅读是可以开阔我们的视野的,我们应该多去阅读,来见识更宽广的世界,来开阔自己的视野,相信这个天才少年的成就一定通过坚持不懈的努力,一步步成就今天更好的自己,他爱好阅读,通过阅读来寻找自己的兴趣,来见识更大的世界,从而成就更好的自己,成为如今的天才少年,他的背后也有一个艰苦的过程。

大家认为这位天才少年为何如此优秀呢?欢迎各位在评论区留言哦。

他肯定是有很强的天赋的,但是也离不开他后期的努力,人家只看到他的优秀,却不知道他在背后有多努力。

在nature上发表的论文

因为他从小就很聪明,很爱思考,再加上良好的家庭氛围和家庭条件,以及他自身对学习的兴趣和以及对学习的钻研,自然就厉害了

因为他真的拥有很强的天赋,所以的话他能够发出如此多优秀的论文。

Nature 是科学领域内具有重要影响力的期刊之一,以其高水平、严谨的科学论文而著名。发表 Nature 论文的难度较大,以下几点具体阐述:

在《Nature》上发表一篇论文基本上属于大学教授级别(水平)。

《Nature》和《Science》属于顶尖科学杂志,按SCI影响因子算两杂志都有30多分。

《Nature》是世界上历史悠久的、最有名望的科学杂志之一,首版于1869年11月4日。与当今大多数科学论文杂志专一于一个特殊的领域不同,其是少数依然发表来自很多科学领域的一手研究论文的杂志(其它类似的杂志有《科学》和《美国科学院学报》等)。在许多科学研究领域中,很多最重要、最前沿的研究结果都是以短讯的形式发表在《自然》上。

【详细介绍】

《自然》是科学界普遍关注的、国际性、跨学科的周刊类科学杂志。2014年它的影响因子为41.456。

1869年约瑟夫·诺尔曼·洛克耶爵士建立了《自然》,洛克耶是一位天文学家和氦的发现者之一,他也是《自然》的第一位主编,直到1919年卸任。

《自然》每周刊载科学技术各个领域中具有独创性,重要性,以及跨学科的研究,同时也提供快速、权威、有见地的新闻,还有科学界和大众对于科技发展趋势的见解的专题。

《自然》的主要读者是从事研究工作的科学家,但杂志前部的文章概括使得一般公众也能理解杂志内最重要的文章。杂志开始部分的社论、新闻、专题文章报道科学家一般关心的事物,包括最新消息、研究资助、商业情况、科学道德和研究突破等栏目。杂志也介绍与科学研究有关的书籍和艺术。杂志的其余部分主要是研究论文,这些论文往往非常新颖,有很高的科技价值。

在《自然》上发表文章是非常光荣的,《自然》上的文章会经常被引用。这有助于晋升、获得资助和获得其它主流媒体的注意。因此科学家们在《自然》或《科学》上发表文章的竞争很激烈。与其它专业的科学杂志一样,在《自然》上发表的文章需要经过严格的同行评审。在发表前编辑选择其他在同一领域有威望的、但与作者无关的科学家来检查和评判文章的内容。作者要对评审做出的批评给予反应,比如更改文章内容,提供更多的试验结果,否则的话编辑可能拒绝该文章。

《自然》是一份在英国发表的周刊,其出版商为自然出版集团,这个集团属于麦克米伦出版有限公司,而它则属于格奥尔格·冯·霍茨布林克出版集团。《自然》在伦敦、纽约、旧金山、华盛顿哥伦比亚特区、东京、巴黎、慕尼黑和贝辛斯托克设有办公室。自然出版集团还出版其它专业杂志如《自然神经科学》、《自然生物学技术》、《自然方法》、《自然临床实践》、《自然结构和分子生物学》和《自然评论》系列等。

发表在nature上的论文

在近年来流行的各种所谓的“高科技”视频中,疏水材料令人印象深刻。在衣服和鞋子上倒一大瓶可乐、酱油,甚至番茄酱,一滴也碰不到。今年可以说是人类历史上非常不平凡的一年。COVID-19引起了全球恐慌。然而,截至今年年底,《自然》杂志发表了十项重大科学发现。其中一项发现在网民中引起了热烈讨论。也就是说,科学研究表明,过度的压力会导致头发变白。

我也读过关于这一点的相关报道。下一步,我会帮你解决的。如果你能穿这样的衣服,那就不实用,更别说酷了。你应该知道,安装x是人类进步的第一生产力;东汉桓公年间,梁毅将军从蜀国得到了一件棉袄。他急忙举行宴会,把所有熟人都叫来了。然后他故意把食物撒在衣服上,“用火洗衣服”,这让每个人都垂头丧气。如果超疏水材料可以用于日常生活,那么向朋友展示x是不可避免的。

很长一段时间以来,许多人都相信压力会使人的头发变白是谣言。这主要是因为我们的头发变白了。许多人认为这是因为我们营养不良。从中医的角度来看,我们头发变白的原因是因为我们的心脏很强壮。然后它上升到大脑,因为黑色很容易吸收热量,所以头发应该变白,这样可以释放热量。但今年的《自然》杂志最终证明,这一切都是谣言。压力真的会让你的头发变白。

但是,既然网络视频已经流传了这么多年,我们为什么不能买一些具有超疏水功能的东西呢?因为这东西根本无法投入实际使用!因此,我们需要了解疏水性的原理。疏水性听起来很棒。事实上,只是你不太懂。我们知道太空中的水会自动聚集成水滴。一杯水可以装满而不会溢出。这是因为表面张力,而表面张力的本质是水的吸引力。哈佛大学的研究人员表示,造成这种现象的主要原因是,在巨大的压力下,我们意识到黑素细胞和干细胞会迅速失效,导致白细胞占主导地位。在这种情况下,我们的头发会失去原来的黑色,但我们也必须在我们的生活中找到这样现象,即如果头发变白,它从根开始。所以在这里你也可以发现头发美白的过程是一个缓慢的代谢过程。我们的黑素细胞继续消失,而白细胞占上风。

2002年11月21日的《自然》杂志封面讲述了大米的故事。中国科学院的冯琦及其同事发表了一篇关于栽培水稻品种水稻4号染色体测序的论文。有3500万个碱基对,占4号染色体的97.3%;对水稻4号染色体所含基因进行了预测和分析,共鉴定出4658个基因;水稻4号染色体的着丝粒序列已完全确定;对水稻亚种间的比较、重复序列和基因簇进行了研究。

这是中国首次完成大基因组中单个染色体的精确测序。2003年1月23日,《自然》杂志的封面刊登了中国科学院徐星等人对“古氏小猛禽”化石的研究成果,证明它是四翼动物,可能会滑翔,代表着飞行进化向活跃的拍打飞行阶段,为鸟类恐龙起源理论提供了新的证据。

2004年3月18日,中国科学院的刘振峰和他的同事成功地确定了菠菜主要采光复合体的分辨率X射线晶体结构,这张照片成为了《自然》杂志的封面。这一结果将人们对光合作用中光能收集和能量转移过程的认识提升到了原子数据的水平。2006年12月14日,中国科学家关于恐龙进化的研究再次出现在《自然》杂志的封面上。

中国科学院古脊椎动物与古人类学研究所的孟进及其同事报道了来自中国内蒙古的中生代新哺乳动物,它将哺乳动物滑翔的历史向前推进了至少7000万年,并进一步证实了中生代哺乳动物在形态上的分化,分类和生活习惯远远超出了我们之前的理解。由于更准确的同位素“年龄”最终确定,北京周口店出土的北京猿人头骨于2009年3月12日登上了《自然》杂志的封面。

杂交水稻,顾氏小盗龙,x射线晶体图,远古翔兽这种哺乳动物,北京猿人的同位素年龄等等。

Nature 是科学领域内具有重要影响力的期刊之一,以其高水平、严谨的科学论文而著名。发表 Nature 论文的难度较大,以下几点具体阐述:

在nature上发表论文有多难

中国“天才少年”曹原又发Nature了,这是他的第5篇,曾2次一天连发2篇Nature。2018年曹原曾一天连发2篇Nature,2020年5月7日,他再次一天连发2篇Nature,曹原因发现石墨烯超导角度,轰动国际学界,开辟了凝聚态物理研究的新领域,成为Nature杂志创刊149年来,以第一作者身份发表论文的最年轻中国学者。当年,《自然》发布的年度世界十大科学人物中,曹原位居榜首。在Nature发布文章为何难,下面具体分析:

一、《自然》上发表文章是非常光荣的。《自然》上的文章会经常会被引用。这有助于晋升、获得资助和获得其它主流媒体的关注。所以科学家们在《自然》或《科学》上发表文章的竞争非常激烈。与其它专业的科学杂志一样,在《自然》上发表的文章需要经过严格的同行评审。在发表前编辑选择其他在同一领域有威望的、与作者无关的科学家来检查和评判文章的内容是否正确有效。作者要对评审做出的提问与质疑给予处理,如更改文章内容,提供更多的试验结果,否则的话编辑可能拒绝该文章,从而不能发表。

二、科学的发展基本发端于西方。几百年来西方科学在全球也一直占据着主导地位。像《科学》、《自然》、《细胞》、《柳叶刀》等,全球有影响力的杂志期刊都在西方,而全球一流的科学家也都在西方,包括评判科学发展的评价体系也是由西方提出并打造出来的。科学是同行评价体系,如果一个顶尖的研究脱离了同行的评价体系,其成果和地位就很难在业界认可。 所以说,如果你能在nature上面发表文章的话,说明你在这一领域有非常深的认识,研究和了解,并且能够在这个领域创造属于自己的价值,推动这一领域的研究和发展。

三、要想在Nature 上发表文章,首先要对自己领域最近10年的文章进行分类。以氧化物燃料电池领域为例,在2002-2012年区间总共有8篇文章发表在这两个杂志上。如果你研究的小领域没有文章在NS或者Nature的子刊上,那说明杂志编辑认为你的领域不具有很广的关注度。同时,要分析是些什么样的突破发表在NS上。比如在这8篇文章,有6篇文章直接与燃料电池的阳极材料有关。这说明如果你能在阳极的研究中有所突破,存在在NS上发表的可能性。再进一步分析其细节,你会发现更多的规律。 当然,并不是说你知道这些趋势,你一定能够在这样上面有所突破,但是能够给你一个非常具有指引性的思路。

Nature 是科学领域内具有重要影响力的期刊之一,以其高水平、严谨的科学论文而著名。发表 Nature 论文的难度较大,以下几点具体阐述:

因为Nature是非常顶尖的科研期刊,只有学术成就非常高的人才有机会在上面发表自己的文章。

非常的难。很多人都觉得他作为一个天才,每天的生活一定是充满着光环的,其实天才也有天才的艰辛的。

化学上发表在nature上的论文

在均质光滑的水平面上滴落一个液滴,直觉告诉我们液滴将要么静止,要么随机运动。 那么如果液滴是在垂直振动的液体浴表面上,其运动状态应该是怎样的呢?

早在2005年, 法国科学家 A. Boudaoud 发现小液滴可以在以高加速度垂直振动的液体浴上无限弹跳(Phys. Rev. Lett. 94, 177801 (2005).)。如果继续增加该加速度,可以使弹跳液滴在液体表面以恒定的水平速度“行走”, 值得注意的是,这个宏观系统的动力学和统计特征类似于微观量子系统 ,相关成果于2005年发表在 Nature 上(Nature 2005, 437, 208.)。

液滴运动模型帮助理解自旋系统,一篇Nature

在这项工作的基础上, 麻省理工学院 John W. M. Bush教授 课题组 发现弹跳液滴阵列可以模拟自旋系统(粒子的内在角动量),提出了“行走”液滴的流体动力学自旋晶格(HSL)作为一类具有粒子波耦合的主动自旋系统 。作者的这些发现可以增加对基于自旋的电子和计算的自旋系统的了解,并为未来的研究提供了令人兴奋的方向,从有源自旋波动力学到流体动力学模拟计算和基于液滴的拓扑绝缘体。相关研究成果以题为“Emergent order in hydrodynamic spin lattices”的论文发表于最新一期《Nature》上。

【物理模型】

为了帮助大家更好理解典型无序系统中有序现象的出现,首先介绍两个物理模型:(1)振荡器的动态同步(比如当一只萤火虫看到附近的其他萤火虫闪烁时,它会加快或减慢自己的闪烁速度以与相邻的萤火虫同步);(2)自旋模型(在该模型中,自旋排列在晶格上,这些晶格与热浴处于热平衡状态)。

【HSL系统】

作者构筑了HSL系统,其是由一系列同相弹跳液滴组成,每个液滴由一个浸没的圆形井限制并在垂直振动的液体浴的表面上运行(图1a,1b)。作者通过振动力和晶格几何形状的变化,以及通过施加系统旋转来模拟外加磁场的影响,诱导一系列集体“磁”有序现象, 证明了HSL的可调谐性 。

首先,作者通过改变 驱动加速度(γ) 和 相邻井之间流体浴的深度(H) 来调整 自旋-自旋耦合的幅度 (图 1b)。当成对耦合足够强时,最近邻相互作用可能会导致自旋翻转,这种翻转可以促进整个晶格的相干集体动力学。然后作者通过研究自旋数(N)= 20等距井和L/λ F = 3.7 的一维周期性(圆形)HSL(图1a,d-h),验证了HSL可以支持不同类型的集体有序,具体取决于晶格间距(L)和法拉第波长(λ F )之间的比率。从随机的初始自旋配置开始,作者观察到成对相互作用可以触发多次自旋翻转(图1d),导致瞬时磁化强度和自旋-自旋相关性的波动(图1e))。平均磁化强度消失⟨ M ⟩ 0,表明整体的镜像对称性得以保留(图1e)。然而,负的对相关⟨ χ ⟩ < 0表明偏向于局部反铁磁有序(图1g)。保持L /λ F 固定,在非周期性边界条件、不同N值和不同晶格半径R 的实验中出现类似的反铁磁偏置,确认反铁磁有序是由晶格间距选择的。出现的反铁磁有序的强度非单调地取决于驱动幅度γ(图1h)。对于γ γ c 观察到最强的集体反铁磁响应,表明整体集体有序与单个自旋态的鲁棒性之间存在相关性(图1c)。对于反铁磁HSL,作者发现对同相旋转有很大的偏差(图1f),这意味着相干轨道同步和紧急自旋有序之间存在因果关系。

作者为了证明集体自旋动力学如何取决于晶格几何形状,对减小的晶格间距L /λ F = 2.8进行了一维实验(图2a-d)。实验表明晶格几何形状的变化可用于控制局部磁序,但不会导致整体镜像对称性破坏。为了使几何决定HSL中的集体自旋有序和相位同步的方式合理化, 作者从实验系统的详细流体动力学描述中导出了一个通用的相位振荡器模型 (图2e)。具体而言,有两个铁磁相FM 和两个反铁磁相AFM ,分别以优先同相(+)和异相(-)旋转为特征(图2f)。根据L,力参数α和β可以为正或为负,从而产生对应于耦合电位最小值的四个磁相。模型预测与实验数据非常吻合:反铁磁(图1d-f;L = 17.7 mm)和铁磁(图 2a-c;L = 13.2 mm)HSL 实验分别落在预测的AFM + 和FM + 范围内。

据报道,通过施加恒定磁场,反铁磁材料中的自旋可以重新排列成铁磁状态。作者通过以角速度(Ω)绕垂直轴旋转振动浴确定HSL是否可以经历类似的整体对称性破坏。当旋转方向由逆时针变为顺时针时,有效磁化强度(⟨ M ⟩)由正变负。然而向铁磁有序的转变需要超临界转速|Ω| > Ωc 0.22 rad s 1 (图3e)。旋转也会影响成对相位同步:随着自旋动力学由科里奥利力(Coriolis force)主导,相位差变得不相关(图3c)。表征旋转框架中的单自旋动力学揭示了导致场致极化的机制(图3f,g)。

二维经典量子自旋晶格显示了其一维对应物所不具备的特征,包括几何不稳定性和拓扑排序。 HSL为在宏观尺度上 探索 这种影响提供了一个有前途的平台。 例如,在没有旋转的情况下(Ω= 0;图4b,c)促进反铁磁有序的方形 HSL(图4a),随着科里奥利力的增加而发生极化转变(图4e)。此外,补充数据中对较大晶格的模拟证实了方形晶格中集体磁序的出现。

【总结】

John W. M. Bush课题组展示了液滴在垂直振动的液体浴表面上弹跳的行为。由于水下井的存在,浴的深度不同。在一定条件下, 液滴产生逐渐衰减的表面波,使液滴沿着顺时针或逆时针的圆形轨迹运动并以复杂的方式相互作用。 当这些圆形井排列在具有小(毫米级)晶格间距的一维或二维晶格上时,根据晶格形状和尺寸以及实验条件, 液滴自旋的模式可以类似于铁磁性或反铁磁性中的磁自旋排列。

总的来说,液滴阵列可以同步它们的弹跳垂直运动的能力就像萤火虫同步它们的闪光一样,另一方面,液滴自旋可以通过微妙的流体动力学相互作用表现出图案形成和对称性破坏,类似于在磁自旋物理模型。 因此,该系统似乎结合了前面提到的两个物理模型。

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--科研绘图--

参考文献

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金属/氧化物界面对于多相催化具有重要意义,因为看似“惰性”的氧化物载体可以通过界面调节金属催化剂的形貌、原子和电子结构。尽管界面效应在块状氧化物载体上得到了广泛的研究,但对于团簇级纳米系统,仍然缺乏更深入的了解。作者在此证明了由混合 Pd/Bi 2 O 3 簇集合构建的纳米金属/氧化物界面的本征催化作用。该界面可以通过简单的逐步光化学方法制造。作者结合电子显微镜和微量分析阐明了Pd/Bi 2 O 3 簇的杂化结构。其中,Pd-Pd 配位数较小,更重要的是,由于Bi 2 O 3 簇中Bi 端和 Pd 之间的异质接枝,实现了Pd-Bi 空间相关性。纳米金属/氧化物界面与 Pd 之间的簇内电子转移显著削弱了乙烯吸附,且不会影响氢活化。因此,在温度低至 44 C 的加氢过程中,可以实现 91% 的乙烯选择性和 90% 的乙炔转化率。

背景介绍

金属/氧化物界面对多相催化具有重要的基础/实际意义,因为它提出了关于强金属-载体相互作用的基本问题,并在几个催化过程中发挥关键作用。从结构的角度来看,金属/氧化物界面由在化学成分、键合特性、晶格参数以及电气和机械性能方面不同的组分构成,其中粘附结构和化学性质是一个引人注目的研究课题。而从功能的角度来看,金属/氧化物界面处的化学键合和相关的电荷转移可以调节金属的形态、尺寸和电子结构,以优化反应中间体的键合强度从而获得更好的催化性能。在过去的几十年中,在金属/氧化物界面的结构解析和调控方面取得了相当大的进展,这些界面通常采用本体氧化物载体来促进金属的成核、吸附或沉积。此外,纳米金属/氧化物界面,由金属和氧化物簇之间的异质接枝形成,也有希望加强结构和电子效应,以实现更好的催化性能。然而,由于此类杂化簇的化学合成和结构解析面临巨大挑战,因此对纳米金属/氧化物界面的了解有限。

作为经常使用氧化物负载的金属催化剂的代表性反应,乙炔选择性加氢生成乙烯需要在高催化活性和选择性的两个要求之间进行权衡:氢的易活化与乙烯的弱结合。尽管 Pd 基催化剂取得了重大进展,但这两个参数的同时优化仍然具有挑战性,尤其是在 H 2 和 C 2 H 4 大量过量的前端过程中。为了达到这个目标,需要对 Pd 的几何和电子结构进行复杂的调控,这促使人们设计金属/氧化物界面。大多数 Pd/氧化物催化剂,主要为负载 Pd 纳米颗粒或孤立的 Pd 原子。不幸的是,Pd 纳米粒子在低温下可以有效地激活氢气,但它们与乙烯的强结合有利于乙烯连续氢化成乙烷。孤立的 Pd 位点催化剂,包括 Pd 单原子催化剂和 Pd 基金属化合物与乙烯具有弱 π 键,因此在乙炔加氢反应中具有良好的选择性,但它们伴随的氢活化减弱导致需要相对较高的反应温度(> 100 C)才能实现乙炔的高转化率,这可能会导致反应器床的安全问题。将氧化物载体的尺寸减小到纳米团簇尺度将显著改变它们的配位数 (CN)、表面终端和 d 带特征,因此可以通过与 Pd 的强化学和电子相互作用,实现Pd 的尺寸和电子结构调控。其中,由纳米金属/氧化物界面稳定的无配体 Pd 簇有望弥合 Pd 纳米粒子与单原子之间的尺寸和性能差距,并最大限度地发挥界面效应。

图文解析

图 1. Pd 1.0 /Bi 2 O 3 /TiO 2 的微观结构。a 合成过程示意图。b-d Bi 2 O 3 /TiO 2 (b) 和 Pd 1.0 /Bi 2 O 3 /TiO 2 (c, d) 的STEM 图像。从上到下和从左到右的插图分别是投影结构模型、模拟 ADF-STEM 图像、HRSTEM 图像中圆形区域的 FFT 图案以及模拟 ADF-STEM 图像的 FFT图案。 e Pd 1.0 /Bi 2 O 3 /TiO 2 的元素mapping图像。

图 2. Pd 1.0 /Bi 2 O 3 /TiO 2 的表征。a TiO 2 、Pd/TiO 2 、Bi 2 O 3 /TiO 2 和 Pd 1.0 /Bi 2 O 3 /TiO 2 的 XRD 图; b Pd/TiO 2 、Pd 1.0 /Bi 2 O 3 /TiO 2 和氧化Pd 1.0 /Bi 2 O 3 /TiO 2 (Pd 1.0 /Bi 2 O 3 /TiO 2 -ox) 的Pd K-edge EXAFS傅里叶变换光谱;c Bi L 3 -edge EXAFS的傅里叶变换光谱;d Bi 2 O 3 /TiO 2 、Pd 1.0 /Bi 2 O 3 /TiO 2 和Pd 1.0 /Bi 2 O 3 /TiO 2 -ox 的 Bi L 3 -edge XANES 光谱。Bi 和 Bi 2 O 3 粉末用作参考样品。 e Pd/TiO 2 、Pd 1.0 /Bi 2 O 3 /TiO 2 和 Pd 1.0 /Bi 2 O 3 /TiO 2 -ox 的 Pd K-edge XANES 光谱。钯箔用作参考样品。 f 不同样品的 CO 吸附 FT-IR 光谱。

图 3. Pd 1.0 /Bi 2 O 3 /TiO 2 在乙炔加氢中的催化性能。a Pd 1.0 /Bi 2 O 3 /TiO 2 、Pd 0.2 /Bi 2 O 3 /TiO 2 和PdAg 3 /Al 2 O 3 样品的选择性与乙炔转化率的函数关系。 b 乙炔转化率为 95%时,在不同催化剂上 C 2 H 4 的选择性。 c 乙炔转化率为 90%时,反应温度 (T 90 ) 和C 2 H 4 选择性。 对于 Pd 3.0 /Bi 2 O 3 /TiO 2 ,在室温下很容易发生氢解离。非选择性乙炔加氢的强放热效应,最终导致温度失控,达到 63.5 C。d 在 40 C 下,Pd 1.0 /Bi 2 O 3 /TiO 2 上的 C 2 H 2 转化率, C 2 H 4 选择性随时间变化曲线。e Pd/TiO 2 、Bi 2 O 3 /TiO 2 和Pd 1.0 /Bi 2 O 3 /TiO 2 的 H 2 -TPR 曲线。f在 Pd/TiO 2 和 Pd 1.0 /Bi 2 O 3 /TiO 2 上,C 2 H 4 脉冲吸附的微量热研究。

图 4. DFT 计算揭示的反应机理。a 用于 DFT 计算的 Pd 簇结构(Pd:青色,Bi:紫色,O:红色)。b 在 Pd(111) 上,和在 Bi 2 O 3 (100) 上负载的 Pd 8 簇上乙炔加氢生成乙烷的能量分布。 c投射到 Pd(111) 和 Pd 8 簇结构Pd 原子的 d 电子上的态密度。 选择 Pd(111) 的表面 Pd 原子和 Pd 8 簇结构中最活跃的 Pd 原子(C 2 H 4 吸附最强烈)来绘制 DOS。 d 带中心 (ε d ) 的位置用红色方框突出显示。 d C 2 H 4 的 E ads 与 Pd 簇表面不同 Pd 原子的 ε d 的函数关系。 最稳定的吸附结构用实心正方形表示,而其他不太稳定的吸附结构用空心正方形表示。 Pd(111) 的表面 Pd 原子也显示为红色实心方块以供比较。蓝色拟合线表明更小的 ε d 对应于更大的 C 2 H 4 E ads 。

总结与展望

基于上述结果,作者证明了纳米金属/氧化物界面在乙炔选择性加氢中的重要催化作用。Pd-Bi 2 O 3 杂化簇具有小的 Pd-Pd 配位以及簇内电子转移,可以在不影响 H 2 活化活性的情况下实现弱 C 2 H 4 吸附。Pd-Bi 2 O 3 纳米团簇相对于 Pd 单原子和纳米粒子的优异低温催化性能可能为混合纳米团簇的基础研究开辟新的机会。此外,所展示的逐步光化学策略也为制备混合纳米团簇和纳米金属/氧化物界面提供了一条新途径。

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